磁光材料Verdet常數(shù)貢獻性的討論?

蔡偉邢俊暉

1)? 楊志勇1)

1)(火箭軍工程大學(xué),兵器發(fā)射理論與技術(shù)國家重點學(xué)科實驗室,西安 710025)

2)(光電控制技術(shù)重點實驗室,洛陽 471000)

磁光材料Verdet常數(shù)貢獻性的討論?

蔡偉1)2)邢俊暉

1)?楊志勇1)

1)(火箭軍工程大學(xué),兵器發(fā)射理論與技術(shù)國家重點學(xué)科實驗室,西安 710025)

2)(光電控制技術(shù)重點實驗室,洛陽 471000)

Verdet常數(shù),法拉第效應(yīng),波粒二象性,量子理論

1 引 言

自法拉第磁光效應(yīng)發(fā)現(xiàn)以來,各種磁光材料相繼問世并廣泛應(yīng)用于磁光開關(guān)、磁光調(diào)制器、相干俘獲磁強計以及通信和控制等領(lǐng)域[1?4].法拉第磁光效應(yīng)描述了一束偏振光通過外加磁場的磁光材料(通常為晶體或玻璃)后偏振面發(fā)生偏轉(zhuǎn)的現(xiàn)象,偏轉(zhuǎn)角度正比于磁場大小和光線有效傳播距離,該比例系數(shù)稱為Verdet常數(shù),它是表征材料磁光性能的主要參數(shù),最初是實驗現(xiàn)象以及實測數(shù)據(jù)的產(chǎn)物.法拉第旋光效應(yīng)的內(nèi)在機理和Verdet常數(shù)的本質(zhì)吸引著一批學(xué)者和研究人員從不同角度進行探究和發(fā)掘.

宏觀理論最早被應(yīng)用于Verdet常數(shù)的研究,它能直觀反映法拉第效應(yīng)的物理實現(xiàn)過程,但難以進一步解釋Verdet常數(shù)的本質(zhì)以及波長、溫度等物理量對Verdet常數(shù)的作用機理[5,6].探索Verdet常數(shù)本質(zhì)的主流理論包括經(jīng)典電子動力學(xué)理論(簡稱經(jīng)典理論)和量子理論.經(jīng)典理論以電子振子模型為基礎(chǔ)[7,8],較好地闡明了Verdet常數(shù)與入射光波長和介質(zhì)色散的關(guān)系,對應(yīng)的Verdet常數(shù)計算公式物理意義明晰,但存在計算結(jié)果與實驗值偏差較大的問題.量子理論從能級分裂和電子躍遷出發(fā),從本質(zhì)上揭示了法拉第磁光效應(yīng)的作用機制[9,10],但在定量描述Verdet常數(shù)時還需要回歸到宏觀的統(tǒng)計學(xué)規(guī)律,躍遷波長和相關(guān)參數(shù)需要通過對實驗值的擬合來得到,因此其計算模型的準確性難以通過原實驗值驗證.

無論是宏觀理論、經(jīng)典理論還是量子理論,三者皆有其獨到的一面,但都難以對Verdet常數(shù)進行全面、系統(tǒng)的描述,甚至有的方法在特定情況下得到的結(jié)果偏差較大.此外,現(xiàn)有理論的推導(dǎo)過程并未對Verdet常數(shù)的正負進行嚴格的定義,有的雖然提到了抗磁性的Verdet常數(shù)為正,順磁性的為負,但也是基于實驗現(xiàn)象的簡單概括.為了深入揭示磁光材料Verdet常數(shù)的本質(zhì),在大量對比論證的基礎(chǔ)上,我們認為雖然經(jīng)典理論和量子理論都能解釋法拉第效應(yīng),但反映的是促成法拉第效應(yīng)的兩個不同方面,并以此提出初步假設(shè):磁光效應(yīng)引起的法拉第轉(zhuǎn)角是光的波動性和電子層躍遷共同作用的結(jié)果,兩種作用對物質(zhì)的Verdet常數(shù)都有一定的貢獻,貢獻的大小與材料本身、入射光波長和溫度有關(guān).基于此假設(shè),提出了波動躍遷性貢獻理論,得到了相應(yīng)模型,進而驗證了模型的正確性和假設(shè)的合理性.

2 理論與模型

2.1 經(jīng)典理論

法拉第效應(yīng)的經(jīng)典理論基于Lorentz色散理論,將光與物質(zhì)相互作用近似為阻尼振子在入射光下的受迫振動,體現(xiàn)了光的波動性.利用經(jīng)典電子動力學(xué)理論,求得抗磁性(diamagnetic)材料Verdet常數(shù)Vdia表達式為

式中,e為電子電荷量,m為電子質(zhì)量,c為光速,λ為入射光波長,dn/dλ為介質(zhì)的色散.(1)式表明抗磁性Verdet常數(shù)主要與入射波長和介質(zhì)色散有關(guān).

而順磁性(paramagnetic)介質(zhì)中,鄰近電子自旋之間往往存在較為微弱的交換作用,這種交換作用可等效為外斯分子場,因此,順磁性Verdet常數(shù)Vpar表達式為

式中,υ為與分子場常數(shù)有關(guān)的系數(shù),磁化率χ=TC/(T?Tp)服從居里-外斯定律,TC,Tp分別為居里常數(shù)和居里溫度.可見,順磁性材料的Verdet常數(shù)還受溫度T的影響.

2.2 量子理論

經(jīng)典的量子理論認為外加磁場或磁化引起的基態(tài)或激發(fā)態(tài)能級分裂產(chǎn)生的不均勻性是法拉第旋轉(zhuǎn)的微觀起源,從而導(dǎo)致物質(zhì)離子(或原子)的電偶極和磁偶極躍遷的不均勻性,在可見光范圍內(nèi),一般只考慮電偶極躍遷[11].

基于量子理論,van Vleck-Hebb[12]求得了順磁性Verdet常數(shù)表達式:

式中,g為Lande分裂系數(shù),μB為玻爾磁子,h為普朗克常量,v為入射光的頻率,Cij代表發(fā)生vij頻率躍遷的概率.由于磁化率是溫度的函數(shù),所以順磁性Verdet常數(shù)同時與入射光波長和溫度有關(guān).

Borrelli[13]基于量子理論得到了抗磁性Verdet常數(shù),即

式中,N表示單位體積內(nèi)載流子數(shù),vij為電子的遷移頻率,Aij表示與遷移強度有關(guān)的參量.(4)式表明,抗磁性Verdet常數(shù)與波長有關(guān),而與溫度無關(guān).

2.3 現(xiàn)有理論的局限

由(1)和(2)式可見,經(jīng)典理論的Verdet常數(shù)模型具有表達清晰、便于定量分析和解算等優(yōu)點,只要知道某材料的介質(zhì)色散、居里常數(shù)、居里溫度以及根據(jù)磁學(xué)理論υTC=Tp的結(jié)論,即可求解具體材料的Verdet常數(shù).但通過實驗論證分析,該模型存在較大誤差.以抗磁性材料重火石玻璃ZF1為例(表1,圖1),從介質(zhì)色散出發(fā)計算其Verdet常數(shù),結(jié)果與實驗值偏差較大.為了符合實驗值,文獻[14]引入了一個隨磁光材料結(jié)合鍵性質(zhì)改變的量——磁光系數(shù)γ用來修正,γ是一種類似效率因素小于1的乘性因子,需要通過實驗值擬合計算獲得,并以ZF7為例擬合得到γ=0.875.然而,采用該方法計算順磁性材料鋱鎵石榴石(TGG)的Verdet常數(shù)時,會出現(xiàn)很大的偏差(表2,圖2),計算值與實驗值符號相反,且實驗值的絕對值遠大于計算值的絕對值,因此采用磁光系數(shù)的方法具有一定的局限性.

對順磁性Verdet常數(shù)研究通常采用量子理論,一般通過對實驗數(shù)據(jù)的擬合得到Verdet常數(shù)表達式和相關(guān)參數(shù).該方法的缺點是將法拉第效應(yīng)僅僅歸因于基于實驗數(shù)據(jù)擬合得到的量子躍遷模型,而忽略其他因素的影響,這種擬合方法可能實際掩蓋了除電偶極躍遷外的其他因素與Verdet常數(shù)的關(guān)系.

2.4 波動躍遷性貢獻理論

為了探索和解釋經(jīng)典理論中計算結(jié)果的偏差問題,從而更好地詮釋Verdet常數(shù)的本質(zhì),本文引入了光的波粒二象性理論:光既具有波動特性,又具有粒子特性,兩種特性的顯著性相當,且在傳播過程中同時存在[15].基于這一思想,考慮到經(jīng)典理論體現(xiàn)了光的波動性,而量子理論所解釋的電偶極躍遷是光的粒子性的體現(xiàn),因此提出猜想性假設(shè):經(jīng)典理論和量子理論所解釋的兩部分效應(yīng)同時存在,共同作用于法拉第旋轉(zhuǎn).法拉第效應(yīng)可分為兩部分解釋:一部分是光的波動性帶來的,使法拉第轉(zhuǎn)角偏正,對應(yīng)Verdet常數(shù)分量為正;另一部分是光的粒子性作用帶來的,使轉(zhuǎn)角偏負,對應(yīng)Verdet常數(shù)分量為負.因此,經(jīng)典理論中計算結(jié)果的偏差并非受到效率等乘性因子的影響,而是源自于量子效應(yīng)產(chǎn)生的加性分量.

針對現(xiàn)有理論存在的不足,在上述猜想的基礎(chǔ)上,提出了波動躍遷性貢獻理論,即法拉第磁光效應(yīng)是光波與物質(zhì)作用(波動性)和電偶極受激躍遷(躍遷性)共同帶來的結(jié)果,波動性和躍遷性同時對法拉第轉(zhuǎn)角產(chǎn)生貢獻,貢獻的大小與材料的磁性、材料的結(jié)構(gòu)屬性、主貢獻離子、入射光波長和材料溫度等因素有關(guān).

法拉第磁光效應(yīng)的波動性貢獻是指線偏振光分解成的“左旋”和“右旋”兩種波動光進入介質(zhì)后與電磁性振子相互作用耦合成“左旋”和“右旋”電磁耦合場振蕩,當受到有效場造成的拉莫進動作用后,耦合場振蕩便以不同的波矢在介質(zhì)中傳播,表現(xiàn)為宏觀上的左右折射率差異,從而導(dǎo)致了偏振光的旋轉(zhuǎn).該部分貢獻實際上就是經(jīng)典理論所解釋的法拉第效應(yīng).為了明確Verdet常數(shù)的正負值,現(xiàn)約定法拉第旋轉(zhuǎn)角的正負關(guān)系:迎著磁場正方向看,偏振面的逆時針偏轉(zhuǎn)角為正,對應(yīng)正的Verdet常數(shù),反之為負.考慮正負問題后,表達式將有別于經(jīng)典理論的結(jié)果.

此時,抗磁性Verdet常數(shù)的波動性貢獻為

順磁性Verdet常數(shù)的波動性貢獻為

正常色散區(qū)滿足dn/dλ<0,而qe=?e<0,所以Vl>0.

法拉第磁光效應(yīng)的躍遷性貢獻是指物質(zhì)中原子或磁性離子的電子層結(jié)構(gòu)在外磁場的作用下產(chǎn)生能級分裂,在光粒子激發(fā)下發(fā)生電子躍遷,進而導(dǎo)致法拉第效應(yīng).如順磁性材料中通常含稀土離子(等),這些離子具有不成對的4f電子,且被外層的5s和5p電子所屏蔽,配位場對內(nèi)層4f電子的影響很小,在磁場的作用下,使電子極易發(fā)生4fn→4fn?15d的遷移,表現(xiàn)出明顯的順磁性特征,它對Verdet常數(shù)的貢獻較大[16].

躍遷性貢獻可用量子理論描述.(3)式表明順磁性材料的Verdet常數(shù)是一系列躍遷作用的總和,式中vij,Cij等參數(shù)需要通過實驗擬合方法來獲得.但由于各躍遷概率互不相同且具有微觀不確定性,導(dǎo)致難以直接進行擬合得到.為此引入主導(dǎo)波長躍遷模型思想[17,18],即只考慮對Verdet常數(shù)起主導(dǎo)作用的躍遷(vt,Ct),(3)式可簡化為更加實用的表達式,得到順磁性Verdet常數(shù)的躍遷性貢獻部分:

同樣采用主導(dǎo)波長躍遷模型思想,得到抗磁性Verdet常數(shù)的躍遷性貢獻為

(7)和(8)式 中, λt為 主 導(dǎo) 躍 遷 波 長,E =為與入射光波長λ無關(guān)的系數(shù),且為正值.通常λ>λt,T>Tp,因此Vh<0.基于主導(dǎo)波長躍遷模型的化簡,可使表達式清晰直觀,易于擬合得到λt,E和A,從而更好地分析Verdet常數(shù)與入射光波長的關(guān)系.

綜上,根據(jù)波動躍遷性貢獻理論,抗磁性和順磁性材料的Verdet常數(shù)可表示為

(9)式表明抗磁性和順磁性材料的Verdet常數(shù)來源于光的波動性與電子躍遷性貢獻之和,形式是經(jīng)典理論與量子理論表達式的加和,但實質(zhì)上是光的波粒二象性作用的體現(xiàn).經(jīng)典理論所解釋的波動性貢獻和量子理論所解釋的躍遷性貢獻分別體現(xiàn)了光的波動性和粒子性,就像光在傳播過程中始終存在波動性質(zhì)和粒子性質(zhì)一樣,磁光效應(yīng)過程中其波動性與躍遷性作用也同時并存,共同作用于法拉第旋轉(zhuǎn).

3 理論論證

3.1 抗磁性Verdet常數(shù)

選取典型抗磁性材料重火石玻璃ZF1為對象.ZF1中重金屬Pb2+的存在使其具有較高的色散,其介質(zhì)色散滿足柯西色散公式[20]:其中A1=1.62517,

將系數(shù)A1,B1,C1代入(5)式求得ZF1的Verdet常數(shù)中波動性貢獻項為

根據(jù)經(jīng)典理論(10)式計算ZF1的Verdet常數(shù)中波動性貢獻部分由波動躍遷性貢獻理論(9a)式計算躍遷性貢獻部分計算結(jié)果如表1所列.為方便描述,約定波長單位為nm,V值單位為rad·T?1·m?1.

表1中,V為文獻[21,22]中選取的長、中、短三組波長下的實驗值,本文默認其為真值;根據(jù)(8)式并利用表1中第四列的數(shù)據(jù)擬合得到ZF1躍遷性貢獻項的系數(shù):A=1.069×1015rad·T?1·m?3,λt(ZF1)=177.7 nm.

將(10)式及參數(shù)A,λt(ZF1)代入(9a)式得到抗磁性ZF1的Verdet常數(shù)表達式為

ZF1的Verdet常數(shù)中各部分的貢獻以及與文獻[21]中Verdet常數(shù)的對比如圖1所示.

表1 ZF1的Verdet常數(shù)中波動、躍遷貢獻分析表Table 1.Calculation of wave-transition contribution to Verdet constant of ZF1.

圖1 (網(wǎng)刊彩色)ZF1的Verdet常數(shù)的波長依賴性Fig.1.(color online)Wavelength dependence of Verdet constant of ZF1.

圖1中,Vl,Vh,V分別是利用表1的三組數(shù)據(jù)計算并擬合得到的波動性貢獻(即未經(jīng)修正的經(jīng)典理論計算的結(jié)果)、電子的躍遷性貢獻以及波動躍遷性貢獻模型的理論曲線;Vr為文獻[21]擬合得到的曲線;Test data(測試點)為文獻[21,22]中的另外五組真值,用于驗證擬合曲線的合理性.分別對比計算測試點在V和Vr兩側(cè)的分布情況,發(fā)現(xiàn)測試點均分布于兩曲線兩側(cè),但偏離誤差不同,均方差MSE(V)=0.2266明顯小于MSE(Vr)=0.6506,說明波動躍遷性貢獻理論較經(jīng)典理論能夠更精確地描述ZF1的Verdet常數(shù)真值.

3.2 順磁性Verdet常數(shù)

選取典型順磁性材料TGG為對象,由于TGG中稀土離子Tb3+存在未配對電子對和極易躍遷的電子層結(jié)構(gòu),使得該材料Verdet常數(shù)很大,同時也具有較大的溫度敏感性. 仍然從介質(zhì)色散方程出發(fā),計算TGG的Verdet常數(shù)的波動性貢獻,其折射率滿足Sellmeier公式[23]:其中

根據(jù)(6)式及系數(shù)A2,B2,C2求得TGG的Verdet常數(shù)的波動性貢獻項:

L?w等[24]通過實驗計算得到了TGG的居里溫度Tp=?7 K,實質(zhì)是在整個溫度范圍內(nèi),該材料都體現(xiàn)順磁溫度特性,滿足居里-外斯定律.參照ZF1的計算思路,根據(jù)(12)和(9b)式分別計算TGG的Verdet常數(shù)中波動性貢獻部分和躍遷性貢獻部分計算結(jié)果如表2所列.

表2 TGG的Verdet常數(shù)中波動、躍遷貢獻分析表(T=293 K)Table 2.Calculation of wave-transition contribution to Verdet constant of TGG(T=293 K).

表2中,V為文獻[25]給出的實驗值,即真值;根據(jù)(7)式并利用表2中第四列的數(shù)據(jù)擬合得到TGG躍遷性貢獻項的系數(shù):E=2.3646×105rad·K·T?1·m?1,λt(TGG)=252.2 nm.

將(12)式及系數(shù)E,λt(TGG)代入(9b)式求得順磁性TGG的Verdet常數(shù)為

由表2計算并擬合得到的TGG的Verdet常數(shù)中各部分的貢獻以及與文獻[25]中的理論曲線對比如圖2所示.

圖2 (網(wǎng)刊彩色)TGG的Verdet常數(shù)的波長依賴性(T=293 K)Fig.2.(color online)Wavelength dependence of Verdet constant of TGG(T=293 K).

圖2中,Vl代表波動性貢獻,Vh代表電子躍遷性貢獻,V為波動躍遷性貢獻模型的理論曲線.由圖2可見,TGG的Verdet常數(shù)中的躍遷性貢獻Vh遠大于波動性貢獻Vl,且覆蓋了波動性部分,從而使整體表現(xiàn)為負.Vr為文獻[25]擬合提供的曲線,Test data為Villaverde等[26]采用不同譜線的激光器測得的實驗值.同樣計算和比較測試點偏離V,Vr曲線的均方差:MSE(V)=3.6192

選取6組特定的波長,進一步研究TGG的Verdet常數(shù)的溫度特性,如圖3所示.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)不同波長下TGG的Verdet常數(shù)的溫度特性Fig.3.(color online)Temperature dependence of Verdet constant of TGG at different wavelengths.

圖3的六條曲線表示TGG的Verdet常數(shù)在不同入射波長下隨溫度變化的情況,數(shù)據(jù)點Test data是在溫度T=95和300 K時相應(yīng)波長下測得的值[27],作為真值.由圖3中的六條變化曲線可見,TGG的Verdet常數(shù)會隨著溫度的升高而變小,符合文獻[27]中順磁性材料的溫度特性,說明用波動躍遷性貢獻理論也能很好地描述順磁性材料的溫度特性.

4 結(jié) 論

本文由磁場中光與物質(zhì)相互作用的本質(zhì)出發(fā),分別從宏觀和微觀兩個角度探索法拉第效應(yīng),通過分析經(jīng)典理論、量子理論的優(yōu)缺點,得出了描述Verdet常數(shù)的波動躍遷性貢獻理論,理論指出了法拉第旋轉(zhuǎn)是光的波動性和電子的躍遷性共同作用的結(jié)果.討論了兩種貢獻的正負問題,并根據(jù)各自貢獻大小闡述了抗磁性材料與順磁性材料之間Verdet常數(shù)差異的根源.選取典型抗磁性材料ZF1和順磁性材料TGG進行了對比驗證,試驗結(jié)果表明:相比傳統(tǒng)理論,波動躍遷性貢獻理論在一定程度上能夠更精確地描述磁光材料的Verdet常數(shù),有利于探索磁光材料Verdet常數(shù)的本質(zhì)及其與入射光的關(guān)系.

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Contributions to Verdet constant of magneto-optical materials?

Cai Wei1)2)Xing Jun-Hui1)?Yang Zhi-Yong1)

1)(Armament Launch Theory and Technology Key Discipline Laboratory of China,Rocket Force University of Engineering,Xi’an 710025,China)
2)(Science and Technology on Electro-optic Control Laboratory,Luoyang 471000,China)

23 April 2017;revised manuscript

16 June 2017)

Verdet constant is one of the key parameters to characterize the material magneto-optical properties,and dependent on wavelength and temperature.In order to thoroughly analyze the in fluence mechanisms of the incident wavelength and temperature on the Verdet constant and then uncover its essence,both the advantages and disadvantages of the classical electronic dynamics theory and quantum theory are discussed on account of basic theories and test data.However,neither of the two theories can be separately used to fully explain the Verdet constant and the correlative test data.Therefore,based on the essential property of the magneto-optical effect,the interactions between the incident light and magnetic matter in a magnetic field are studied,and then a hypothesis which suggests that the Faraday effect result from the combination of various factors is proposed.Furthermore,a theory of wave-transition contribution to the Verdet constant is deduced by adopting the theory of wave-particle duality.That is,the Faraday effect is caused by two different contributions simultaneously.One is the wave contribution,which is the interaction between the wave aspect of light and the magneto-optical medium,and the other refers to the transition contribution,which comes from the electronic transition.When the light enters into a de fl ection angle,the wave contribution is positive while the transition contribution is negative.In a diamagnetic material,since the wave contribution is greater than the transition contribution,the diamagnetic Verdet constant is positive while in a paramagnetic material,on the contrary,the transition contribution is much larger than the wave contribution,so the paramagnetic Verdet constant is negative.According to the above-mentioned theory,the diamagnetic Verdet constant model and the paramagnetic Verdet constant model are proposed by combining the two parts together.Taking the typical diamagnetic material ZF1 and the typical paramagnetic terbium gallium garnet for example,the in fluences of the incident wavelength and the temperature on the Verdet constant are analyzed,and the deduced theory together with the corresponding models is tested and veri fied by analyzing the relevant parameters and the test data.Accordingly,the research turns out that the theoretical results correspond to the real values,which proves the rationality of the hypothesis and the authenticity of the deduced theory.Compared with the traditional theories,the wave-transition contribution theory and its model are superior in the sense of precisely describing the material Verdet constant.

Verdet constant,Faraday effect,wave-particle duality,quantum theory

PACS:78.20.Ls,75.20.–gDOI:10.7498/aps.66.187801

*Project supported by the Key Laboratory of Optoelectronic Control Technology and Aviation Science Foundation,China(Grant No.201551U8008)and the National Natural Science Foundation of China(Grant No.61505254).

?Corresponding author.E-mail:582072026@qq.com

(2017年4月23日收到;2017年6月16日收到修改稿)

Verdet常數(shù)是表征材料磁光性能的重要參數(shù),具有波長和溫度依賴性.為了更好地分析入射光波長、溫度等對Verdet常數(shù)的影響機理,從基礎(chǔ)理論切入,分析了現(xiàn)有理論的優(yōu)缺點.結(jié)合光的波粒二象性特性,提出了波動躍遷性貢獻理論,即法拉第效應(yīng)是光的波動性作用以及電偶極躍遷作用帶來的貢獻之和,波動性對偏轉(zhuǎn)角的貢獻為正,躍遷性貢獻為負.在抗磁性材料中,波動性貢獻大于躍遷性貢獻,Verdet常數(shù)為正;順磁性材料中,躍遷性貢獻遠大于波動性貢獻,Verdet常數(shù)為負.進而分別以典型抗磁性材料重火石玻璃ZF1和順磁性材料鋱鎵石榴石為例,并結(jié)合相關(guān)數(shù)據(jù)、參數(shù)、模型,對理論進行了驗證.試驗結(jié)果表明,在精確描述材料Verdet常數(shù)方面,波動躍遷性貢獻理論具有一定的優(yōu)越性.

10.7498/aps.66.187801

?光電控制技術(shù)重點實驗室和航空科學(xué)基金聯(lián)合資助項目(批準號:201551U8008)和國家自然科學(xué)基金(批準號:61505254)資助的課題.

?通信作者.E-mail:582072026@qq.com