電偶效應對與30CrMnSiA鋼耦合的7B04鋁合金當量折算系數的影響

陳躍良，趙紅君，卞貴學，張勇

海軍航空工程學院青島校區，青島 266041

電偶效應對與30CrMnSiA鋼耦合的7B04鋁合金當量折算系數的影響

陳躍良*，趙紅君，卞貴學，張勇

海軍航空工程學院青島校區，青島 266041

借助動電位極化技術分別測得不同濃度NaCl溶液和水介質中7B04鋁合金和30CrMnSiA鋼的極化曲線。采用數值模擬與電化學實驗相結合的方法，計算得到不同陰陽極面積比下、不同濃度NaCl溶液中7B04鋁合金和30CrMnSiA鋼的電偶電流。借助掃描電鏡觀察耦合前后7B04鋁合金和30CrMnSiA鋼試樣腐蝕后的微觀形貌。基于當量折算法的原理，以極化曲線作為邊界條件建立數學模型，折算出多種陰陽極面積比下與30CrMnSiA鋼耦合后的7B04鋁合金在不同濃度NaCl溶液與水介質中的當量折算系數。結果表明，Cl-濃度和陰極面積的增加均會加劇電偶腐蝕，相較而言，陰陽極面積比的影響更為強烈。與30CrMnSiA鋼耦合后，7B04鋁合金加速腐蝕，在不同濃度NaCl溶液與水介質中的當量折算系數均出現不同程度的減小。

7B04鋁合金；30CrMnSiA鋼；電偶腐蝕；電化學性能；數值模擬；當量折算系數

目前，由于飛機腐蝕問題造成的損失尤為突出[1]，為了在短時間內獲得飛機的腐蝕情況，需建立飛機服役時間和實驗室加速時間之間的關系，以當量折算系數為基礎編制的加速實驗環境譜現已得到廣泛應用[2-3]。北京航空工程技術研究中心[4]按照所選加速實驗環境譜成功對飛機橫梁關鍵部位進行了不同時限的預腐蝕實驗。段成美等[5]在文獻中給出鋁合金和鋼分別在不同濃度NaCl溶液與水介質中的當量折算系數，由于實驗條件有限，計算過程中僅考慮了單種金屬發生的自腐蝕，但實際飛機結構通常為異種金屬配合使用，由于不同金屬之間自腐蝕電位不同，難免發生電偶腐蝕[6]。因而，以單一金屬作為研究對象得到的數據不夠精確。再者，即使同一類合金的不同牌號組分也有所差異，電化學反應也會隨之不同，需要具體分析不同組分合金的當量折算系數。

為此，陳躍良等[7]對2A12鋁合金和TA15鈦合金耦合后的當量折算系數進行研究，發現兩者耦合后會加速鋁合金腐蝕并給出合理的模型用來計算不同面積比下的電偶電流。在該體系中鈦合金本身相對穩定，很難發生腐蝕。但飛機結構中含有大量鋼結構作為承力結構，鋼活性很高，極易腐蝕，與鋁合金搭接后，兩者當量折算系數均會發生改變。本文選用飛機上常用的7B04鋁合金和30CrMnSiA高強鋼[8-11]，通過電化學實驗、周期浸潤實驗、數值模擬等方法對耦合前后的當量關系折算系數進行研究，修正與30CrMnSiA鋼耦合的7B04鋁合金在不同濃度NaCl溶液與水介質中的折算系數。通過相關的修正為進一步的實驗室加速腐蝕實驗奠定基礎。

1 實 驗

1.1 實驗材料

實驗中用到的7B04鋁合金板材由東北輕合金有限責任公司生產，30CrMnSiA鋼板材由上海瑞恒金屬制品有限公司生產，兩者的主要成分如表1所示。

表1 主要原材料成分Table 1 Elements of main material %

1.2 實驗件制備

將實驗材料線切割加工成尺寸為10 mm×10 mm×3 mm，連接銅導線形成電導通，除預留一個10 mm×10 mm的工作面積外，其余表面用環氧樹脂進行固封。用水磨砂紙將工作面逐級打磨至2000#，經金剛石拋光膏拋光后依次用丙酮和無水乙醇超聲除油、除水，冷風吹干后置于干燥皿中備用，用于電化學實驗。取部分實驗件均分成A、B兩組，A組中鋁合金試件與鋼試件兩兩耦合，B組所有試件相互獨立，用于周期浸潤實驗。

1.3 電化學實驗

圖1 三電極體系電化學測量裝置設計
Fig.1 Design of electrochemical measurement device for three-electrode system

借助PARSTAT 4000電化學工作站，開展材料的腐蝕電化學性能研究。其中，自腐蝕電位、極化曲線測量采用經典的三電極體系(見圖1)：參比電極(Reference Electrode，RE)為飽和甘汞電極，輔助電極(Counter Electrode，CE)為鉑片電極，工作電極(Working Electrode，WE)為待測試樣。室溫下，在質量分數依次為0.35%、0.5%、3.5%、7%的NaCl溶液以及去離子水中，將工作電極靜置至自腐蝕電位穩定后，分別測量7B04鋁合金和30CrMnSiA鋼的極化曲線，掃描區間為自腐蝕電位±350 mV，掃描速率為0.1667 mV/s。電偶電位、電偶電流測量時，將鋁合金試樣接入工作電極，鋼試樣接入地線，采集時間為7 000 s。

1.4 周期浸潤實驗

圖2 腐蝕坑測量示意圖
Fig.2 Diagram of corrosion pit measurement

將A、B兩組試件按照GB/T 19746—2005《金屬和合金的腐蝕 鹽溶液周浸試驗》要求，在ZQFS-1600型干濕周浸試驗箱中進行周浸實驗。實驗介質為5%(質量分數)NaCl溶液，由于箱體工作室和溶液溫度應該高于(25±2)℃，故而此處設定試驗箱工作溫度為(40±2)℃。實驗以60 min為一個周期：10 min浸漬和50 min干燥，干燥時用遠紅外線燈照射烘干試驗件，調節遠紅外線的功率使試驗件在臨近浸入溶液時恰好被烘干，總實驗時間為720 h。根據GB/T 16545—2015《金屬和合金的腐蝕 腐蝕試樣上腐蝕產物的清除》方法，去除鋁合金和鋼試驗件表面的腐蝕產物，采用KH-7700型科視達體式顯微鏡觀測試樣表面腐蝕坑深度，隨機取均布在表面上的5個點測量，腐蝕坑測量示意圖如圖2所示。將數據列于表中，并計算其平均值。利用日立S3400型掃描電鏡觀測微觀腐蝕形貌，工作電壓20.0 kV。

2 實驗結果與討論

2.1 電化學性能分析

2.1.1 極化曲線

在不同濃度NaCl溶液以及水介質中，7B04鋁合金的動電位極化曲線如圖3所示，圖中Ea為7B04鋁合金的電極電位，ia為7B04鋁合金的電極電流密度。在NaCl溶液中，極化曲線的陽極區均存在一段電流密度急劇增大區，無理想的Tafel區。因此，采用對陰極進行擬合的方法得到自腐蝕電流密度[12]，將各電化學參數列于表2中，表中Ias為7B04鋁合金的自腐蝕電流密度，Eas為7B04鋁合金的自腐蝕電位。可見，隨著NaCl濃度的升高，Cl-含量增加，對7B04鋁合金表面鈍化膜的破壞作用增強，電極表面的有效反應面積增大[13-15]，自腐蝕電位明顯負移，自腐蝕電流密度變大。然而，鈍化膜可吸附Cl-的含量是一定的，使得自腐蝕電流密度和自腐蝕電位趨于穩定。而水介質中的鋁合金試樣陽極反應沒有明顯的點蝕區，自腐蝕電位較高，接近-400 mV。

圖3 不同濃度NaCl溶液中7B04鋁合金的極化曲線
Fig.3 Polarization curves of 7B04 aluminium alloy in NaCl solution with different concentrations

Table2Electrochemicalparametersof7B04aluminiumalloyinNaClsolutionwithdifferentconcentrations

SolutionconcentrationIas/(10-6A·cm-2)Eas/VWater0．3824-0．41450．35%0．8243-0．67110．50%0．9941-0．67943．50%1．5577-0．72517%1．6692-0．7469

在不同濃度NaCl溶液中，30CrMnSiA鋼的動電位極化曲線如圖4所示，圖中Eb為30CrMnSiA鋼的電極電位，ib為30CrMnSiA鋼的電極電流密度。利用Tafel直線外推法得到相關的各電化學參數列于表3中，表中Ibs為30CrMnSiA鋼的自腐蝕電流密度，Ebs為30CrMnSiA鋼的自腐蝕電位。在實驗過程中可以發現，30CrMnSiA鋼是活性很高的金屬，在電解質溶液中極易發生腐蝕，2 min左右就會產生肉眼可見的明顯銹斑。另外，隨著Cl-濃度升高，30CrMnSiA鋼的自腐蝕電流密度變大，自腐蝕電位負移，腐蝕速率增大。通過對比表2和表3可以發現，30CrMnSiA鋼的自腐蝕電位明顯比7B04鋁合金的自腐蝕電位高，因此，當二者接觸時易發生電偶腐蝕，以低電位的鋁合金為陽極，其表面主要發生Al的氧化反應；以電位較高的鋼作為陰極，其表面主要發生O2的還原反應，電化學反應式[16-17]為

Al-3e-→Al3+

(1)

O2+2H2O+4e-→4OH-(aq)

(2)

圖4 不同濃度NaCl溶液中30CrMnSiA鋼的極化曲線
Fig.4 Polarization curves of 30CrMnSiA steel in NaCl solution with different concentrations

Table3Electrochemicalparametersof30CrMnSiAsteelinNaClsolutionwithdifferentconcentrations

2.1.2 電偶電流及電位

不同濃度NaCl溶液中7B04鋁合金和30CrMnSiA鋼接觸后的電偶電流以及電偶電位隨時間的變化如圖5和表4所示，兩電極的面積比為1∶1，圖中Eg為電偶電位，Ig為電偶電流。可以發現，電流經過初期迅速下降后基本保持穩定，在濃度低于3.5%時，電偶電流隨NaCl濃度的升高而增大，這個階段活性陰離子Cl-具有較強的反應能力，鋁合金在電偶電池中處于較高的活化狀態，其電偶電流也較大。在低濃度區間電偶電流變化不大，幾乎處于平臺區[18]。當濃度大于3.5%時，Al3+進入溶液的速度減慢，抑制了鋁合金的陽極極化；O2的溶解度降低，陰極反應受到抑制，導致電偶電流減小。此外，隨著NaCl濃度的升高，電偶電位不斷負移，但始終位于30CrMnSiA鋼和7B04鋁合金的自腐蝕電位之間，且更靠近鋁合金的參數。

圖5 不同濃度NaCl溶液中電偶電流和電偶電位隨時間的變化(陰陽極面積比為1∶1)
Fig.5 Variation of galvanic current and potential with time in NaCl solution with different concentrations (area ratio of cathode to anode is 1∶1)

()

Table4Experimentalresultsofcoupledpotentialandgalvaniccurrent(arearatioofcathodetoanodeis1∶1)

Solutionconcentration/%Eg/mVIg/μA0．35-665．219．260．5-673．322．1093．5-720．6623．1857-742．6817．872

2.2 微觀腐蝕形貌及腐蝕坑測量

在周浸實驗后，已去除腐蝕產物的7B04鋁合金和30CrMnSiA鋼的微觀腐蝕形貌如圖6所示。腐蝕坑深度見表5。可見，圖6(a)中的鋁合金試樣表面發生了明顯的點蝕，蝕孔較少且大多孤立，極少數區域有蝕孔連通，經測量，蝕孔的平均深度約為13 μm；而圖6(b)中的鋁合金表面蝕孔增多，密度變大，有明顯的大面積蝕坑，蝕孔的平均深度增大到約為18 μm。通過對比圖6(c)和圖6(d)可以發現，30CrMnSiA鋼表面粗糙不平，大型凹槽腐蝕坑較多，蝕孔深度約為25 μm；與鋁合金耦合后，鋼表現為腐蝕作用減緩，腐蝕后的表面圓包狀或點狀腐蝕坑較多，蝕坑較淺，平均深度約為19 μm。故而，從微觀形貌及腐蝕坑的測量可得，電偶腐蝕對鋁合金和鋼均會產生一定程度的影響，作為陽極的7B04鋁合金腐蝕加重，這是因為兩者耦合后會在電極表面產生穩定的電偶電流，這與電化學實驗結果一致，故而推測耦合后的當量折算系數相較單一鋁合金的應有所減小。

圖6 7B04鋁合金和30CrMnSiA鋼的微觀腐蝕形貌
Fig.6 Micromorphology of 7B04 aluminium alloy and 30CrMnSiA steel after corrosion

Table5Depthofcorrosionpitsonsurfaceofspecimensafteralternateimmersiontestμm

3 數值模擬分析

3.1 數學模型

鋁合金和鋼耦合后，電位差導致介質中腐蝕電場的形成，于是就有帶電粒子i在電場作用下發生定向的電遷移運動。已知溶液中粒子的總傳輸通量Ni滿足Nernst-Planck方程：

(3)

式中：Di為擴散系數；zi為電荷數；F為法拉第常數；ui為遷移率；ci為離子濃度；φ為電勢；U為溶液流動速度。

式(3)可整理為

(4)

式(4)描述了實驗中試驗件周圍電場的電勢分布規律。利用Comsol軟件通過有限元法對其進行求解，求解域為試驗件所處溶液，以兩種實驗材料的極化曲線作為邊界條件即可獲得電位與電流密度的關系。

3.2 模型的計算

基于穩態腐蝕場，以實驗測得7B04鋁合金極化曲線的陽極區和30CrMnSiA鋼的陰極區作為邊界條件，與電偶腐蝕原理相結合，建立7B04鋁合金與30CrMnSiA鋼的電偶腐蝕模型，計算得到兩種金屬耦合后電極表面電位分布和電偶電流值，此處限于篇幅，僅以NaCl濃度為3.5%時的電位分布為例， 如圖7及表6所示。對比可得，計算結果與實驗數據較為接近，為保證模型可靠準確，需進行進一步驗證。

圖7 電極表面電位分布
Fig.7 Electrode surface potential distribution

()

Table6CalculationresultsofgalvaniccurrentinNaClsolutionwithdifferentconcentrations(arearatioofcathodetoanodeis1∶1)

Solutionconcentration/%0．350．53．57Galvaniccurrent/μA18．52021．58822．33317．923

3.3 模型驗證

在實際情況中，飛機上耦接的鋁合金和鋼的面積比有很多可能，為了深入驗證上述模型的準確性，在陰陽極面積比為2∶1和5∶1條件下，測量電偶腐蝕的相關數據(見圖8和圖9)，將相應陰陽極面積比下電偶電流和電位的計算結果列于表7中，并對實測結果與計算結果進行對比，表中c為NaCl溶液的質量分數。可以發現， 當陰極面

圖8 不同濃度NaCl溶液中電偶電流的實驗結果
Fig.8 Experimental results of variation of galvanic current with time in NaCl solution with different concentrations

圖9 不同濃度NaCl溶液中電偶電位的實驗結果
Fig.9 Experimental results of variation of galvanic potential with time in NaCl solution with different concentrations

()

ArearatioofcathodetoanodeEg/mVIg/μAc=0．35%c=0．5%c=3．5%c=7%c=0．35%c=0．5%c=3．5%c=7%2∶1-661．11-672．45-720．05-740．7435．99842．30245．11135．9845∶1-632．17-642．94-711．25-736．9790．463102．850111．55089．330

積增大時，電偶電位稍有升高，但是，電偶電流明顯增大。這是由于增大陰陽極比例，使得7B04鋁合金陽極極化值升高，更接近其點蝕電位，較小的電位變化就會引起電流密度的劇變。

采用折線圖的形式對比實測數據和計算數據(見圖10)，通過觀察可發現，利用模型計算得到的數據與實驗測得的情況基本一致。這說明溶液中建立的電偶腐蝕模型具有很高的精度，為腐蝕預測提供了一定的根據。在此基礎上，利用模型計算得到了多種陰陽極面積比條件下的電偶電流，如表8所示。可見， 同一種陰陽極面積比下，

圖10 實驗結果與計算結果的對比
Fig.10Experimental results compared with calculation results

Table8Calculationresultsofgalvaniccurrentwithdifferentarearatiosofcathodetoanodeinsolution

ArearatioofcathodetoanodeGalvaniccurrent/μAc=0．35%c=0．5%c=3．5%c=7%0．5∶118．53821．73622．23118．2521∶118．52021．58822．33317．9232∶136．96642．51144．73936．8613∶154．84062．93866．57353．4985∶190．463102．850111．55089．33010∶1176．620194．880223．790180．250

隨著濃度升高，電偶電流先逐步增大，到達一定區間后電偶電流反而減小；同一濃度下，隨著陰極面積的增大，電偶電流隨之增大。考慮到將理論模型與實驗數據相結合取得了較好的效果，因此在計算多種面積比的當量折算系數時繼續沿用這一方法。

4 當量折算系數

結合法拉弗定律關于在電化學過程中，電荷的轉移和反應物質的變化量之間的等量關系[20]，得到當量折算法的基本原理[21]。在文獻[7]的基礎上，可得到與鋼耦合后鋁合金的當量折算系數為

(5)

式中：Is為自腐蝕電流；Ig為試驗測量得到的電偶腐蝕電流；Iw為試樣在水介質中的自腐蝕電流。

基于在電化學實驗中試樣的工作面積為1 cm2，所以自腐蝕電流在數值上與所測得的自腐蝕電流密度相等。將未耦合的7B04鋁合金和30CrMnSiA鋼在不同濃度NaCl溶液與水介質中的折算系數列于表9中。

通過對比表9和文獻[22]中的數據可以看出，同類合金不同牌號的折算系數并不是完全相同的。由于鋼處于欠保護狀態，腐蝕程度有所減輕，但仍然發生一定程度的自腐蝕，所以不能直接通過自腐蝕電流和電偶電流來量化鋼表面的腐蝕電流。故而，在7B04鋁合金和30CrMnSiA鋼的組合結構中選取耦合后作為陽極的7B04鋁合金的當量折算系數作為衡量標準。根據數值模擬數據得到多種陰陽極面積比的情況下7B04鋁合金在不同濃度NaCl溶液與水介質中的當量折算系數，結果見表10中。考慮了電偶腐蝕之后，當量折算系數明顯減小，鋁合金加速腐蝕，這與微觀腐蝕形貌的變化保持一致。

表9未耦合的7B04鋁合金和30CrMnSiA鋼在不同濃度NaCl溶液與水介質中的折算系數

Table9Conversioncoefficientof7B04aluminiumalloyand30CrMnSiAsteelinNaClsolutionwithdifferentconcentrationsandwaterwithoutgalvaniccorrosion

Solutionconcentration/%Conversioncoefficient7B04aluminiumalloy 30CrMnSiAsteel0．350．4639090．2466310．50．384670．2297753．50．245490．18988970．2290920．135167

表10 修正后的7B04鋁合金當量折算系數

需要注意的是，基于電化學腐蝕規律的當量折算法只適用于金屬基體[22]，通過分析可知，修正后的當量折算理論主要用于異種金屬搭接件中作為陽極金屬的當量折算系數的計算。由于不同牌號鋁合金第二相組分差異較大，腐蝕反應隨之不同[23]，加之與不同金屬相耦合，因而，當量折算系數需具體分析。

5 結 論

1) 通過電化學實驗可得，隨著NaCl濃度升高，7B04鋁合金的自腐蝕電流增大，腐蝕加重，相同濃度下7B04鋁合金的自腐蝕電位比30CrMnSiA鋼更負，兩者接觸易發生電偶腐蝕。

2) 經驗證得到合理的數學模型計算出不同陰陽極面積比下7B04鋁合金與30CrMnSiA鋼接觸的電偶電流。結合實驗和數值模擬可知，Cl-濃度和陰極面積的增加均會加劇電偶腐蝕，相較而言，陰陽極面積比的影響更為強烈。故而工業生產中應竭力避免“大陰極、小陽極”的情況。

3) 基于當量折算系數法的原理，根據數值模擬得到的數據計算出不同陰陽極面積比的情況下與30CrMnSiA鋼耦合后7B04鋁合金在不同濃度NaCl溶液與水介質中的當量折算系數，相較于單一金屬的當量折算系數明顯減小，為7B04鋁合金/30CrMnSiA鋼搭接件實驗室加速實驗的進行提供依據。

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Influenceofgalvanicactiononequivalentconversioncoefficientof7B04aluminumalloycoupledwith30CrMnSiAsteel

CHENYueliang*,ZHAOHongjun,BIANGuixue,ZHANGYong

QingdaoExtension,NavalAeronauticalEngineeringInstitute,Qingdao266041,China

Thepotentiodynamicpolarizationtechniquewasusedtomeasurethepolarizationcurvesof7B04aluminumalloyand30CrMnSiAsteelindifferentconcentrationofNaClsolutionandaqueousmedia.Thegalvaniccurrentof7B04aluminumalloycontactedwith30CrMnSiAsteelinNaClsolutionwithdifferentconcentrationsanddifferentarearatioswerecalculatedbynumericalsimulationandelectrochemicalexperiment.Micromorphologyof7B04aluminumalloycoupledwith30CrMnSiAsteelornotaftercorrosionwasobservedbyScanningElectronMicroscopy(SEM).Basedontheequivalentconversioncoefficientmethod,whilethemathematicalmodelwasestablishedbyusingthepolarizationcurveastheboundarycondition,theequivalentconversioncoefficientof7B04aluminumalloycoupledwith30CrMnSiAsteelinNaClsolutionwithdifferentconcentrations,aqueousmedia,anddifferentarearatiosofcathodetoanodewereinvestigated.ResultsshowthattheincreaseofCl-concentrationandcathodeareacanaggravategalvaniccorrosion,andtheratioofanodetocathodeareawasmoreintensecomparatively.Furthermore,the7B04aluminumalloyafterbeingcoupledwith30CrMnSiAsteelacceleratedcorrosion,andtheequivalentconversioncoefficientof7B04aluminumalloyinNaClsolutionwithdifferentconcentrationsandaqueousmediatendedtodecreasetodifferentdegrees.

7B04aluminumalloy;30CrMnSiAsteel;galvanicaction;electrochemicalproperties;numericalsimulation;equivalentconversioncoefficient

2017-04-25；

2017-05-08；

2017-07-17；Publishedonline2017-09-011039

URL：http://hkxb.buaa.edu.cn/CN/html/20171230.html

NationalNaturalScienceFoundationofChina(51377503)

.E-mailcyl0532@sina.com

http://hkxb.buaa.edu.cnhkxb@buaa.edu.cn

10.7527/S1000-6893.2017.421358

2017-04-25；退修日期2017-05-08；錄用日期2017-07-17；網絡出版時間2017-09-011039

http://hkxb.buaa.edu.cn/CN/html/20171230.html

國家自然科學基金(51377503)

.E-mailcyl0532@sina.com

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TG172.2；V252

A

1000-6893(2017)12-421358-10

李世秋)