基于Heusler合金的自旋零能隙半導體

徐桂舟，徐 鋒，王文洪

(1.南京理工大學,江蘇 南京 210094)(2.中國科學院物理研究所 北京凝聚態物理國家實驗室, 北京 100190)

基于Heusler合金的自旋零能隙半導體

徐桂舟1，徐 鋒1，王文洪2

(1.南京理工大學,江蘇 南京 210094)(2.中國科學院物理研究所 北京凝聚態物理國家實驗室, 北京 100190)

自旋零能隙半導體是一類具有接近100%的高自旋極化率，同時與工業半導體具有良好兼容特性的新型自旋電子學材料，在自旋注入、自旋晶體管中具有潛在應用前景。從理論計算的電子結構，結合實驗的磁性、輸運性質能方面對包括Hg2CuTi型，LiMgPdSn四元等比型的Heusler自旋零能隙半導體及其研究進展進行了概述。闡明了Heusler合金中自旋零能隙半導體形成的機制和經驗規律，揭示出原子有序、組分調制對自旋零能隙半導體性質的影響。通過對基于Heusler自旋零能隙半導體的自旋注入體系的構建，展望了自旋零能隙半導體的發展趨勢和潛在應用。

Heusler合金；自旋零能隙半導體；磁電阻；半金屬；自旋注入

Abstract：Spin gapless semiconductors are new class of spintronic materials characterized with nearly fully spin polarization and good compatibilities with the existing semiconductor industry. We reviewed the recent advances of Heusler spin gapless semiconductors, including Hg2CuTi and LiMgPdSn types, from the aspects of first principles calculations and experimental magneto transport properties. We try to illustrate the mechanism and rule guiding for the formation of spin gapless semiconductors in Heulser alloys, and uncover the effect by the atomic order and composition adjust. By constructing the spin injection scheme based on the Heusler spin gapless semiconductor, we give outlook for their development and potential applications.

Key words：Heusler alloys; spin gapless semiconductor; magnetoresistance; half metal; spin injection

1 前 言

自旋電子學致力于實現電子自旋和電荷的雙重操控，能夠極大提高未來信息存儲的密度和處理速度，同時具有非易失性和低能耗的優點。對自旋的操控以及對自旋相關的輸運特性研究，需要具有高自旋極化率甚至是能產生純自旋流的磁性材料，同時還要與現有半導體工業兼容。半金屬鐵磁體(Half-Metallic Ferromagnets，HMF)[1]是一類具有完全自旋極化的金屬材料，以Co2基Heusler合金為代表，其表現出的巨大TMR效應受到了人們的廣泛關注[2]。但是半金屬作為自旋電子器件的注入端，與半導體基底存在電導失配的問題[3]。自旋零能隙半導體(Spin Gapless Semiconductor, SGS)是理論上兼具100%的完全自旋極化率和(零能隙)半導體特性的材料，在自旋注入、自旋晶體管等中具有應用前景[4,5]。

比較半金屬和自旋零能隙半導體的能帶結構(如圖1)可以看到，半金屬中一個自旋方向呈現金屬性的能帶結構，而在另一個自旋方向出現一個半導體性或絕緣性的能隙，而對于自旋零能隙半導體，在自旋向上方向上打開一個零能隙，在理想情況下，參與輸運的電子是單自旋方向的，也就是實現了P=100%的完全自旋極化率。即導帶和價帶恰好切在費米能級上，另一個自旋方向上與half-metal類似打開一個半導體或絕緣體能隙。

圖1 能帶結構示意圖：(a)半金屬；(b)自旋零能隙半導體Fig.1 Schematic of band structure for half-metallic ferromagnet (a) and spin gapless semiconductor (b)

從以上SGS的能帶結構可以直接看出：一方面，由于存在與half-metal類似的半導體性能隙，參與輸運的載流子也是完全自旋極化的；另一方面，零能隙的特征使得相對于一般半導體而言，載流子激發不需要或只需要很小的能量，有望實現載流子的快速遷移，并具有對外場敏感的特性。類似于二維零能隙材料石墨烯，有望表現出高載流子遷移率、線性大磁電阻以及量子振蕩等特殊的輸運性能。SGS的這種性質能實現高效地自旋注入和輸運。

目前為止，SGS家族主要有Pb基氧化物體系和Heusler合金體系。Heusler合金是一種古老的合金，在1903就被發現并命名。發展至今，已經有超過一千多種化合物，應用在馬氏體相變、自旋電子學、超導、拓撲絕緣體多個功能材料領域。本文將就Heusler合金型的自旋零能隙半導體及其研究進展做一個概述。

圖2 Heusler結構的不同構型：(a) 高有序L21結構；(b)半Heusler C1b結構；(c)B、D位混亂占據的B2結構；(d)A、B、C、D位都混亂占據的A2結構Fig.2 Heusler structure: (a) highly order L21; (b) half-Heusler C1b; (c) B2 structure with B, D site mixed; (d) A2 structure with all sites mixed

另一方面，在實際的Heusler中會存在一定的反占位或無序占位，導致合金有序度下降。如圖2c和2d所示，當B、D位上的原子出現混亂占位，形成B2結構；當所有晶位上的原子都混亂占位，為A2結構。在不同的有序度狀態下，合金磁性、電性等都可能發生變化，所以在實際的合金制備中，可以通過不同的制備方法和熱處理工藝，如甩帶快淬、不同溫度退火等，來獲得不同有序度的樣品，以滿足不同應用和研究的需求。

2 Hg2CuTi型Heusler自旋零能隙半導體

2.1 Mn2CoAl：塊體與薄膜

Hg2CuTi型的Mn2CoAl是Heusler合金中最早被預言并經實驗證實的自旋零能隙半導體材料[6]。對Mn2CoAl多晶塊體的磁輸運性質研究表明[6]，其電阻隨溫度變化呈現半導體性的負溫度系數。這是不同于一般的磁性金屬或半金屬(half-metal)的。其接近為零的Seebeck系數，以及載流子濃度幾乎不隨溫度變化的依賴關系是零能隙體系的典型特征[7]。在Mn2CoAl中也觀測到磁電阻變號現象，以及反常變小的反常Hall系數，通過Berry相的計算，預示了一種電子空穴補償的機制。

取向的Mn2CoAl薄膜能夠用磁控濺射和MBE生長獲得[8,9]。圖3a顯示了在SiO2/Si襯底上生長，沿001方向取向的Mn2CoAl薄膜。磁化曲線(如圖3b)顯示MCA薄膜強的鐵磁性特征。計算得到5 K的飽和磁矩1.94 μB，與理論計算正分體系的1.98 μB基本一致。平行于膜面的熱磁曲線顯示居里溫度高于400 K，通過擬合其居里溫度得到Tc～550 K。這與Mn2CoAl塊體相比下降了約200 K，分析可能是由于合金成分中磁性元素Co的缺失所導致。

圖3 Mn2CoAl薄膜的XRD圖譜及SEM照片(a)；薄膜面內和垂直于面的5 K磁滯回線，插圖為2 kOe下的熱磁曲線(b)Fig.3 XRD and SEM pattern for Mn2CoA film (a); In-plane and out-plane magnetic hysteresis loop at 5 K, inset is thermomagnetization curve under 2 kOe (b)

Mn2CoAl薄膜也顯示與塊體接近的輸運行為。如圖4a，其縱向電阻與溫度的變化呈現負增長關系，這是典型半導體的特征。同樣在MBE生長的Mn-Co-Al薄膜里，ρxx-T曲線在低溫也出現拐彎[9]。實際上，在半金屬semimetal或窄禁帶半導體里面，ρxx-T曲線的拐彎是比較常見的，主要是由于低溫下原子無序，缺陷或偏分等產生的雜質能級散射所導致的[10]。對Mn2CoAl薄膜的磁電阻測量結果(如圖4b)顯示在5 T范圍內顯示出線性性質，這與Mn2CoAl塊體和其他零能隙系統類似[11]。但是相比于塊體，薄膜MR值變小，只有百分之零點幾，而且在整個溫度范圍內都為負值，并無變號出現。這種差別主要是由于組分偏離所導致的費米能級移動使得體系的零能隙受到一定程度的破壞[8,12]。另外其MR絕對值隨著溫度呈現非單調的變化，在50 K達到最大值(圖4b的插圖)。這種現象在MBE生長的薄膜中也觀察到了。考慮到負磁電阻一般是由于磁性體系中的自旋相關散射所導致，隨著溫度降低而其絕對值升高；另一方面，低溫下的偏分或雜質散射會導致一個正向磁電阻的疊加，使得整體的MR絕對值減小，這種競爭行為導致MR在50 K極值的出現。

2.2 Ti2基自旋零能隙半導體的預測

對包含了Mn2CoAl在內的一系列Hg2CuTi型Heusler合金進行系統的理論計算[13]，預測出了幾類新的體系，主要是Ti2基材料，包括Ti2MnAl, Ti2CoSi以及通過晶格畸變得到的磁補償型自旋零能隙半導體Ti2CrSi[14]和Ti2CrSn[15]。圖5中顯示了其中一些合金的態密度圖，引自文獻[13]。可以看到雖然自旋朝上的零能隙都存在，但是對于Ti2基Heusler合金在自旋向下部分其費米面切在能隙底部或頂部，使得其半金屬能隙易受溫度擾動，不利于實際應用。另外需要注意的是這些材料的總價電子數都為18或21，其中隱含的規律將在下文說明。

3 LiMgPdSn型四元等比Heusler自旋零能隙半導體

3.1 理論預測

對四元等比Heusler自旋零能隙半導體的發現是首先在理論預測上實現的。通過對大量四元等比結構的掃描，獲得了CoFeMnSi、CoFeCrAl、CoMnCrSi和CoFeVSi等新型自旋零能隙半導體體系[16]。圖6給出了其中CoFeCrAl不同自旋方向的能帶結構。可以看到自旋向下方向，在Γ點處存在一個約0.5 eV的能隙，而在自旋向上方向，如綠線所示，能帶在k空間的K點，L點(價帶)和X點(導帶)恰好切在費米能級上，這也對應了(b)圖中態密度的低谷處。閉合零能隙的存在使得CoFeCrAl成為SGS的候選者，而與普通的半金屬鐵磁體相區別。

從半金屬的研究中可知，當某一自旋方向存在能隙時，合金化合物的總磁矩為整數，遵循Slater-Pauling(SP)

圖4 Mn2CoAl薄膜的電阻-溫度變化曲線(a)，不同溫度下的磁電阻(b)以及反常Hall效應(c)Fig.4 ρxx-T curve (a), magnetoresistance (b) and anomalous hall effect (c) for various temperatures

圖5 一些合金的能態密度圖[13]Fig.5 Density of states for above alloys [13]

圖6 CoFeCrAl的電子結構：(a)自旋向上、(c)自旋向下的能帶及(b)自旋分辨的能態密度圖；能帶右側為d軌道雜化能級的簡約表示Fig.6 Band structure and density of states (DOS) of CoFeCrAl: (a) majority spin, (b) density of states, (c) minority spin. The irreducible representations of d-orbital hybridized bands are given for the Г-point

法則[17]。在四元等比Huesler合金中能帶雜化類型不變，所以也符合這個規律。因此，隨著價電子數的不同，大部分化合物的總磁矩遵循廣義的SP法則：以總價電子數等于21為界限其總磁矩遵循M=Nv-18或M=Nv-24(Nv為總價電子數)[18]。值得注意的是，處于邊界處的21價電子數體系較為特殊，若自旋極化仍能保持，那么多子和少子方向上費米能級都處于能隙之中，這對應的就是磁性半導體。與前面提到的Ti2基自旋零能隙半導體類似，在四元等比中CoVTiAl，FeCrTiAl為可能的磁性半導體材料。

因此，目前Heusler型的SGS候選材料都具有21，26或28個價電子數。對這一規律的深入探討需要對Heusler型半金屬鐵磁體中的原子雜化以及半金屬能隙的由來進行討論，并且對于自旋零能隙半導體，不僅要考慮自旋向下的雜化，同時還應考慮自旋向上能級雜化的情況。

如圖7所示，自旋向下的能級雜化與半金屬中相同，最終形成的一系列簡并能級，eg、eu，tg、tu等。當費米面處于如圖示的能隙位置時，對應自旋向下占據12個電子的情況，符合M=Nv-24 SP法則。自旋向上的能級雜化具有類似性。SGS的能帶結構要求在自旋向下方向存在零能隙，換句話說，就是要求在自旋向下也存在一個能隙，只是能隙恰好閉合，切在費米面處。結合上述的雜化圖像，要實現零能隙，費米面應落入兩個簡并的能級之間，才能保證能帶不被費米面切過。也就是說，費米面或落在如圖示的2eu和2eg之間，或是在2eg和3t2g之間，對應的總價電子數為26或28。當落于3t1u和3t2g之間，此時他們對應的總價電子數為21。以圖6中的CoFeCrAl為例，費米能級位于2eg和2eu軌道之間，同時2eu的頂端和2eg的底端恰好切在費米能級上，因此表現SGS的性質。如果總價電子數增多或減少一個，就意味著能帶會下移或上移，使得兩側的簡并能級穿過費米面，從而導致零能隙不可能存在，因此推斷價電子數為25或27的體系不能成為SGS的候選者。

這一規律為后期的更多的理論預測所證實[19]。但注意這只是尋找自旋零能隙半導體的必要條件，并不是充分條件。當用同族的元素相互替代，總價電子數并不改變，但是雜化的強弱不同會導致能帶的細節發生變化，影響或破壞SGS的能帶結構。例如用同主族的Ga或In取代CoFeCrAl中的Al，自旋向上的零能隙結構能夠較穩定地維持，但是自旋向下的半金屬能隙卻由于主族雜化作用的減弱而被破壞[16]。另一方面，通過拉伸或壓縮晶格，或四方畸變的方法，能夠精細調控能帶達到較理想的零能隙結構。

圖7 四元等比Heusler合金中A、B、C位原子d電子能級雜化示意圖，左為自旋向下，右為自旋向上。紅線表示費米面位置Fig.7 Sketch of d-orbital hybridizations between the transition atoms at different sites in the quaternary Heusler compound (left for spin-down, right for spin-up). The red line indicates the location of the Fermi level

3.2 CoFeCrAl塊體的結構、磁性與輸運性質

在預言的四元等比自旋零能隙半導體中，CoFeCrAl(Ga)以及CoFeMnSi由于具有較高穩定性受到大量關注[20-22]。但是四元等比合金并不容易制備如理論計算的高有序相。一般對于高有序的L21及Hg2CuTi結構，如前所述，會出現B2結構和A2混亂。圖8中顯示的三組CoFeCrAl樣品中只出現(200)超晶格峰，沒有觀察到(111)峰，預示可能存在A/C(Co/Fe)或B/D(Cr/Al)位混亂占位的情況。經過甩帶和退火的樣品，其XRD峰沒有明顯變化，說明這兩種方式在體系中并未明顯改善原子有序占位。這可能是因為主族元素Al的共價作用較弱，有序化能力不夠強，不容易形成高有序的結構。

盡管有序度并未明顯改善，但是原子的反占位情況會由于這兩種不同的處理方式發生改變，從而導致圖8c～8e中CoFeCrAl退火和甩帶樣品電輸運性質的截然不同。對于退火樣品，電阻隨溫度升高而升高，是一種金屬性的行為。其磁電阻MR在整個溫度范圍內都為負值，與一般磁性金屬中類似：其磁電阻由自旋相關的散射所主導，隨著溫度的降低MR絕對值增大。而對于甩帶樣品，電阻隨溫度變化表現出負的溫度系數，表現出一種受激發的半導體行為。其MR與退火樣品完全相反，表現出正的近線性的磁電阻行為。對于零能隙半導體，線性磁電阻是其一個顯著特征。而正的磁電阻一般出現在非磁性體系，是受經典的洛倫茲力占主導的散射行為，這在其他的自旋零能隙半導體體系如摻Co的PbPdO2[5]和Mn2CoAl[6]中均觀察到了。雖然CoFeCrAl表現出類似于半導體的輸運特征，但是其電阻率大小仍在金屬范圍(μΩ·m)。載流子濃度很大，導致其磁電阻值非常小(<1%)，很難有實際的應用。進一步提高有賴于其有序度的進一步提升。

圖8 CoFeCrAl不同熱處理下的結構(a),電阻(b)和(d)及磁電阻(c)和(e)隨溫度變化Fig.8 Crystal structure (a), temperature dependence of resistivity (b) and (d) as well as magnetorisistence (c) and (e) for CoFeCrAl under different heat treatments

3.3 高遷移率自旋零能隙半導體體系的設計

前述Mn2CoAl以及四元等比Heusler型自旋零能隙半導體等在費米面附近的電子類型都為d電子，一定溫度對能帶的擾動很容易產生較大的載流子濃度，造成遷移率過低。同時d電子較大的有效質量也成為抑制遷移率的原因。考慮s電子或p電子在實際金屬系統相比d電子更為巡游，所以其能帶也更為擴展，對應較小的有效質量。較為典型的例子是石墨烯的能帶結構，為線性的色散關系，有效質量很小，遷移率很大。

要實現這種所謂輕電子型的自旋零能隙半導體(如圖9a)設計，首先應考慮在Heusler合金中是否存在高遷移率的情形。根據 Shekhar等人[23]及中國科學院物理研究所[24]的相關工作，含有較重稀土金屬的半Heusler合金體系如YPtSb、LuPtBi等在實驗上觀測到很高的載流子遷移率。這類半Heusler合金的遷移率行為與其特殊的電子結構有關，強烈的自旋軌道耦合使得能帶在費米面附近發生翻轉，形成類似自旋零能隙半導體中的近零能隙結構。本課題組對類似體系的深入研究發現，其高遷移率的機制即為參與導電的電子類型為有效質量很小的sp電子。通過對能級雜化的分析，本課題組發現能形成sp電子導電的一個重要因素是La系重元素引起的d能帶下移所致。

考慮加入稀土元素，圖9b中顯示了利用第一性原理計算LaCoCrGa的能帶結構，其中sp態電子的占據分數在費米面附近顯著增加，這與d電子主導的類型是明顯不同的。其能帶在費米面處呈現接近線性色散關系，這有可能極大提高自旋零能隙半導體的載流子遷移率[25]。

圖9 具有線性散射關系的自旋零能隙半導體能帶構型(a)；新型輕電子導電Heusler自旋零能隙半導體LaCoCrGa的能帶及其中sp 電子、d電子占據分數(b)Fig.9 Band sketch of linear-type spin gapless semiconductor (a). Calculated band structure of LaCoCrGa, with resolved sp and d occupation (b)

4 基于Heusler自旋零能隙半導體的自旋注入結構

4.1 自旋注入結構構建

自旋注入的最基本結構是磁性材料/半導體界面。傳統的自旋注入利用的是普通鐵磁金屬/半導體(FM/SC)直接接觸的界面(也稱歐姆接觸)，例如Fe/GaAs界面。但是實驗結果顯示這種結構的自旋注入效率(一般被定義為半導體中傳輸的電子自旋極化率)很低，最好的也只有百分之幾[26]。其注入效率主要受到兩方面的限制：一方面是由于金屬與半導體界面電導率不匹配所引起的，也稱之為Schmidt障礙[27]；另一方面由于傳統鐵磁金屬本身的自旋極化程度。接近半金屬鐵磁體(HMF)雖然具有100%自旋極化，電導失配問題仍然存在，并沒有達到預期的高自旋注入[3]。如果用同樣具有完全自旋極化的自旋零能隙半導體的一個新型自旋注入體系，由于它理論上不但具有與HMF一樣幾乎100%的自旋極化率，而且其本身的半導體特性使得它能有效地克服電導失配問題，有望提高自旋注入效率。

理論上可以通過超晶格結構模擬自旋注入的異質結體系，只要層數達到足夠多，能夠在遠離界面的中心部分保持塊體的性質就可以保證模型的有效性。因此通過構建如圖10的超晶格模型，可以模擬在自旋零能隙半導體和半導體界面自旋極化的變化[28]。選取的襯底分別為非磁性的Heusler合金Fe2VAl，在實驗上已經證實了其半導體性[29]和典型半導體GaAs。圖10顯示了沿(100)方向構建的Mn2CoAl/Fe2VAl 超晶格結構和沿(110)方向構建的Mn2CoAl/GaAs結構。由于Mn2CoAl和Fe2VAl具有完全相同的晶體結構和原子占位情況，沿(100)方向堆積時原子占位情況不改變，界面變化較小；而對于GaAs，晶體結構相同但是單胞中的原子數減半，所以界面附近變化較大，需要考慮更多層的原子。計算中超胞的面內晶格常數(a,b)固定與襯底一致，而沿堆垛方向c的晶格參數通過人工優化得到。

圖10 自旋零能隙半導體作為自旋注入源與半導體形成異質結結構(a)；用于第一性原理計算的超晶格結構：沿(100)方向的[Mn2CoAl/Fe2VAl]2 單胞(左)；沿(110)方向的[Mn2CoAl/GaAs]4 單胞(右)，中間為Mn2CoAl 和GaAs的晶體結構(b)Fig.10 DOS scheme of SGS (up) and conventional semiconductor (down), with a sketch of our calculation model of SGS/SC heterostructure (a); The superlattice primitive cells of [Mn2CoAl/Fe2VAl]2 with (100) interface (left) and [Mn2CoAl/GaAs]4 with (110) interface (right) used for the first principles calculations, the crystal lattice of Mn2CoAl and GaAs are given in the middle panel (b)

4.2 Mn2CoAl/Fe2VAl (GaAs)異質結

構建異質結需要考慮界面的結合方式。從圖10中可以看到異質結界面層可以有兩種類型：一是Co-Mn/V-Al與Mn-Al/Fe-Fe(由于超晶格是一種周期性的交替結構，這兩個界面必然成對出現)，另一種是Co-Mn/Fe-Fe與Mn-Al/V-Al。若界面層組成單元表現為半導體和鐵磁注入極的過渡，例如此處的Co-Mn/V-Al (Mn-Al/Fe-Fe)，對應的化合物為CoMnVAl和Fe2MnAl，分別具有半導體性和鐵磁性，稱之為建設型界面，有利于保持整個超晶格的自旋極化。而不具備這種條件的通常稱之為破壞型界面，如此處的Co-Mn/Fe-Fe(Mn-Al/V-Al)。此外從能量的角度看，建設型界面的總能比破壞型界面要低，能夠更加穩定地存在[3]。在GaAs中類似，Co-Ga (Al-As)界面更穩定。

圖11 超晶格[Mn2CoAl/Fe2VAl]4 (a)及 [Mn2CoAl/GaAs]4(b)不同層的磁矩和自旋極化率Fig.11 Layer-resolved magnetic moment and spin polarization of [Mn2CoAl/Fe2VAl]4 (a) and [Mn2CoAl/GaAs]4 (b) superlattices

5 結 語

本文對包括Hg2CuTi型以及LiMgPdSn型Heusler自旋零能隙半導體的理論以及實驗結果進行了綜述。自旋零能隙半導體的預測，可以借鑒半金屬的能帶雜化圖像，具有較簡明的經驗框架。Heusler自旋零能隙半導體的發展和在自旋電子學中的應用，還需要大量實驗的進一步支撐。實現其理論預測的性能，需要對Heusler合金中的反占位和有序度進行有效的調控。其中CoFeCrAl(Ga)和CoFeMnSi等在實驗上已經觀測到較高的自旋極化率。而Mn2CoAl薄膜的成功生長，為后期進一步制作自旋零能隙半導體自旋注入器件打下了基礎。另外為實現自旋零能隙半導體的高遷移率，可以考慮在其中摻入稀土元素。實現自旋零能隙半導體實現的條件雖然較苛刻，但是Heusler合金的大范圍可調控性，為進一步實現磁性半導體的提供了重要思路。

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(編輯 吳 琛)

Spin Gapless Semiconductors Based on Heusler Alloys

XU Guizhou1, XU Feng1, WANG Wenhong2

(1.Nanjing University of Science and Technology, Nanjing 210094, China)(2.Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China)

O469

A

1674-3962(2017)09-0616-09

2017-01-20

國家自然科學基金資助項目(11604148)

徐桂舟，女，1988年生，博士，講師

徐 鋒，男，1978年生，教授，博士生導師，Email: xufeng@njust.edu.cn

10.7502/j.issn.1674-3962.2017.09.02