CALPUFF模型參數中氨的背景濃度對PM2.5預測結果的影響

吳 凡

(山西欣國環環保科技有限公司，山西 太原 030002)

在采用CALPUFF模型中MESOPUFFII方案預測PM2.5濃度時需輸入氨的小時或者月均背景濃度參數。通過3個項目的案例設置了3種不同的氨的背景濃度參數預測方案，分析了氨的背景濃度不同參數對預測結果PM2.5濃度的影響。結果表明，在氨的背景濃度參數不同、其他參數相同的條件下，對預測結果的PM2.5二次貢獻24 h平均濃度和年平均濃度占標率相差較小。因此，在無法獲取氨的小時或者月均背景濃度值時以及二次PM2.5的前體物排放量不大的情況下，可以用CALPUFF模型軟件的氨背景濃度默認值作為預測時氨背景濃度參數。

CALPUFF模型；氨；背景濃度；PM2.5；大氣預測

1 概述

根據《環境影響評價技術導則 大氣環境》(HJ2.2-2008)中推薦的預測模型的適用條件，對于PM2.5二次濃度目前可采用CALPUFF模型進行預測。CALPUFF模型中內置化學轉化方案包含MESOPUFFII方案、RIVAD/ARM3方案和SOA方案3種方案。其中，對于預測PM2.5無機部分主要運用前2種方案。而前2種方案模型均需輸入臭氧和氨的小時或者月均背景濃度值參數。

MESOPUFFII化學轉化機制所包含的化學過程主要為硫氧化物轉化為硫酸鹽及氮氧化物轉化為硝酸鹽氣溶膠。計算均需輸入臭氧和氨的小時或者月均背景濃度參數，結合SO2、NOx以及時空變化三維氣象條件，計算小時變化的轉化速率及化學平衡常數。因此，臭氧和氨的背景濃度參數作為主要參數，其真實性和可靠性將影響最終預測的二次PM2.5濃度準確性。目前，對于這2種參數的獲取方式是，臭氧背景濃度可從當地環保局收集環境空氣質量臭氧例行監測值；而氨的背景濃度，由于目前國家未開展環境空氣中氨濃度例行監測，因此較難獲取氨的全年的月均濃度值。

本次以非均相化學轉化MESOPUFFII方案預測PM2.5濃度為例，通過3個環評項目的現狀監測數據中獲取氨的背景濃度，每個項目在其他參數相同的情況下分別取氨的現狀監測濃度的最大值、平均值和CALPUFF模型軟件默認值3個不同的取值來說明在采用MESOPUFFII方案中氨的背景濃度不同取值參數對PM2.5預測結果的影響。

2 基礎數據

2.1 源強確定

本次測算分別獲取了山西省3個不同地區環評項目的主要污染源進行預測，項目的主要污染源源強見表1。其中，PM2.5的一次源強按PM10源強的50%進行計算。

表1 項目的主要污染源源強參數一覽表

2.2 模型其他數據

每個項目預測范圍均為50 km×50 km矩形區域，網格步長為0.5 km，并相應地選取6個敏感目標。地面氣象參數采用3個氣象站2015年全年逐日逐次地面觀測數據，高空氣象數據采用中尺度氣象模式MM5模擬生成一個站點的2015年探空氣象數據。土地利用數據采用USGS(美國地質調查局)的GLCC數據庫中的亞洲部分(精度1 000 m，2000年)。地形參數擬采用USGS的DEM地形高程數據，分辨率為30 m。

設定MESOPUFFII化學轉化機制夜間轉化率：SO2損失為0.2%/h，NOx損失為2%/h，HNO3增益為2%/h。

2.3 臭氧和氨的背景濃度

1) 臭氧背景濃度

臭氧背景濃度取值收集了2015年當地環境空氣臭氧自動監測的全年8 h濃度月均數據。

2) 氨的背景濃度

氨的背景濃度從建設項目7 d的氨小時濃度現狀監測數據獲取，分別取現狀監測數據中氨小時濃度的最大值、平均值和模型默認值作為全年每月的平均濃度值。CALPUFF模型軟件的氨背景濃度默認值為體積分數10×10-9。

3 預測方案設置

每個項目在各自相同的源強數據和模型其他數據以及相同臭氧背景濃度條件下分別設3個預測方案，即，以氨監測濃度最大值、氨監測濃度平均值和默認值10×10-93種不同的取值作為氨的全年月均背景濃度進行PM2.5預測，分別得出3組方案中的PM2.5對區域網格的最大地面濃度和敏感目標的24 h平均濃度貢獻值和年平均濃度貢獻值。氨背景濃度取值見表2。

表2 氨背景濃度取值情況一覽表

4 預測結果

4.1 最大地面濃度對比

分別對3種預測方案的網格點最大地面24 h平均濃度和年平均濃度進行對比分析，項目不同氨取值的預測結果見第143頁表3～表5。

表3 項目一最大地面濃度預測結果一覽表

表4 項目二最大地面濃度預測結果一覽表

表5 項目三最大地面濃度預測結果一覽表

4.2 敏感目標濃度對比

分別對3種預測方案的敏感目標24 h平均濃度和年平均濃度進行對比分析，項目不同氨取值的預測PM2.5二次貢獻濃度值結果見表6～表8。

表6 項目一敏感目標PM2.5濃度預測結果一覽表 μg

表7 項目二敏感目標PM2.5濃度預測結果一覽表 μg

表8 項目三敏感目標PM2.5濃度預測結果一覽表 μg

通過以上分析可知，氨的背景濃度值不同，對預測結果的最大地面濃度和敏感目標的PM2.5二次貢獻24 h平均濃度和年平均濃度占標率均相差較小。因此，在無法獲取氨的小時或者月均背景濃度值時以及二次PM2.5的前體物排放量不大的情況下，可以用CALPUFF模型軟件的氨背景濃度默認值，即氨背景濃度為體積分數10×10-9作為預測時氨背景濃度參數。

5 結論

本次研究只選取3個化工類項目案例中一個最大的污染源，項目一、項目二和項目三的最大污染源排放的二氧化硫與氮氧化物的合計總量分別為608.5 t/a、156.6 t/a和28.8 t/a，分別占各項目排放的二氧化硫與氮氧化物合計總量的74%、65%和48%。本次案例中選取的污染源具有一定的代表性，根據MESOPUFFII化學轉化機制，若二次PM2.5的前體物排放量較大時，上述預測結果需進一步研究討論。

[1] 郝秋芳,段銀花,申志強.大氣可吸入顆粒物對環境和人體健康的危害[J].中國化工貿易,2014,6(2):48-50.

[2] 孫穎,潘月鵬,李杏茹,等.京津冀典型城市大氣顆粒物化學成分同步觀測研究[J].環境科學,2011,32(9):2732-2740.

[3] 王剛，吳成志．美國大氣許可中PM2.5評估方法及對中國的啟示[J].環境影響評價,2015(11):48-50.

[4] 曹玲嫻，耿紅，姚晨婷，等．太原市冬季灰霾期間大氣細顆粒物化學成分特征[J]．中國環境科學，2014，34(4)：837-843．

[5] 張懿華.上海市典型霾污染過程二次無機氣溶膠組分特征研究[J].環境監測管理與技術,2011(b12):7-13.

[6] Liu S,Hu M,Slanina S,et al.Size distribution and source analysis of ionic compositions of aerosols in polluted periods at Xinken in Pearl River Delta (PRD) of China[J].Atmospheric Environment,2008,42(25):6284-6295.

[7] Wang Y,Zhuang G,Tang A.The lon chemistry and the source of PM2.5aerosol in beijing[C].北京：國際氣象學和大氣科學協會科學大會,2005:3771-3784.

[8] 朱彤,尚靜,趙德峰.大氣復合污染及灰霾形成中非均相化學過程的作用[J].中國科學:化學,2010,40(12):1731-1740.

[9] Sun C,Nan Z,Zhuang Z,et al.Mechanisms and reaction pathways for simultaneous oxidation of NOxand SO2by ozone determined by in situ IR measurements[J].Journal of Hazardous Materials,2014,274(12):376.

[10]王明星．大氣化學[M]．第2版.北京:氣象出版社，1999:135.

[11]郭文帝，王開揚，郭曉方，等.太原市氣溶膠中硫、氮轉化特征[J].環境化學，2016，35(1)：15．