涪陵焦石鎮頁巖氣開發區地下水質量評價

吉盼盼,孫建平,朱繼良

(1.河北地質大學水資源與環境學院,河北 石家莊 050031；2.中國地質調查局水文地質環境地質調查中心,河北 保定 071051)

涪陵頁巖氣開發區位于重慶市涪陵城東焦石鎮一帶，是首批國家頁巖氣勘查開發示范區，在2014年已經進入商業化生產階段[1]。2015年底，涪陵頁巖氣田建成，截至2016年9月，涪陵頁巖氣田累計開鉆321口，投產215口，年生產能力達5.449×109m3，日生產能力達1.651×107m3，累計生產頁巖氣達6.64×109m3，銷售頁巖氣達6.371×109m3[2]。頁巖氣勘查開發過程中，所使用的淺部鉆井液、深部鉆井液及鉆屑、返排液、開采液和甲烷等，在開采、運輸、處置、處理不當或發生事故等情況下，會對頁巖氣井場附近地下水造成污染[3-8]。而地下水的質量直接關系到涪陵頁巖氣開發區的經濟建設，且與人民的生活息息相關，因此亟需開展頁巖氣開發對當地水環境影響的評價研究。為此，本文擬利用單因子指數法和模糊數學法對涪陵焦石鎮頁巖氣開發區淺層地下水質量進行評價，綜合分析水環境質量狀況，為地下水開發利用和污染防治提供科學依據。

1　研究區概況

研究區位于重慶市涪陵城東焦石鎮片區，處于四川盆地和盆邊山地過渡帶，面積約350 km2。該地區構造上處于大耳山背斜西翼，出露三疊系下統大冶組(T1d)、嘉陵江組(T1j)，三疊系中統巴東組(T2b)、上統須家河組(T3xj)以及侏羅系的珍珠沖組(J1z)的地層，其中三疊系下統嘉陵江組純質灰巖為淺部主要含水巖組。研究區處于亞熱帶濕潤季風氣候區，多年平均氣溫為18.1℃，多年平均日照數為1 248.1 h，相對濕度多年平均值為79%，無霜期歷年平均值為317.4 d,多年平均降水量為1 105 mm，降水量時空分布不均，年內降水主要集中于5～9月份，占全年降水量的65%左右，4、10、11月份為平水期，占全年降水量的25% 左右，1、2、3、12 月份為枯水期，占全年降水量的10%左右[9]。研究區地面高程為138～1 000 m，由于巖性和構造的差異，區內主要出現兩種地貌：東南部以溶丘谷地低山地貌為主，主要由嘉陵江組純質碳酸鹽巖、巴東組不純碳酸鹽巖組成，約占研究區面積的90%，頁巖氣井場也主要分布在該區，具有北東高、西南低的特點，地面高程多在300～700 m，相對切割深度一般為50～150 m，區內主要河流為麻溪河及其多級支流，最終排泄至烏江，烏江在區外呈不規則“S”型向西北部的長江排泄；西北部以構造侵蝕地形地貌為主，主要由珍珠沖組及須家河組碎屑巖組成，屬四川盆地邊緣，約占研究區面積的10%，區內主要分布長江的多級小型支流。

研究區包含淺部地下含水層和區域深部地下多層含水層。本次研究取樣點全部為淺層地下水點，主要包括淺層巖溶水點、部分為淺部碎屑巖裂隙孔隙地下水點，所以本文僅描述淺部地下含水層的水文地質特征。

研究區內的巖溶地下水埋藏較淺，一般溶蝕洼地、條形溶蝕谷地的地下水水位埋深小于30 m，溶蝕丘陵、低山區域內地下水水位埋深在30～50 m，麻溪河右岸山脊處地下水水位埋深在50～100 m。研究區東部大耳山背斜軸部為巖溶中山地貌，大耳山南部受麻溪河切割，地面高程在700～1 000 m，相對切割深度為400～800 m，垂直巖溶形態較發育。區內所取巖溶地下水點均賦存于嘉陵江組和巴東組地層中。嘉陵江組地層以灰、淺灰色薄—中厚層灰巖夾鹽溶角礫巖、白云巖、白云質灰巖為主，分布在大耳山背斜西翼，地表、地下巖溶形態發育，主要有溶丘、洼地、溶蝕谷地、落水洞、漏斗、天窗、地下暗河、溶洞等[10]。巖溶區內除大耳山背斜的地形起伏較大外，其他巖溶區地層較平緩，補給區與排泄區高差一般僅數十米，水力坡度也不大。區內大泉或地下暗河在嘉陵江組集中出露，流量一般為10～300 L/s，地下徑流模數為3～6 L/(s·km2)，共有6條地下暗河，包括下焦石、老場、老龍洞、觀音洞、洞口灣、白濤地下暗河，主要接受大氣降水和地表水補給，雨后流量變大，動態變幅達10～50倍，流域內的落水洞、洼地、天窗等為暗河的主要補給通道。其中，觀音洞地下河在頁巖氣鉆井后流量明顯減小，目前流量僅為35.8 L/s。地表與地下水轉化頻繁，如洞口灣地下河，地表水在干龍壩進入地下補給地下水，于羅云壩洼地邊緣洞口灣出露地表。受南北兩側河流切割的影響，地下水總體由中部向南北兩個方向徑流，多呈順層運動，但在局部的條形溶蝕谷地，地形由于受到地表水的強烈切割，使得地下水向較低的洼地、河流分流排泄，如下焦石地下河受麻溪河切割，由北向南出露于下焦石一帶。由于在相鄰不同高程上洼地的分布，來自較高地帶的地下水可補給較低的洼地中的地下河，如洞口灣地下河在洞口灣出露后，補給老場地下河，在羅云壩東北老場排泄[11]。巴東組和大冶組地層溶蝕強度較低，巖溶發育弱，無巖溶大泉及地下暗河出露。巴東組、大冶組和嘉陵江組在滯水能力相對較強的各巖溶洼地及地形較平緩的斜坡地帶分布表層巖溶泉，流量一般為0.1～3.0 L/s，主要接受大氣降雨補給，徑流途徑較短、流量較不穩定，雨季流量較大，旱季流量較小甚至干枯[12]。表層巖溶泉系統內地下水多以分散巖溶泉的形式排泄于地表，其補給面積相對較小，一般不超過1 km2，具有就近下滲補給、徑流、排泄的特點。巖溶區主要以重碳酸鹽型水(重碳酸鈣型、重碳酸鈣鎂型)為主，pH值為7.4～8.2，硬度(以CaCO3計)為307～457 mg/L，礦化度為177～569 mg/L，電導率為360.09～748.90 μs/cm。

研究區西部碎屑巖區由三疊系上統須家河組、侏羅系下統珍珠沖組的砂巖、泥巖及頁巖等組成，地下水貯存于孔隙、構造裂隙及風化裂隙中，地下水水位埋深較淺。地貌上多構成單面山或脊狀丘陵，易形成自流斜地，具層間承壓的特點，以大氣降雨補給為主，出露的泉少，流量普遍小于1 L/s，巖層富水性中等。區內洞口灣地下暗河補給區除包括東南側的巖溶補給區外，還包括西北側的碎屑巖補給區。研究區碎屑巖區以重碳酸硫酸鹽型水、硫酸鹽型水為主。其中，重碳酸硫酸鹽型水pH值為7.7～7.9，硬度為24～68 mg/L，礦化度為52～79 mg/L，電導率為66.41～155.56 μs/cm；硫酸鹽型水pH值為6.9左右，硬度為91 mg/L左右，礦化度為107 mg/L左右，電導率為180.06 μs/cm左右。

2　研究方法

2. 1　樣品采集與分析

本研究參照《區域地下水污染調查評價規范》(DZ/T 0288-2015)[13]，于2015年8～9月在區域控制的基礎上，以研究區各頁巖氣井場為中心，結合地下含水層類型及結構、水流方向和水文地質條件等因素進行樣品采集，取樣點位置見圖1。

圖1　研究區水文地質簡圖及取樣點位置圖Fig.1　Hydrogeological sketch map and sampling points in the study area

研究區57組水樣均為淺層天然地下水點，其中巖溶水點54組，占總樣的94.74%；碎屑巖裂隙孔隙水點3組，占總樣的5.26%。采用500 mL的聚氯乙烯瓶收集水樣，取樣瓶用待取水潤洗3遍后取樣，樣品在規定時間內送至國家地質實驗檢測中心和重慶地質礦產研究院測試。

研究區地下水中陰離子及部分陽離子檢測方法參考《地下水質檢驗方法》(DZ/T 0064—1993)；地下水中鈉離子檢測方法參考《煤礦水中鉀離子和鈉離子的測定方法》(MT/T 252—2000)；地下水中溶解性總固體(TDS)離子檢測方法參照《煤礦水中可溶性固體的測定方法》(MT/T 366—2007)；地下水中重金屬元素(Ba、Cd、Cr、Cu、Mn、Mo、Zn、Fe)含量檢測參考《飲用天然礦泉水檢測方法》(GB/T 8538—2008)，鐳檢測方法參照 《水中鐳-226的分析測定》(GB 11214—1989)，鈾檢測方法參照 《地下水質檢驗方法——等離子體質譜法測定鋰等39個元素》(DZ/T 0064.80—1993)。檢測儀器分別為等離子質譜儀(PE300D)、等離子光譜儀(PE8300)、氡(鐳)分析儀(PC-2000)、等離子體質譜儀(NexION300D)等。

2. 2　評價因子與標準

頁巖氣勘查開發潛在的主要污染物有：淺部鉆井液、深部鉆井液及鉆屑、返排液、開采液和甲烷氣體等。其中，返排液攜帶高礦化度、高輻射的深部地下水及甲烷氣體，往往與深部鉆井液及鉆屑一起被收回。通過甲烷氣體帶到地面的液體可能包括水力壓裂液、殘留的地層鹽分和天然存在的地層咸水的混合物[14]。本研究采集了中石化放噴池(穩定投產前的廢氣點火水池)中的液體，部分因子超出《地下水水質標準》(DZ/T 0290—2015)[15]和《區域地下水污染調查評價規范》(DZ/T 0288—2015)的Ⅲ級標準限值,具體情況詳見表1。

表1　放噴池廢液相關因子的濃度值及超標倍數Table 1　Values of related factors of wastewater in flare pit

由表1可見，就常規因子而言，放噴池廢液部分因子的濃度遠高于頁巖氣開發區未受到污染的淺層地下水點的濃度，是高礦化度水，其中TDS、氯、鈉、鋇、鎘、鉻(六價)、錳、鐵、濁度、電導率均超標。對比常規因子,即可判定頁巖氣開發區淺層地下水是否受到深部鉆井液及鉆屑、返排液等高礦化度液體的污染。

綜上所述，本文以涪陵區地下水水質資料為基礎，參照《區域地下水污染調查評價規范》(DZ/T 0288—2015)，選取TDS、總硬度、硫酸根、氯、鈉、鋇、鎘、鉻(六價)、銅、錳、鋅、鉬、鐵，共計13項無機常規化學因子作為主要評價因子，單因子評價中，還包括3項現場測試因子：pH值、濁度、電導率，共計16項因子。評價因子的限值及各類水用途參照《地下水水質標準》(DZ/T 0290—2015)的Ⅰ～Ⅴ級標準限值，其中電導率的標準值參考《區域地下水污染調查評價規范》(DZ/T 0288—2015)的Ⅰ～Ⅴ級標準限值。

2. 3　評價方法

本文采用單因子指數法和模糊數學法對研究區淺層地下水質量分別進行評價。單因子指數法為常規評價方法[16-17]，是為了判別各單項超標因子，與上述放噴池廢液等單項因子進行對比分析污染來源。模糊數學法主要用于水質綜合評價，相對于常規綜合評價方法，該方法可以對地下水水質評價過程中的不分明性加以描述，將一些邊界不清、不易定量的因素定量化，其綜合評價結果更科學[18-19]，所以本文利用模糊數學法對研究區淺層地下水質量進行綜合評價，最終結合實際調查情況評定水質級別。

模糊數學評價是以模糊數學為基礎，引入隸屬度矩陣和權重因子矩陣的概念，對水質因子進行總體判別[20]。具體評價過程如下：

(1) 計算隸屬度矩陣R。隸屬度矩陣R為m×n矩陣，其中m表示評價因子的總項數(本文取13)，n表示水質評價總級別數(本文取5)，本文采用降半梯形分布法來計算隸屬度矩陣的每個元素rij，其具體計算公式如下：

第一(j=1)級水質的隸屬度函數為

(1)

第j(1

(2)

最后一級(j=n)的隸屬度函數為

(3)

式中：i為評價因子數，可取1，2，…，m；j為水質評價級別數，可取1，2，…，n；Si,j為第i個因子的第j級水質標準(mg/L)；Ci為第i個因子的實測濃度值(mg/L)。

(2) 計算權重矩陣A。權重矩陣A為m列的行矩陣，由各個評價因子的權重分配構成的向量，反映各個評價因子在地下水質量中所占的比重，一般采用污染物濃度超標加權法計算權重[21]，超標大者權重亦大，但由于各因子相鄰的兩級標準值增長不同，會出現單項因子評價級別大者的權重反而小于單項因子評價級別小者的情況，所以本文對傳統模糊數學法進行修正，采用相對距離法計算權重[22]，具體計算公式如下：

(4)

式中：Wi為第i個因子的權重；其他符號意義同上。

將各個評價因子的權重計算結果Wi進行歸一化處理，具體計算公式如下：

(5)

式中：ai為第i個因子歸一化處理后的權重值;其他符號意義同上。

(3) 綜合評價。綜合隸屬度矩陣B是隸屬度矩陣R和權重矩陣A通過特定算子相乘而得到，即B=A·R。本文算子采用相乘相加模型M(·，⊕)，具體計算公式如下：

(6)

式中：bj為綜合隸屬度矩陣元素；其他符號意義同上。

最后，取max{b1，b2,…,bn}作為地下水質量的評價級別。

3　研究結果與分析

本文通過處理分析研究區淺層地下水的原始數據，剔除了4組可靠性差的地下水樣數據[23]，并對剩余的53組地下水樣數據進行了地下水質量評價。

3. 1　單因子指數法的評價結果

研究區淺層地下水質量單因子指數法的評價結果見表2。

表2　研究區地下水質量單因子指數法評價結果Table 2　　　　Evaluation results of groundwater quality in the study area by the single gene index method

由表2可見，研究區淺層地下水中僅硬度和濁度2項評價因子超標，其他評價因子均達標。其中，根據原始數據發現，3個地下水點的硬度值超出了《地下水水質標準》(DZ/T 0290—2015)Ⅲ類標準限值10～50 mg/L，屬輕微超標，且鈣鎂含量高，為極硬水，評價等級為Ⅳ級；濁度為現場測試因子，研究區地下水點濁度超標率較高，超標率達47.17%，分析認為濁度對人為活動影響較敏感，瞬時檢測超標率高，尤其是巖溶區，濁度變化大且快，影響了其代表性。

3. 2　模糊數學法的評價結果

研究區模糊數學法的評價結果為：研究區53組淺層地下水樣中，Ⅰ類水有40組，占水樣總量的75.47%；Ⅱ類水有11組，占水樣總量的20.76%；Ⅴ類水有2組，占水樣總量的3.77%；無Ⅲ、Ⅳ類水。

3. 3　討論與分析

研究區部分淺層地下水樣的硬度、濁度超標，但表1中所列的異常因子如TDS、氯離子、鈉、鋇、鎘、鉻(六價)、錳、鐵、電導率均未超標，濁度雖部分超標，并不具代表性；所有地下水樣的礦化度(26.46～752.20 mg/L)均較低，為低礦化度水；經調查發現地下水中未檢測出甲烷氣體；地下水中鈾含量(0.007～1.85 μg/L)低于美國EPA標準[24]，鐳活度(≤0.02 Bq/L)低于《地下水水質標準》(DZ/T 0290—2015)的Ⅰ級標準限值，均處于安全值范圍之內。綜上可見，研究區淺層地下水點未受到深部鉆井液及鉆屑、返排液等高礦化度液體及甲烷氣體的污染。

模糊數學法評價的優點在于采用隸屬度來評價地下水水質，并考慮了權重，使綜合評價結果更科學[25]，初始的評價結果顯示研究區淺層地下水水質全部達標。但是在實際走訪調查中發現，在鉆井期間，研究區兩巖溶水點(G005、G018)水體發黃，表層有油質漂浮物，是鉆井設備漏失的油體沿鉆穿的巖溶通道進入地下含水層，水體因井漏受到污染，鉆井結束后，污染減輕。井漏還可造成鉆井液沿鉆穿的巖溶通道進入地下含水層，若補漏不當，補漏泥漿也可沿巖溶通道進入含水層。水體表面可見明顯的油質漂浮物，說明油體已泄漏，但由于鉆井液和補漏泥漿沒有明顯的表觀污染特征，具體成分未知，需要進一步檢驗相關因子，但理論上不排除這兩種污染源漏失的可能性。鉆井時主要形成“導管+三個開次”井身結構：導管段、一開、二開直井段；二開斜井段；三開水平井段。2014年涪陵區12-X頁巖氣井的導管段鉆深約150 m，一開直井段鉆深約1 000 m[26]，不同氣井的各開采鉆井深度可能略有不同，兩個受污染水點露頭與井場平臺高差不超過20 m，鉆漏深度可能在導管段至多一開直井段，兩個開次所使用的鉆井液均為清水鉆井液，本文列出了研究區兩個巖溶水點導管段和一開直井段兩個開次可能的污染途徑示意圖，見圖2和圖3。

本次模糊數學法評價中所選取的評價因子為天然無機化學和毒理學因子，不包括人工毒理學因子，

圖2　　　　研究區兩個巖溶水點G005和G018導管段污染途徑示意圖Fig.2　　　　Pollution pathway schematic diagram of duct section at G005 and G018 karst water points in the study area

圖3　　　　研究區兩個巖溶水點G005和G018一開直井段污染途徑示意圖Fig.3　　　　Pollution pathway schematic diagram at the first open mining depth of straigh drilling at G005 and G018 karst water points in the study area

檢測因子有限。研究區兩個巖溶水點(G005、G018)模糊數學法的評價級別均為Ⅱ級，但根據實際調查狀況，G005、G018兩個巖溶水點水體表面有油體，油體為人工毒理性成分，說明水體已受到污染，所以把評價級別調為Ⅴ級(不宜作飲用水源，研究區其他用水可根據使用目的選用)。其他水點均無污染情況，評價結果符合實際。研究區淺層地下水質量的最終評價結果見表3。

由表3可見，目前涪陵焦石鎮頁巖氣開發區的淺層地下水質量總體較好，但部分淺層地下水點因鉆井平臺井漏而受到污染，占水樣總數的3.77%，所取水樣達標率為96.23%。

表3　研究區淺層地下水質量的評價結果Table 3　　　　Evaluation results of shallow groundwater quality in the study area

4　結論與建議

涪陵焦石鎮頁巖氣開發區地下水質量綜合評價結果顯示：研究區淺層地下水質量總體較好，淺層地下水點未受到深部鉆井液及鉆屑、返排液等高礦化度液體及甲烷氣體的污染，但部分淺層地下水點受到頁巖氣井場平臺設備漏失的油體或淺部鉆井液、補漏泥漿的污染,污染水點不適宜飲用。

目前，研究僅涉及研究區淺層地下水點，建議近期和中遠期應加強研究區深部地下水水質的監測，研究頁巖氣開發對周邊水體的長遠影響。由于研究區檢測因子全為無機因子，而頁巖氣勘查開發中的潛在污染源中還包含多種有機因子，因此建議測定研究區地下水水樣的有機因子，進一步確定污染源，并對污染點進行長期監測，掌握其污染程度等關鍵信息，便于為后期治理恢復研究提供依據。

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