中國科學院大連化學物理研究所二氧化碳加氫制芳烴研究取得進展

中國科學院大連化學物理研究所李燦領導的團隊長期致力于CO2轉化工作。利用氫將CO2轉化為燃料及化學品是實現CO2減排和碳資源可持續利用的重要策略。該研究團隊基于CO2在ZnZrO固溶體上加氫制備甲醇以及CO2在ZnZrO/SAPO串聯體系上加氫制備低碳烯烴的研究成果，進一步構建了ZnZrO/ZSM-5串聯催化劑體系。該催化劑可高選擇性地將CO2加氫轉化為芳烴，在CO2單程轉化率為14%時，芳烴的選擇性為73%～78%。研究中發現CO2加氫轉化為芳烴的關鍵是串聯催化劑的有效協同作用。紅外光譜、化學捕獲等實驗結果表明，CO2和H2在ZnZrO固溶體氧化物上被活化生成CHxO中間物種，CHxO從ZnZrO表面遷移到分子篩孔道中，進而生成芳烴。串聯催化劑之間的協同機制以及關鍵中間物種CHxO的表面遷移，實現了CO2加氫直接轉化為芳烴反應在熱力學和動力學上的耦合。

研究結果還表明，CO2加氫反應中生成的H2O對烯烴的芳構化有明顯的促進作用。由于在反應體系中H2O及CO2的存在，其提供了弱氧化氛圍，抑制了催化劑上多環芳烴的生成，延長了催化劑的壽命，該催化劑在100 h的反應過程中沒有明顯失活。