7B04鋁合金超塑性變形的組織演變與變形機理

廖榮躍，葉凌英，陳明安，楊棟，孫泉

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7B04鋁合金超塑性變形的組織演變與變形機理

廖榮躍1, 2, 3，葉凌英1, 2, 3，陳明安1, 2, 3，楊棟1, 2, 3，孫泉1, 2, 3

(1. 中南大學 材料科學與工程學院，湖南 長沙，410083； 2. 中南大學 有色金屬材料科學與工程教育部重點實驗室，湖南 長沙，410083； 3. 中南大學 有色金屬先進結構材料與協同創新中心，湖南 長沙，410083)

采用高溫拉伸、電子背散射衍射、掃描電鏡和透射電鏡研究7B04鋁合金超塑性變形的組織演變過程，利用聚焦離子束技術定量計算各變形機制的貢獻量。研究結果表明：在變形初始階段，擴散蠕變引起物質遷移的作用逐漸增強，不存在明顯的晶內位錯滑移，促使物質在垂直拉伸方向的晶界附近堆積，形成無沉淀析出帶，條紋帶在試樣表層的晶界附近形成；在試樣真應變由0.23增至0.43的過程中，晶界滑移對整個變形的貢獻量由45.81%增大至52.34%，主要變形機制為伴隨擴散蠕變的晶界滑移機制；當繼續變形至真應變為1.26時，楔形和圓形空洞同時出現，繼續拉伸時空洞擴展，部分跨過空洞的晶須被拉長直至斷裂，最終垂直于拉伸方向的空洞發生聚合或連接，試樣沿該部位斷裂。

7B04鋁合金；超塑性；聚焦離子束；晶界滑移；擴散蠕變

7B04鋁合金[1]是在7A04鋁合金的基礎上經過改進得來的，相對于7A04鋁合金具有更好的斷裂韌性，可以通過熱處理強化，強度較高，是一種理想的高強結構材料，主要應用于航空航天領域。但由于7B04鋁合金在室溫環境中塑性較差，焊接性較差，在加工過程中易開裂，難以采用傳統的冷成形工藝生產復雜零部件，給其廣泛應用帶來一定困難。超塑性成形作為一種特種材料成形技術，具有變形抗力低、成形零件尺寸穩定、可以一次精密成形等優點[2]，并且可以降低制造成本，減小模具磨損，提高材料利用率。該技術可以解決7B04鋁合金加工成形困難的問題，成為航空航天領域中不可缺少的加工手段。在超塑性變形機制研究中，目前普遍認同的變形機理有晶界滑移機制、擴散蠕變機制以及位錯滑移機制。在聚焦離子束技術出現之前，研究者使用金剛石拋光膏在試樣表面做標記劃痕[3]，探究超塑性變形機理，但這種劃痕隨機性大，無法精確判定晶內應變。目前運用聚焦離子束刻制網格，精確控制刻線的深度和線條間的距 離[4?5]，有助于定量研究超塑性變形機理。迄今為止，人們對不同合金超塑性變形機理的認識仍存在眾多爭議，在Pb-62Sn，Zn-22Al和相似的共晶及共析合金研究中，晶界滑移對整體變形的貢獻量高達60%~ 90%[6?7]。然而，在AA5083的研究中，擴散蠕變被認為是主要的變形機制，晶界滑移貢獻量很低，晶內沒有發生明顯變形[4]，不存在位錯滑移的作用，一些研究者認為超塑性變形是擴散蠕變和位錯滑移同時作用的結果。MIKHAYLOVSKAYA等[8?9]在研究中發現鋁合金(Al-Cu-Mn和Al-Mg-Mn基合金)超塑性變形過程中晶界滑移的貢獻量很小，同時，YAKOVTSEVA 等[10]也在對Al-Mg-Mn基合金的研究中發現其主要變形機制為擴散蠕變，其次為晶內位錯滑移，晶界滑移貢獻量很低。Al-Mg-Sc-Zr 合金超塑性變形過程的主要變形機制為晶界滑移，協調機制為晶界擴散控制的位錯滑移[11]。ZHANG等[12?14]在研究5A90鋁鋰合金過程中，發現在變形初始階段，位錯滑移為主要變形機制，但當真應變達到0.59時，晶界滑動開始啟動，變形機制以晶界滑動為主，擴散機制也成為一種協調機制。Al-Li合金的主要變形機制為晶界滑移，但晶界滑移行為的分布也不很均勻[15?16]。SOTOUDEH等[17]在超塑性變形后的試樣中找到了無沉淀析出帶，這是擴散蠕變機制起作用的證據。不同合金的超塑性變形機理差別很大，并且人們對7B04鋁合金超塑性變形機理研究較少。人們對所制備的7B04鋁合金板材進行過超塑性高溫拉伸，確定了最佳變形條件，為此，本文以前期制備的7B04鋁合金細晶板材為研究對象，研究板材在最適宜超塑性變形條件下的超塑性變形機理和微觀組織演變，定量分析各變形機制的具體貢獻量。

1 實驗

1.1 實驗材料

實驗材料為經形變熱處理制備的2 mm厚的7B04鋁合金細晶板材，其化學成分如表1所示，沿軋制方向將板料制成圖1所示的標準試樣。

表1 7B04鋁合金板材實測化學成分(質量分數)

R為半徑；d為直徑

1.2 實驗方法

超塑性高溫拉伸在RWS50拉伸試驗機上進行。采用對開式三段電阻絲爐加熱，試驗機恒溫區長度為300 mm，動態溫度波動范圍為±3 ℃，在拉伸機達到實驗溫度時開始放入試樣，然后使試樣在5 min內迅速達到實驗溫度，爐內保溫20 min后開始拉伸。在拉伸過程中，夾頭移動速度保持恒定不變。

使用聚焦離子束刻線的試樣，在拋光后用混合酸(1% HF+3% CrO3+16% HNO3+83% H2O，體積分數)腐蝕，在標距中心處刻劃平行于拉伸軸的刻痕線10條，并在此刻劃垂直于拉伸軸的刻痕線10條，使之形成1個10行×10列的閉合粗網格。刻線深度為 0.8 μm，線間距為50 μm，并在粗網格附近刻1個20行×20列的閉合細網格，刻線深度為0.5 μm，線間距為3 μm。通常認為，超塑性變形由晶界滑移、晶內位錯滑移和擴散蠕變這3種機制共同作用。該方法的主要思想是利用變形前后晶界處網格線錯動量定量計算晶界滑移對整體變形的貢獻量[18]。由于聚焦離子束能夠精確控制刻線的深度和線條間的距離，因此，可將晶界滑移貢獻量計算公式[19]簡化為

經前期實驗得出7B04鋁合金的最適宜超塑性變形條件如下：溫度為515 ℃，最大伸長率為1 180%，初始應變速率為5×10?4s?1。后續用于檢測分析的試樣均在最適宜的超塑性變形條件下拉伸。將一組試樣在515 ℃和5×10?4s?1初始應變速率變形條件下分別拉伸至不同真應變，用掃描電鏡觀察拉伸后試樣表面形貌變化，研究7B04鋁合金超塑性變形的組織演變過程。將刻有網格線的試樣在515 ℃和5×10?4s?1初始應變速率變形條件下拉伸至不同真應變，精確測量晶界處網格線的平均錯位量，代入式(1)計算晶界滑移的貢獻量。晶內位錯滑移一般會使晶粒由拉伸前的等軸形狀變為沿軸向伸長的形狀，因此，可以利用變形前后晶內細網格的長寬比來定量計算晶內位錯滑移對整體變形的貢獻量。擴散蠕變不會直接使晶粒粒度增大，而會促使物質從傾斜晶界沉積到垂直于拉伸方向的晶界處[4]，促使垂直于拉伸方向晶界附近條紋區寬度顯著增大，在晶界附近形成無沉淀析出帶。在對Zn-22Al合金的研究中，也發現條紋帶的形成是由晶界滑動和金屬原子集體擴散遷移同時起作用的結果，因此，可以用垂直于拉伸方向上的條紋帶的變化表征試樣的變形行為。

2 實驗結果

2.1 變形前晶粒組織

圖2所示為所用板材的縱截面和軋面EBSD取向圖，板材縱截面晶粒多為長條狀，板面為等軸晶，其中取向差大于10°的大角度晶界顯示為黑色，介于2°~10°之間的小角度晶界顯示為白色，表2所示為板材晶粒粒徑和縱、橫向晶粒粒徑比。

2.2 超塑性變形機制

在515 ℃和5×10?4s?1的最適宜變形條件下，將刻有細網格的試樣先后拉伸至真應變為0.23和0.40，拉伸前后細網格的變化如圖3(a)，(c)和(e)所示。從圖3(a)，(c)和(e)可見：在變形至真應變為0.23的過程中，僅有少部分晶界附近的小網格發生錯動；當真應變達到0.40時，部分晶界附近的小網格發生擾動，而晶粒內部完整地保留了小網格的原始形貌，這說明在真應變達到0.40之前，小網格的錯動是由晶界滑移而不是晶內位錯滑移引起的，即在該變形過程中不存在晶內位錯滑移的貢獻，此時，晶界滑移過程啟動，晶界滑動帶動晶界附近區域發生變形，這需要用粗網格量化統計晶界滑移的貢獻量。

(a) 縱截面；(b) 軋面

表2 7B04鋁合金板材的晶粒粒徑

真應變ε：(a) 0，細網格；(b) 0，粗網格；(c) 0.23；(d) 0.23；(e) 0.40；(f) 0.43

表3 各超塑性變形機制對總變形的貢獻量

圖4所示為變形前后晶界及晶內組織演變照片。變形前晶內第二相分布廣泛，試樣經拉伸變形后，晶界附近析出相減少。在圖4(b)和(c)中觀察到晶界上存在一些空洞，說明在超塑性變形過程中晶內其他元素向晶界處積聚形成大尺寸析出相，而雙噴過程中部分大尺寸第二相脫落形成孔洞。試樣變形前后位錯密度極低，未發現位錯塞積區域，也印證了晶內位錯滑移未對超塑性變形做出貢獻。圖5(a)和(b)中箭頭所指位置形成了無沉淀析出帶，無沉淀析出帶寬度隨著變形量的加大而增大，晶界附近粒子貧化，無沉淀析出帶的形成是擴散蠕變引起物質遷移堆積的結果，但僅在晶界一側形成無沉淀析出帶，說明在局部區域擴散蠕變不是均勻進行的。

2.3 樣品表面組織演變

圖6所示為試樣在最適宜變形條件下拉伸至不同真應變的表面形貌變化情況。從圖6可見：晶內和晶界變形不均勻，變形主要集中在晶界，變形初期由于晶界滑移和擴散蠕變形成以晶界為中心的條紋帶，隨著變形量的增大，條紋帶逐漸擴展。從圖6(b)可見：當真應變達到0.35時，出現垂直拉伸方向條紋帶明顯寬于沿拉伸方向條紋帶的現象，擴散蠕變引起的物質遷移作用體現出來。從圖6(c)~(h)可見：條紋帶逐漸向晶內擴展；當試樣真應變達到1.08時，部分晶粒表面已經被條紋區覆蓋；當繼續增大變形量至1.21時，晶粒開始呈現“漏斗”形，部分晶粒表面可分為未變形的核心和高度變形的條紋區，變形主要集中在條紋區域，垂直于拉伸方向的條紋帶寬度顯著增大，開始形成韌帶結構，同時，晶界滑移和晶粒轉動使條紋帶發生扭折；當真應變為1.70時，在變形過程中，晶粒轉動導致部分晶粒突起，表面凹凸不平；當繼續拉伸至真應變1.83時，表層晶粒已發生明顯變形，表層晶粒已經被擴展的條紋帶所覆蓋。這主要是由于在拉伸過程中保持恒定的夾頭移動速度，應變速率隨著應變量的增加而逐漸降低，真應變越大，原子擴散時間越長，擴散蠕變有足夠時間通過物質流動來彌補晶界滑移和晶粒轉動引起的空隙；物質在垂直拉伸方向的晶界附近堆積，表層發生氧化作用，在晶界滑移作用下，試樣表面垂直于拉伸方向的條紋帶寬度顯著增大，甚至覆蓋整個晶粒。通過條紋帶的扭動統計晶粒間的轉角發現：當試樣真應變為0.18時，平均轉角為20.6°；當拉伸至真應變為1.70時，轉角均值為22.3°。圖7所示為試樣拉伸后晶粒形貌幾何圖。從圖7可見：在超塑性拉伸過程中，晶粒轉動劇烈，最終導致試樣斷口附近表層晶粒明顯突出。

真應變ε：(a) 0；(b) 0.18；(c) 0.41

真應變ε：(a) 0.18；(b) 0.41

真應變ε：(a) 0.16；(b) 0.35；(c) 0.56；(d) 1.08；(e) 1.21；(f) 1.51；(g) 1.70；(h) 1.83

圖7 試樣拉伸后晶粒轉動幾何圖

在變形過程中，孔洞通常在三角晶界、晶界上大粒子和其他晶界角隅處形核，是試樣變形過程中晶界滑移不協調的產物，但細小彌散分布的孔洞對晶界滑移有協調作用，可通過松弛來提高塑性，對提升延伸率有幫助[18]。當空洞形核后，隨著變形量增加，空洞通過空位擴散或孔洞周圍的塑性變形長大。在試樣拉伸過程中，空洞分布并不均勻，部分空隙形成后會因擴散蠕變引起的物質流動來彌合消失，不會形成孔洞。試樣在不同真應變狀態下的空洞形態如圖8所示。從圖8可見當真應變為1.26時，出現了2種形態的空洞：一種是產生于三角晶界處的楔形空洞或V形空洞，這類空洞是由于應力集中產生的，周圍晶粒上還出現了裂紋；另一類是沿晶界，特別是相界產生的圓形空洞或O形空洞，形狀接近于圓或橢圓[18]；當繼續變形時，空位沿晶界向空洞處匯聚，并且由于拉伸作用，空洞也開始撕裂，使空洞直徑不斷長大；當應變達到1.91時，空洞長大，一部分晶須跨過空洞相互連接，另一部分晶須已經斷開。晶須的出現是超塑性變形過程中晶界處存在液相的證據，Al-Zn-Mg-Cu系合金晶界處存在MgZn2和Mg2Zn3A12等低熔點相，這些相在400~600 K下就會熔化，在超塑性拉伸過程中在晶界附近形成少量液相，在拉應力的作用下逐漸形成晶 須[20]。這些晶須連接了晶界，使晶界處黏結強度提高，促進應力集中釋放，有利于晶界滑移的進行，提高了材料的超塑性。圖8(e)所示為斷口處高倍率形貌，從中可觀察到試樣斷口處存在50 μm長的晶須，這也是一種微觀超塑性的體現。從圖8(f)可見斷口處呈明顯的沿晶斷裂特征，晶間部分條紋帶被拉斷形成大量晶須。圖8(d)所示為低倍率下斷口附近形貌特征，斷口附近存在垂直于拉伸方向排列一系列空洞，它們繼續長大聚合或連接時就會使試樣沿該部位斷開[19]，這也是試樣斷裂的根本原因。

(a) ε=1.26；(b) ε=1.62；(c) ε=1.91；(d) 斷口處低倍形貌；(e) 斷口處高倍形貌；(f) 斷口橫截面

3 結論

1) 7B04鋁合金在超塑性變形過程中不存在明顯的晶內位錯滑移，晶界附近區域在擴散蠕變機制的作用下形成無沉淀析出帶。在真應變由0.23增大至0.43的過程中，晶界滑移對整個變形的貢獻量由45.81%增大至52.34%，主要變形機制為伴隨擴散蠕變的晶界滑移機制。

2) 物質在垂直拉伸方向的晶界附近堆積，使得垂直拉伸方向條紋帶明顯寬于沿拉伸方向條紋帶，并伴隨有劇烈的晶粒轉動，這主要是擴散蠕變引起物質遷移所致。

3) 當真應變為1.26時，同時出現楔形和圓形空洞；當空洞繼續長大時，部分跨過空洞的晶須被拉長直至斷裂，最終試樣表面形成一系列垂直于拉伸方向排列的空洞。隨著它們長大聚合或連接，試樣沿該部位斷開，斷裂后部分晶須長度可達50 μm。

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Microstructure evolution and deformation mechanism of 7B04 aluminum alloy under superplastic deformation

LIAO Rongyue1, 2, 3, YE Lingying1, 2, 3, CHEN Mingan1, 2, 3, YANG Dong1, 2, 3, SUN Quan1, 2, 3

(1. School of Materials Science and Engineering, Central South University, Changsha 410083, China;2. Key Laboratory of Nonferrous Materials Science and Engineering, Ministry of Education,Central South University, Changsha 410083, China;3. Nonferrous Metal Oriented Advanced Structural Materials and Manufacturing Cooperative Innovation Center, Central South University, Changsha 410083, China)

The superplastic deformation behavior and deformation mechanism of 7B04 aluminum alloy during superplastic deformation were studied by high temperature tensile test, electron back scattering diffraction(EBSD), scanning electron microscope(SEM) and transmission electron microscope(TEM), and the contribution of each deformation mechanism was calculated by focused ion beams(FIB). The results show that material migration caused by diffusion creep stack near the grain boundary perpendicular to the tensile direction at the initial stageand precipitation-free zones exists. In addition, stripe bands appear on the sample surface. In the process that the true strain of the sample increases from 0.23 to 0.43, the contributionof grain boundary sliding to the total deformation increases from 45.81% to 52.34%. The main superplastic mechanism of 7B04 aluminum alloy is grain boundary sliding accompanied diffusion creep without the participating of intragranular dislocation slipping. The wedges and circular cavities appear when the true strain is 1.26.With the proceeding of deformation, the cavities holes stretch and part of the whiskers across the cavities elongate until fracture. Finally, the sample is broken as a result of aggregation or connection of the cavities perpendicular to the tensile direction.

7B04 aluminum alloy; superplasticity; focused ion beams; grain boundary sliding; diffusion creep

10.11817/j.issn.1672?7207.2018.12.005

TG146.2

A

1672?7207(2018)12?2931?08

2017?11?29；

2018?01?08

國家重點研發計劃項目(2016YFB0300901)；國家自然科學基金資助項目(51205419)(Project(2016YFB0300901) supported by the Major State Research Program of China; Project(51205419) supported by the National Natural Science Foundation of China)

葉凌英，博士，副教授，從事高性能鋁合金組織與性能調控研究；E-mail：lingyingye@csu.edu.cn

(編輯 陳燦華)