無(wú)機(jī)地球化學(xué)指標(biāo)在古鹽度恢復(fù)中的應(yīng)用及展望

，，，，,3， ,3

(1. 山東科技大學(xué) 山東省沉積成礦作用與沉積礦產(chǎn)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266590；2.山東省地質(zhì)科學(xué)研究院 國(guó)土資源部金礦成礦過(guò)程與資源利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東省金屬礦產(chǎn)成礦地質(zhì)過(guò)程與資源利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 濟(jì)南 250013；3.現(xiàn)代古生物學(xué)和地層學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(中國(guó)科學(xué)院南京地質(zhì)古生物研究所)，江蘇 南京 210008)

無(wú)機(jī)地球化學(xué)指標(biāo)在古鹽度恢復(fù)中的應(yīng)用及展望

毛光周1,2,3，劉曉通1，2，安鵬瑞1，孟令強(qiáng)1，楊鋒杰1,3，陳雷1,3

(1. 山東科技大學(xué) 山東省沉積成礦作用與沉積礦產(chǎn)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266590；2.山東省地質(zhì)科學(xué)研究院 國(guó)土資源部金礦成礦過(guò)程與資源利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東省金屬礦產(chǎn)成礦地質(zhì)過(guò)程與資源利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 濟(jì)南 250013；3.現(xiàn)代古生物學(xué)和地層學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(中國(guó)科學(xué)院南京地質(zhì)古生物研究所)，江蘇 南京 210008)

古鹽度是古環(huán)境研究中的熱點(diǎn)問(wèn)題之一，無(wú)機(jī)地球化學(xué)指標(biāo)在古鹽度的恢復(fù)中起著重要的作用。本文通過(guò)對(duì)沉積磷酸鹽法、硼元素法、同位素法、稀有氣體元素法、元素比值法、Na+濃度法進(jìn)行歸納與總結(jié)，結(jié)合地質(zhì)實(shí)際，簡(jiǎn)述各方法在古鹽度重建中的應(yīng)用及注意事項(xiàng)，并根據(jù)各方法的研究現(xiàn)狀及局限性，對(duì)無(wú)機(jī)地球化學(xué)方法的發(fā)展作出展望，為海陸相劃分、古環(huán)境恢復(fù)以及新方法的探索等提供參考。

同位素；元素比值；古鹽度；沉積環(huán)境；地球化學(xué)

古鹽度恢復(fù)對(duì)于了解古環(huán)境的形成與演變、劃分海陸沉積環(huán)境、研究礦產(chǎn)資源的儲(chǔ)存與富集都具有重要意義[1-5]。而不同鹽度條件形成沉積物的元素分配及其同位素的組成差異使得無(wú)機(jī)地球化學(xué)指標(biāo)成為古鹽度恢復(fù)的重要方法與手段[5-7]。孫順才[8]通過(guò)沉積磷酸鹽法對(duì)高郵凹陷的古鹽度進(jìn)行探討，認(rèn)為該方法有助于區(qū)分海陸相地層，但受沉積環(huán)境影響較大。許璟等[9]利用Adams和Couch古鹽度計(jì)算公式、Walker相當(dāng)硼判定法及鍶鋇比值法定量-半定量地分析了塔里木盆地不同地區(qū)石炭系泥巖沉積時(shí)的古鹽度特征，并對(duì)沉積環(huán)境演化進(jìn)行分析。Yang等[10]利用介形綱動(dòng)物殼體的微量元素比值對(duì)西藏納木錯(cuò)湖近12 000 a古鹽度進(jìn)行了研究，其中Mg/Ca、Sr/Ca指標(biāo)在研究區(qū)具有較強(qiáng)的適用性。黃云飛等[11]利用硼元素法、鍶鋇比值、硼鎵比值等對(duì)準(zhǔn)噶爾盆地瑪湖下三疊統(tǒng)百口泉組古鹽度進(jìn)行了恢復(fù)，認(rèn)為當(dāng)時(shí)的水體環(huán)境為淡水-微咸水環(huán)境。

無(wú)機(jī)地球化學(xué)指標(biāo)類型多樣，前人對(duì)各指標(biāo)進(jìn)行過(guò)總結(jié)，但往往較為籠統(tǒng)地介紹指標(biāo)類型及判別意義，忽略對(duì)其適用的地質(zhì)背景、具體方法、影響因素以及校正方式等的闡述[12-13]。為此，本文結(jié)合地質(zhì)背景，闡述不同指標(biāo)的應(yīng)用條件、注意事項(xiàng)及展望，以期為不同沉積環(huán)境、不同地史時(shí)期的古鹽度恢復(fù)工作尋找較為合理的方法。

1 沉積磷酸鹽法

在海相和非海相沉積物中，都含有一定量的磷酸鹽礦物。Nelson[14]通過(guò)對(duì)美國(guó)海灣、海槽、河口三角洲現(xiàn)代沉積物的研究，總結(jié)出古鹽度的計(jì)算公式：

Fcap=0.09±0.026Sp。

(1)

其中：Fcap為磷酸鈣比值(Fcap(磷酸鈣組分)=磷酸鈣/(磷酸鐵+磷酸鈣))；Sp為古鹽度，單位‰。

該公式適用于海陸相地層鹽度的劃分，為沉積相的研究提供某些定性或定量標(biāo)志[15]。藍(lán)先洪等[16]通過(guò)對(duì)國(guó)內(nèi)外現(xiàn)代和古代湖相和海相沉積磷酸鹽的Fcap以及相應(yīng)的鹽度值比較發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)cap與鹽度呈正相關(guān)關(guān)系，F(xiàn)cap<0.4為陸相，F(xiàn)cap>0.80為海相[16]。張翔等[17]利用該方法對(duì)鄂爾多斯盆地西部石千峰組Fcap進(jìn)行計(jì)算(表1)，其值為0.008 6～0.816 7，平均0.183，認(rèn)為該區(qū)沉積時(shí)的水體環(huán)境為淡水-微咸水，與其他指標(biāo)的判定結(jié)果基本一致。

該方法的局限性：①分析的樣品不能混有碎屑含磷雜質(zhì)，因此河流和河口沉積物樣品不適于該方法[15]；②CaPO4在成巖階段相對(duì)富集，而磷酸鐵在有H2S存在的還原環(huán)境中，常轉(zhuǎn)變?yōu)镕eS2，這使得計(jì)算出的鹽度高于真實(shí)值[18]。

表1 鄂爾多斯盆地西部石千峰組Fcap值[17]Tab.1 The Fcap values of Shiqianfeng formation in Western Ordos basin

2 硼元素法

硼元素對(duì)鹽度的變化反應(yīng)靈敏，可以利用硼元素進(jìn)行古鹽度分析，主要有以下3種方法：

2.1 Walker法

Walker等[19]認(rèn)為，相當(dāng)硼含量可用于劃分鹽度區(qū)間(劃分標(biāo)準(zhǔn)見(jiàn)表2)，其計(jì)算公式為：

相當(dāng)硼含量=8.5×吸附硼含量/樣品K2O百分含量

(2)

硼、鉀換算曲線見(jiàn)圖1。

Walker方法適用鹽度范圍廣[20]，但樣品僅限于成分簡(jiǎn)單、以伊利石為主的泥巖樣品[11]。

2.2 Adams法

Admas[21]通過(guò)大量分析，得到計(jì)算古鹽度的回歸方程：

Y=0.097 7X-7.043。

(3)

其中：Y為水介質(zhì)的古鹽度，單位‰；X為粘土巖中的相當(dāng)硼含量，×10-6。

Adams方法適用鹽度范圍較廣(16‰～33‰)，但未考慮粘土礦物的多樣性，僅適用于粘土礦物較為單一，以伊利石為主的樣品[22]。

2.3 Couch法

佛倫德奇吸收方程表明，粘土礦物從水體中吸收的硼元素含量與古水體的鹽度呈雙對(duì)數(shù)關(guān)系，即：

lgB=C1lgS+C2。

(4)

其中：B為吸收硼含量，單位為10-6；S為鹽度，單位為‰；C1和C2是常數(shù)。

Couch[23]根據(jù)佛倫德奇吸收方程得出如下方程：

Sp=lgB*-0.11，

(5)

其中：B*為“較正B”含量，‰。計(jì)算古鹽度時(shí)需換算成10-6。

考慮到粘土礦物對(duì)硼的吸附作用，Couch提出了新的“校正硼”的公式：

Bk=Bt/(4Xi+2Xm+Xk) 。

(6)

其中：Sp為古鹽度；Bk為高嶺石吸附的硼含量；Bt為粘土礦物吸收硼總量；Xi、Xm、Xk分別為伊利石、蒙脫石、高嶺石百分?jǐn)?shù)。

Couch方法適用于鹽度變化范圍較廣(1‰～35‰)，粘土礦物成分復(fù)雜的泥巖樣品[23]。

表2 相當(dāng)硼含量判別古鹽度標(biāo)準(zhǔn)[19]Tab.2 Standard of EBC for distinction of palaeosalinity

圖1 計(jì)算相當(dāng)硼含量偏離曲線[19]Fig.1 Departure curves for computed equivalentboron

在運(yùn)用硼元素法時(shí)，一定要先確認(rèn)樣品的礦物成分，根據(jù)礦物組成確定具體的方法，前人[2,11,24]研究成果表明，Couch公式不僅可以排除非粘土礦物的影響，而且考慮了多種粘土礦物的存在及其吸附能力的差別，古鹽度適用范圍較廣，因此Couch法計(jì)算的古鹽度較為準(zhǔn)確。陳洪德等[2]利用Couch法對(duì)鄂爾多斯山西組古鹽度進(jìn)行計(jì)算，發(fā)現(xiàn)太原組-石盒子組底部鹽度具有明顯降低的趨勢(shì)，且在山1段與山2段存在明顯的古鹽度旋回，表明該時(shí)期存在兩個(gè)較大級(jí)次的海侵-海退旋回，且山1期的海侵規(guī)模較山2期有所減小。

3 同位素法

同位素的分餾作用與鹽度之間存在一定相關(guān)關(guān)系[25]。目前利用同位素恢復(fù)古鹽度的方法主要有硼同位素法、碳氧同位素法、鍶同位素法等。

3.1 硼同位素

通常情況下，把11B/10B比值作為硼同位素的表征，在進(jìn)行古鹽度推測(cè)時(shí)，常采用δ11B指標(biāo)，其計(jì)算公式為[26]:

δ11B(‰)=[(11B/10B)樣品/(11B/10B)標(biāo)準(zhǔn)-1]×1 000。

(7)

其中，(11B/10B)標(biāo)準(zhǔn)為美國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)局(National Institute of Standards and Technology,NIST)推薦的SRM951硼酸樣品11B/10B，該比值為4.0436 2±0.001 37。

對(duì)于蒸發(fā)成因的硼酸鹽，海相硼酸鹽δ11B=+18‰～+32‰，平均+25‰，陸相硼酸鹽硼同位素組成變化較大，δ11B值為-31‰～+10‰,平均-4‰[26],非海相與海相蒸發(fā)巖δ11B值的顯著差可用來(lái)判別其沉積環(huán)境[27]。根據(jù)前人研究結(jié)果，Xiao等[27]認(rèn)為負(fù)的δ11B值通常表征非海相蒸發(fā)沉積，而正δ11B值則表征鹵水沉積和海相蒸發(fā)沉積。雖然硼同位素在海洋古Ph重建方面被廣泛應(yīng)用[28-29],但在古鹽度恢復(fù)方面，目前尚未找到理想方法，部分學(xué)者[30-32]采用將研究區(qū)樣品δ11B值與前人所測(cè)不同環(huán)境沉積巖的δ11B值進(jìn)行比較的方法，推測(cè)當(dāng)時(shí)的沉積環(huán)境。唐啟亮等[31]對(duì)比了老撾龍湖礦區(qū)δ11B值與不同硼源的δ11B值，發(fā)現(xiàn)研究區(qū)δ11B值介于海水與陸相地下水之間(圖2)，推測(cè)其為半咸水沉積環(huán)境。

圖2 不同硼源的δ11B值[31]Fig.2 The values of δ11B from different sources

3.2 碳氧同位素

Keith和Weber[33]根據(jù)數(shù)百個(gè)侏羅紀(jì)以來(lái)沉積的海相灰?guī)r和淡水灰?guī)r的同位素?cái)?shù)據(jù)，提出同位素系數(shù)(Z)的經(jīng)驗(yàn)公式:

Z=2.048(δ13C+50) + 0.498(δ18O+50)。

(8)

若Z>120，則為海相灰?guī)r；若Z<120，則為淡水灰?guī)r(湖相碳酸巖)。

碳同位素也可用于古鹽度的恢復(fù)：淡水沉積物δ13C(‰)在-5‰～15‰范圍內(nèi)；海相灰?guī)rδ13C在-5‰～5‰范圍內(nèi)[34]。

也可單獨(dú)利用氧同位素進(jìn)行古鹽度的定量恢復(fù)：陳萍等[35]利用有孔蟲(chóng)殼體氧同位素值δ18OF與SSTMg/Ca求出海水氧同位素背景值δ18Ow，利用Rostek等[36]計(jì)算出的北印度洋δ18Ow古鹽度的線性關(guān)系式對(duì)東北印度洋260 Ka以來(lái)的古鹽度進(jìn)行恢復(fù)，Rogers[37]也利用該方法重建了澳大利亞西部近35 Ka的海水古鹽度。但該方法適用鹽度范圍小，且δ18Ow與古鹽度的相關(guān)性也因研究區(qū)的不同而存在差異，運(yùn)用時(shí)需建立該研究區(qū)δ18Ow與古鹽度的關(guān)系方程。

值得注意的是，由于較老巖層(侏羅紀(jì)之前)多經(jīng)受了較強(qiáng)的成巖作用，致使原生沉積物的δ13C、δ18O發(fā)生了改變[14,38]，其中，碳酸鹽中氧同位素對(duì)沉積期后的變化最敏感，這就降低了其指示古鹽度的準(zhǔn)確性，而對(duì)中新生代碳酸鹽巖而言，該類方法常常是有效的[38]，因此，在運(yùn)用時(shí)，應(yīng)注意碳酸鹽巖的形成時(shí)代及其對(duì)古環(huán)境原始信息保存的完好性。碳酸鹽巖對(duì)古環(huán)境原始信息的保存性檢驗(yàn)常采用以下方法：①當(dāng)Mn/Sr<10(更嚴(yán)格的標(biāo)準(zhǔn)：Mn/Sr<2～3)時(shí)，表明碳酸鹽巖保留了原始碳同位素組成[39]；②當(dāng)δ18O<-5‰時(shí)，已經(jīng)遭受沉積期后蝕變；當(dāng)δ18O<-10‰時(shí)，數(shù)據(jù)已不能使用[38,40]；③δ13C、δ18O不具明顯的相關(guān)性，則巖石基本未受到成巖作用的影響[25]。

3.3 鍶同位素

假設(shè)混合水體僅為淡水與海水的混合，且沉積時(shí)混合水體的組分與現(xiàn)今的組分相似，那么便可以利用鍶同位素進(jìn)行古鹽度的恢復(fù)[41-42]。根據(jù)混合水體中殼體或碳酸鹽巖的87Sr/86Sr比值就可定量求出混合水體的(古)鹽度或哪種水體占主導(dǎo)地位，來(lái)進(jìn)行(古)沉積環(huán)境的判別[37]。目前有以下2種傳統(tǒng)方法：

①利用87Sr/86Sr—鹽度關(guān)系圖或混合水體的εSr—鹽度關(guān)系圖，投點(diǎn)求得古鹽度及其變化[42-43]。

②通過(guò)河水端元的Sr含量、εsr比值以及樣品的Sr含量先求出(古)海水端元占混合水體的比例X(X=1%，2%……100%),再利用公式SSr=35‰X計(jì)算出古鹽度[36](X值求法及公式推導(dǎo)詳見(jiàn)文獻(xiàn)[42])。

Widerlund等[42]測(cè)定了波羅的海海水端元的87Sr/86Sr和Sr含量，并計(jì)算或測(cè)量了次級(jí)盆地河水端元的Sr含量及εsr，繪制混合水體εSr—Ssr關(guān)系圖(圖3)，并通過(guò)軟體動(dòng)物殼體半化石的87Sr/86Sr和εSr，與14C定年結(jié)合，得到Bothnian 灣和Bothnian 海在6 500～3 000 cal. B.P.的古鹽度變化(圖4)。此外，Jan等[44-45]根據(jù)鯊魚(yú)牙齒化石的87Sr/86Sr與δ18OP的關(guān)系對(duì)古鹽度進(jìn)行了定性恢復(fù)。需要注意的是成巖作用可能會(huì)使碳酸鹽巖或生物殼體的87Sr/86Sr發(fā)生較大偏差，測(cè)試前需判斷成巖作用對(duì)樣品的影響[42,44]。

圖3 波羅的海主要次級(jí)盆地鍶同位素—古鹽度曲線[42]Fig. 3 Strontium isotope data () vs. SalinitySrfor the major Baltic sub-basins

圖4 古鹽度—軟體動(dòng)物殼體化石校正14C年齡投點(diǎn)圖[42]Fig. 4 Calculated palaeosalinities (SalinitySr) vs. calibrated14C ageranges (2σ) for subfossil mollusc shells

4 稀有氣體法

水中稀有氣體的濃度取決于水中氣體與大氣交換時(shí)的物理?xiàng)l件(水溫、氣壓、鹽度)。與空氣分離之后，水中稀有氣體的濃度基本保持不變，從而較好地保存了水體與大氣最后一次接觸的物理?xiàng)l件，因此利用稀有氣體可以對(duì)古環(huán)境進(jìn)行重建[46-47]。由于放射性成因的He元素存在，使得水中He濃度無(wú)法真實(shí)地反應(yīng)水體與大氣最后一次接觸時(shí)的物理?xiàng)l件，因此在古鹽度重建中He并不能得到有效的應(yīng)用。除了元素He以外，地下水所含的其他稀有氣體主要有2個(gè)來(lái)源：①平衡狀態(tài)下溶解于水中的稀有氣體；②過(guò)量空氣的補(bǔ)充[47]。因此，稀有氣體的濃度可描述為：

Ci, m=Ci,eq+Ci,ex

(9)

其中，i為 Ne, Ar, Kr, Xe;Ci, m表示實(shí)測(cè)稀有氣體的濃度(以摩爾濃度計(jì)，下同)；Ci,eq表示平衡時(shí)的稀有氣體濃度；Ci,ex表示過(guò)量氣體濃度。

在封閉的地下水體系中，稀有氣體濃度的非線性方程可表示為：

Ci, m(T,S,P,A,M)=Ci,ep(T,S,P)+(1-F)AZi/(1+FAZi/Ci,m)

(10)

圖5 稀有氣體古鹽度與實(shí)測(cè)孔隙水古鹽度[47]Fig. 5 Inferred noble-gas salinities (NGSs) and measured pore water salinities

其中，F(xiàn)為過(guò)剩氣體的分餾參數(shù)；Ci,ep(T,S,P)表示在某溫度、鹽度、大氣壓下潮濕空氣的稀有氣體平衡濃度；A表示單位水體中溶解的干燥氣體初始量；Zi表示干燥空氣中稀有氣體i的濃度。詳細(xì)推導(dǎo)過(guò)程見(jiàn)文獻(xiàn)[48-49]。理論上，根據(jù)海水(或NaCl為主的水體)沉積物中處于封閉狀態(tài)的稀有氣體的濃度，利用式(10)便可計(jì)算出某一時(shí)期的古鹽度[48-49]。然而，由于每一種稀有氣體的實(shí)測(cè)濃度存在誤差，受誤差傳遞影響較大，如需考慮3個(gè)及以上變量時(shí)，采用加權(quán)最小二乘法可以減小誤差的影響，獲得較準(zhǔn)確的結(jié)果[47,50-51](計(jì)算方法詳見(jiàn)[50])。

表3 比值法的古鹽度判別Tab.3 Distinctions of ratios on palaeosalinity

5 元素比值法

元素的比值可指示古鹽度環(huán)境，在古環(huán)境研究中得到了廣泛的應(yīng)用[55-58]。CaO/(CaO+Fe)、(MgO/Al2O3)×100、B/Ga、Sr/Ba、Rb/K、K/Na是常用的定性判別指標(biāo)，各指標(biāo)的劃分標(biāo)準(zhǔn)見(jiàn)表3。

值得注意的是，Sr/Ba、B/Ga反映的是沉積介質(zhì)鹽度的變化，在咸化的陸相沉積環(huán)境中可具有很高比值，不能直接作為海陸相劃分的標(biāo)志[55,58]，因此在利用其區(qū)別海侵時(shí)應(yīng)非常謹(jǐn)慎[11,58]，需結(jié)合礦物巖石標(biāo)志、古生物標(biāo)志、沉積相標(biāo)志等綜合分析[60]。此外，也可以利用介殼類殼體的元素比值定量模擬湖水古鹽度，其公式為[61]：

S=[([M2+]/[Ca2+])介殼/KD(M2+)-B]/A；

(11)

其中，S為湖水鹽度，A、B為常數(shù)，可根據(jù)現(xiàn)代湖水Sr2+、Ca2+含量與鹽度的測(cè)定獲得。KD(M2+)=([M2+]/[Ca2+])介殼/[M2+]/[Ca2+])宿生水，M2+指所涉及的微量元素，通常為Mg2+、Sr2+等，[M2+]/[Ca2+]為摩爾濃度比。

該方法在湖泊沉積物分析中較為常用，如曹建廷等[62]利用現(xiàn)生介形蟲(chóng)Limnocytherecf.inopinata與湖水的Sr/Ca比值分析得出KD平均值為1.064，又根據(jù)岱海不同地點(diǎn)采集水樣湖水鹽度(S)與湖水Sr/Ca比值，模擬建立岱海湖水鹽度與湖水Sr/Ca比值函數(shù)關(guān)系式：

S=0.370 151×[N(Sr)/N(Ca)]×103+1.441 71，R2=0.996。

(12)

利用公式(12)，根據(jù)不同深度該介形類殼體的Sr/Ca比值，重現(xiàn)了近800 a來(lái)不同沉積環(huán)境的湖水鹽度變化(圖6)[62]。但[M2+]/[Ca2+]法在應(yīng)用時(shí)易受到形成的文石、介殼種屬及連續(xù)性的影響[55,57]，因此選樣時(shí)，要選擇文石含量低、貧營(yíng)養(yǎng)化水體環(huán)境中形成的殼體，且殼體的連續(xù)性好并屬于同一個(gè)種屬[61,63]。一般而言，[Mg2+]/[Ca2+]法在應(yīng)用時(shí)較為容易，更為可靠[61,63]，另有研究發(fā)現(xiàn),介殼類殼體的[Ba2+]/[Ca2+]與古鹽度高度相關(guān)，可能是一種更為理想的指標(biāo)[64]。另外，還需注意，在鹽度極高(鹽度>10%[60])或極低時(shí)，殼體的[M2+]/[Ca2+]與鹽度的相關(guān)性并不穩(wěn)定，反應(yīng)的古鹽度信息可能會(huì)出現(xiàn)較大偏差[65-66]。

利用浮游有孔蟲(chóng)殼體的Ba2+/Ca2+(摩爾濃度比值)也可進(jìn)行表層海水古鹽度(SSS)的定量重建[67]。該方法原理與利用介形蟲(chóng)殼體恢復(fù)湖水古鹽度一致。王倩等[68]通過(guò)建立G.rubber殼體的Ba2+/Ca2+與SSS的關(guān)系方程，重現(xiàn)了近4 099 a亞馬遜沖積扇西部海域的古鹽度變化(圖7)。

6 Na+濃度法

研究表明，自顯生宙以來(lái)，海水中Na+濃度并沒(méi)有發(fā)生明顯改變[69]，保存完好的碳酸鹽類殼體化石中Na+濃度可能與現(xiàn)代貝殼的Na+濃度基本相同，成巖作用對(duì)其濃度的影響微乎其微[70]，而且Na+濃度與Sr2+濃度呈較好的正相關(guān)關(guān)系，因此，可以根據(jù)Na+濃度定性恢復(fù)古鹽度[70]。Genevive等[70]通過(guò)對(duì)海相與非海相軟體動(dòng)物殼體化石中的Na+濃度研究發(fā)現(xiàn)，Na+濃度<2 000 ppm時(shí)，指示非海相沉積；>2 000 ppm時(shí)，指示海相沉積。目前該方法有待進(jìn)一步完善和發(fā)展。

圖6 近800年來(lái)的岱海湖水鹽度定量復(fù)原[62]Fig. 6 The quantitative reconstruction of palaeosalinity of Daihai lake water during the last 800 years

圖7 近4 099 a B P亞馬遜沖積扇海域表層海水的古鹽度變化[68]Fig.7 Changes in palaeosalinity of surface ocean water over the Amazon fan during 4 099 a B P

7 關(guān)于無(wú)機(jī)地球化學(xué)方法的幾點(diǎn)認(rèn)識(shí)

沉積巖的無(wú)機(jī)地球化學(xué)特征可較為直觀地反映古鹽度變化，對(duì)古鹽度進(jìn)行定性或定量分析，受不同沉積環(huán)境的影響，化學(xué)元素的遷移與富集規(guī)律不同，元素的賦存狀態(tài)存在差異。因此，運(yùn)用時(shí)須從地質(zhì)實(shí)際出發(fā)，尋求理想的判別指標(biāo)。本文通過(guò)對(duì)國(guó)內(nèi)外研究方法分析，得出以下認(rèn)識(shí)：

1)沉積磷酸鹽法可為海陸地層鹽度的劃分提供定性或定量分析，但分析樣品須為泥巖，不適用于水動(dòng)力較強(qiáng)的沉積環(huán)境。

2)硼元素法主要有Walker法、Adams法、Couch法，適用于不同組分的泥巖樣品，運(yùn)用時(shí)需對(duì)樣品成份進(jìn)行確定，Couch法考慮了多種粘土礦物的影響，所得結(jié)果更符合地質(zhì)實(shí)際，應(yīng)用較為廣泛。

3)蒸發(fā)巖的硼同位素可較好地反映古鹽度變化，可用于海相-非海相沉積的定性分析；碳氧同位素法適用于碳酸鹽巖，可對(duì)古鹽度進(jìn)行定性恢復(fù)，但后期成巖作用會(huì)影響古鹽度判別的準(zhǔn)確性；而鍶同位素法適用于淡水和海水混合的沉積環(huán)境的定性或定量古鹽度恢復(fù)，但成巖作用也會(huì)影響其判別的精度。

4)在封閉條件下的地下水中，稀有氣體的濃度可以記錄水體與大氣最后一次接觸時(shí)的鹽度信息。考慮實(shí)測(cè)誤差的影響，目前多采用最小二乘法進(jìn)行古鹽度計(jì)算；另外，時(shí)間效應(yīng)也會(huì)降低稀有氣體濃度，因此稀有氣體法適用于較新地質(zhì)年代。

5)元素比值法可以定性地反映沉積介質(zhì)鹽度的變化，應(yīng)用較為廣泛，此外，利用生物殼體化石的元素摩爾濃度比值可對(duì)湖水和表層海水的古鹽度進(jìn)行恢復(fù)。

8 展望

隨著對(duì)元素遷移與富集規(guī)律認(rèn)識(shí)的不斷深入，無(wú)機(jī)地球化學(xué)方法也在不斷發(fā)展，今后可能在以下幾方面取得進(jìn)展和突破：

1) 隨著測(cè)試方法與分析技術(shù)的改進(jìn)，硼同位素在沉積環(huán)境研究中，尤其是古海洋Ph值、大氣pCO2等方面，得到越來(lái)越廣泛的應(yīng)用。目前硼同位素在古鹽度恢復(fù)方面的研究主要針對(duì)不同沉積環(huán)境的δ11B進(jìn)行測(cè)定與統(tǒng)計(jì)，基本為定性分析，未建立硼同位素與古鹽度的定量函數(shù)關(guān)系，且缺乏對(duì)生物體與硼同位素的循環(huán)、積累以及分餾的影響研究。因此，深入探討硼地球化學(xué)循環(huán)的影響因素、量化硼同位素分餾機(jī)制、建立硼同位素—古鹽度模型等尤為重要。另外，利用沉積物中碳酸鹽(如貝殼、介形蟲(chóng)等)的硼同位素進(jìn)行古鹽度恢復(fù)也非常值得探討。

2) 水生脊椎動(dòng)物(如鯊魚(yú)等)的牙齒和骨骼、鱗屑等化石在時(shí)空上分布廣泛，能很好地保存在磷灰石中，具有抵抗成巖作用破壞的優(yōu)良特性，可以較好地保存地球化學(xué)信息，且其中13C、15N、2H、18O、34S和44Ca甚至是硼、鎂同位素含量較高，可能為古環(huán)境(鹽度)重建提供豐富的同位素信息，因此，保存于水生脊椎動(dòng)物化石中的相關(guān)地球化學(xué)信息在研究古鹽度時(shí)空演化、全球性沉積事件等方面起到重要作用。

3) 元素比值法在定性分析古鹽度變化方面應(yīng)用廣泛，但復(fù)雜多變的沉積環(huán)境限制了其在定量分析方面的發(fā)展，仍需探討優(yōu)良指標(biāo)，例如軟體動(dòng)物Donaxdeltoides等殼體的Ba/Ca比值與古鹽度的相關(guān)性要高于常用的Sr/Ca、Mg/Ca比值，而且適用的時(shí)間域更為廣泛，值得開(kāi)展進(jìn)一步研究。因此，深化化學(xué)元素在沉積過(guò)程中遷移和富集規(guī)律的研究，對(duì)元素比值判別的定量化發(fā)展以及新指標(biāo)的發(fā)現(xiàn)與運(yùn)用具有深遠(yuǎn)意義。

4)碳酸鹽巖(化石)的Na+濃度與Sr2+濃度呈明顯的正相關(guān)關(guān)系，可以很好地反映沉積時(shí)水體的鹽度，且成巖作用對(duì)碳酸巖中Na+含量的影響微弱，因此，Na+濃度是理想的判別指標(biāo)。但存在以下問(wèn)題：①對(duì)生物因素對(duì)Na+濃度影響的認(rèn)識(shí)不足；②部分Na+可能被硅酸鹽、鐵錳質(zhì)雜質(zhì)等非碳酸鹽物質(zhì)所吸附，使碳酸鹽巖中Na+濃度所反映的鹽度信息出現(xiàn)偏差。因此，加強(qiáng)上述兩方面研究對(duì)Na+法的應(yīng)用具有重要意義。

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ApplicationandOutlookofInorganicGeochemicalIndexesinReconstructionofPalaeosalinity

MAO Guangzhou1,2,3, LIU Xiaotong1，2, AN Pengrui1, MENG Lingqiang1, YANG Fengjie1,3, CHEN Lei1,3

(1. Shandong Provincial Key Laboratory of Depositional Mineralization & Sedimentary Minerals, Shandong University of Science and Technology, Qingdao, Shandong 266590, China; 2. Key Laboratory of Gold Mineralization Processes and Resource Utilization Subordinated to the Ministry of Land and Resources,Key Laboratory of Metallogenic Geological Process and Resources Utilization in Shandong Prorine,Shandong Institute of Geological Science,Jinan,Shandong 250013,China;3. State Key Laboratory of Palaeobiology and Stratigraphy (Nanjing Institute of Geology and Palaeontology, CAS), Nanjing, Jiangsu 210008, China)

Palaeosalinity is a hotspot in palaeoenvironment research and the indexes of inorganic geochemistry play a significant part in the reconstruction of palaeosalinity. This paper first summarized the methods used in the reconstruction of palaeosalinity, including the sedimentary phosphate method, boron element methods, isotope methods, noble gas methods and Na+concentrations method. Then it sketched the applications of these methods and corresponding precautions based on geological evidence. Finally, it gave the outlook of the development of inorganic geochemistry method according to the research status and limitations of these methods. This study could provide some references for the division of marine facies and continental facies, the reconstruction of palaeoenvironment, and the exploration of new methods.

isotope; element ratio; palaeosalinity; sedimentary environment; geochemistry

毛光周,劉曉通,安鵬瑞,等.無(wú)機(jī)地球化學(xué)指標(biāo)在古鹽度恢復(fù)中的應(yīng)用及展望[J].山東科技大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2018,37(1):92-102.

MAO Guangzhou,LIU Xiaotong,AN Pengrui,et al. Application and outlook of inorganic geochemical in indexes reconstruction of palaeosalinity[J].Journal of Shandong University of Science and Technology(Natural Science),2018,37(1):92 -102.

2017-03-28

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41572063，U1663201);國(guó)土資源部金礦成礦過(guò)程與資源利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和山東省金屬礦產(chǎn)成礦地質(zhì)過(guò)程與資源利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放課題(2013003);國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃深地資源勘查開(kāi)采重點(diǎn)專項(xiàng) (2016YFC0601001);現(xiàn)代古生物學(xué)和地層學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(中國(guó)科學(xué)院南京地質(zhì)古生物研究所)開(kāi)放課題(173118);山東省沉積成礦作用與沉積礦產(chǎn)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放課題(DMSM201403)

毛光周(1978—)，男，甘肅甘谷人，副教授，博士，主要從事巖礦地球化學(xué)、能源地質(zhì)方面的教學(xué)與研究工作.

E-mail: gzmaonjunwu@163.com

P595；P597

A

1672-3767(2018)01-0092-11

10.16452/j.cnki.sdkjzk.2018.01.009

高麗華)