呼倫湖流域地表水與地下水離子組成特征及來源分析

韓知明，賈克力，孫標，趙勝男，李國華，吳其慧

內蒙古農業大學水利與土木建筑工程學院，內蒙古 呼和浩特 010018

天然水的化學成分是水在循環過程中與周圍環境長期相互作用的結果，在水體相互轉化和運移過程中，水中溶解的物質伴隨水量的交換同步進行。因此，天然水化學組成從一定程度上記錄著水體形成和運移的歷史（Winter，2015）。湖泊水體的離子化學含量特征及空間分布等湖泊水化學研究對確定水體離子的地球化學來源、區域的化學風化作用和水文地球化學的關系具有重要意義。Gibbs（1970）總結了全球雨水、河水、湖泊等地表水體化學組成，提出了天然地表水陰陽離子組成的Boomerang Envelope模型；Berner et al.（2012）研究表明水體中離子主要有三大來源，一是陸地基巖釋放的可溶性成分，二是大氣環流所攜帶的海鹽成分，三是人類活動所帶來的鹽類。中國學者也對國內大小流域湖泊水化學特征進行了大量研究，如青海湖流域（侯昭華等，2016）、羊卓雍錯流域的湖泊（孫瑞等，2012）、巴丹吉林沙漠湖泊（陸瑩等，2010）、長江流域湖泊（吳敬祿等，2006）、西南巖溶湖（宋曉敏等，2010），結果表明湖泊水化學組成受到了地質巖性、大氣降水、氣候以及人類活動等諸多因素影響。

呼倫湖是內蒙古高原上最大的湖泊，緯度較高，處于邊疆地帶，東部是興安嶺山脈，西部及南部是蒙古高原，北部是外興安嶺山脈。呼倫湖是全球范圍內寒旱區極為罕見的具有生物多樣性和生態多功能的自然湖泊濕地生態系統，2002年被聯合國列入國際重要濕地名錄。其特殊的地理環境使得呼倫湖成為生態旅游、漁業和科學研究的重要之地（張志波，1998）。呼倫湖處于呼倫貝爾草原腹部，畜牧業發達，除西北部滿洲里市、東北部扎賚諾爾與南部新巴爾虎右旗建有自來水公司和污水處理廠外，當地牧民多以未凈化處理的地下水為主要水源，在實地調查中發現，牧民飲用水源地問題與水質問題存在嚴重隱患。呼倫湖東岸與南岸部分地區地下水水質泛黃、發澀，牲畜亦不飲用，冬季由于湖水與河水的長時間封凍，一部分牧民為解決飲用水問題，取自降雪與融化的河冰，且牧民沒有良好的凈水裝置，所以解決當地水源與水質問題迫在眉睫。為保障當地牧民飲水健康、呼倫湖流域經濟持續發展和生態環境的良性循環，迫切需要對呼倫湖流域地表水與地下水的水化學組成、分布特征及來源問題進行深入研究。同時在以往呼倫湖相關文獻中發現，學者們多以湖水、河水為研究對象，而涉及地下水與降水的研究過少（揣小明等，2014；李衛平等，2016；趙慧穎等，2007），其地表水與地下水化學特征研究亟待展開。因此，本研究分析了呼倫湖流域湖水、河水、地下水與降水水化學特征，并進一步分析呼倫湖西岸、南岸與東岸地下水化學特征，試圖找出惡化水質的來源問題，為進一步研究該流域人口飲水安全、水資源合理開發利用和水資源保護措施的制定等提供科學指導和依據。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

呼倫湖也稱達賚湖，位于呼倫貝爾草原西部新巴爾虎左旗、新巴爾虎右旗和滿洲里市之間，東經117°00′10″～117°41′40″，北緯 48°30′40″～49°20′40″，呈不規則斜長方形，長軸為西南—東北方向。湖長93 km，最大寬度為41 km，湖水面積2043 km2（2014年實測數據），平均水深5 m，最大水深8 m左右，是中國北方第一大湖，也是中國第四大淡水湖。呼倫湖水系是額爾古納水系的組成部分，包括哈拉哈河、貝爾湖、烏爾遜河、克魯倫河、新開河等主要支流。呼倫湖地區處于呼倫貝爾高原的西部中高緯度地帶，為半干旱草原，屬于中溫帶大陸性氣候。全年盛行西北風，年均降雨量為200～300 mm，年蒸發量是降雨量的7～8倍，湖水封凍時間長達180 d，冰層厚可達1 m以上（韓知明等，2017）。湖區年平均氣溫-0.5 ℃左右，極端最低氣溫-42.7 ℃，極端最高氣溫40 ℃。

呼倫湖地區則位于額爾古納隆起帶和阿爾山隆起帶之間的沉降帶，整個區域構造受兩條北—北東向的大斷層控制。在宏觀地貌上，呼倫湖表現為兩組斷層控制的西陡東緩的不對稱地塹盆地。盆地內出露地層主要是中生界地層及上第三系、第四系地層，上古生界地層僅在西部、西北部零星出現，中生界地層在區內廣泛分布。湖盆西部扎賚諾爾低山丘陵主要由上侏羅統地層構成，盆地南部、北部也有上侏羅統地層，基本上低山丘陵面貌出現，巖性為砂巖、泥巖、礫巖夾煤系地層；中、下侏羅統及下白堊統地層分別在東部、西部零星出露。湖盆西部中生代燕山晚期的中酸性火山巖多見，如安山巖、凝灰巖、石英斑巖、粗面巖等，燕山早期的酸性火山巖在東部零星分布（崔顯義等，2015）。

1.2 采樣與分析

2017年4月，沿著呼倫湖的湖岸線進行采樣，共收集水樣57個，其中湖水水樣13個，井水水樣29個，河水水樣8個，泉水水樣2個，同年在湖區南部新巴爾虎右旗與東部甘珠花附近收集降水水樣19個，采樣點位置見圖1。現場采用TDS測試筆（EUTECH，TDSTestrl0 low+）測量水樣中總溶解性固體（TDS）；湖水與河水采集水面以下0.5 m深處水體；井水由當地牧民水泵抽水穩定后接取；每次降水前將預處理過的聚乙烯桶置于房頂收集，雨停后立即測試TDS等基本物理參數。所有水樣裝入100 mL聚乙烯瓶后，及時運回實驗室進行測定。樣品送回實驗室后，用循環水多用真空泵和孔徑為0.45 μm、直徑為50 mm的微孔濾膜過濾水樣，過濾后濾液用于陰、陽離子的測定。Na+、K+、Ca2+、用美國戴安（DIONEX）公司生產的ICS-90離子色譜儀檢測。根據水中和間平衡關系可知，當 pH介于 6～10時，占據絕對優勢，可忽略不計。根據溶液中電荷守恒原理，計算得到H含量。

圖1 采樣點位置分布Fig.1 Maple of sampling sites

2 結果與討論

2.1 主要離子濃度

呼倫湖流域湖水、河水、地下水與降水的陰、陽離子濃度統計分析結果見表 1。數據顯示，地表水與地下水中陰離子濃度大小存在差異的同時，陰離子濃度平均值的高低順序都為。不同水體間陽離子濃度差異顯著，其中，湖水與地下水陽離子濃度平均值高低順序為Na+＞Mg2+＞Ca2+＞K+；河水陽離子濃度平均值高低順序為 Na+＞Ca2+＞Mg2+＞K+；降水中陰離子濃度平均值的高低順序為，陽離子濃度平均值高低順序為 Ca2+＞Na+＞K+＞Mg2+。所測河水中TDS質量濃度范圍在42～193 mg·L-1，平均值為118.2 mg·L-1，TDS含量高于世界河流平均值（69 mg·L-1）（陳靜生等，2006）。由于河流搬運距離和流經時間較長，常年流量變化浮動小，其自凈能力強，所以離子濃度偏低。湖水各離子濃度變化范圍較小，離子濃度高是因為呼倫湖為閉塞湖，經過長期的蒸發濃縮導致湖水離子濃度升高。呼倫湖周邊地下水 TDS質量濃度變化范圍為 248～4610 mg·L-1，TDS值與各離子濃度標準相差較大，表明地下水水化學組成存在顯著差異，其中質量濃度變化范圍為 3.6～839.5 mg·L-1，平均值為 162 mg·L-1，已超出《生活飲用水衛生標準》（GB5479—2006）中地下水水質標準中的 III類飲用水標準限值（20 mg·L-1），所以呼倫湖周邊地下水水質面臨嚴峻的飲用安全問題。

表1 呼倫湖流域不同水體水化學分析結果Table1 Hydrographic analysis of different water bodies in Hulun Lake Basin mg·L-1

2.2 水化學類型

水化學 Piper圖可以反映水體主要離子組成變化，體現不同水體的化學組成特征，從而辨別其控制單元。圖2所示為呼倫湖流域不同水體主要離子當量濃度的相對比例，其中湖水與入湖河流以型為主，湖水占陰離子總物質的量的65%，Na+占陽離子總物質的量的67%，優勢明顯；入湖河流占陰離子總物質的量的70%，Na+占陽離子總物質的量的45%。在Piper圖上，降水中受陸源輸入控制的降水由于富含Ca2+，通常落在Ca2+一端，而受海鹽輸入控制的降水富含Na+，落在 Na+一端；同時，受海鹽輸入控制的降水富含Cl-，受人為活動影響較大的地區由于化石燃料的使用，雨水常落在一端（吳起鑫等，2011）。從圖2還可發現，呼倫湖流域降水水樣落在了Ca2+一端，表明其主要受陸源物質的影響。湖區周邊地下水以 Na+-Cl-、型為主，是地下水主要的陰離子，占陰離子總物質的量的 54%，Cl-、分別占陰離子總物質的量的 32%、12%，Na+占陽離子總物質的量的69%，湖區東岸與西岸局部分布著Mg2+、Ca2+-型地下水，部分泉水以Mg2+、Na+-Cl-、型為主。相對于其他水體，呼倫湖周邊地下水分布散亂，且湖盆四周地質地貌與水文地質形成顯著差異，說明地下水可能受不同水化學機制影響。

2.3 主要控制機制

Gibbs半對數坐標圖是定性判斷水體水化學組成來源的重要方法之一。由圖3可知，研究區內水體基本落在Gibbs模型內部，部分落在模型外部，說明部分水體受到人類活動影響。呼倫湖湖水離子落在 Gibbs模型上端，具有較高的 TDS值，Cl-/(Cl-+)的 比 值 在 0.1～0.4 之 間 ，Na+/(Na++Ca2+)的比值接近于1，說明水體溶解性鹽分主要受巖石風化與蒸發作用共同控制，其中蒸發作用是主要控制因素，與同處于內蒙古高原的達里諾爾湖（吳用等，2015）、西藏山南地區沉錯湖泊（王利杰等，2017）的離子來源相同。河水陰離子全部分布在巖石風化區，陽離子處于巖石風化與蒸發作用之間，說明河水優勢離子主要受巖石風化作用控制，受蒸發作用較弱。地下水離子分布特征與湖水相似，主要處于巖石風化與蒸發結晶區，受兩者共同作用，且地下水與湖水優勢離子相同，說明兩者關系密切，之間可能存在補排關系。王志杰等（2012）通過水平衡模型計算，證實呼倫湖湖水與周邊地下水存在交換。圖3顯示呼倫湖流域各水體離子均未落在大氣降水控制區，呼倫湖流域深處內陸遠離海洋，湖水、河水、地下水、降水中Cl-/Na+含量比平均值分別為0.6、0.5、0.6、0.8，低于海水的世界平均水平（Cl/Na=1.15）（王鵬等，2013），因為呼倫湖流域受大興安嶺屏障作用，太平洋夏季風帶來的濕潤空氣作用相對減弱，所以可以認為呼倫湖流域水體中的離子主要來源及其變化特征不受大氣降水控制。

圖2 呼倫湖流域水體主要離子Piper圖Fig.2 Piper figure of river, lake water and groundwater in Hulun Lake

圖3 呼倫湖流域不同水體Gibbs圖Fig.3 Gibbs diagram of different water samples in Hulun Lake Basin

然而，Gibbs圖并不能有效反映干旱條件下水體Ca2+/Na+比值的形成原因，這是因為土壤中的Na鹽淋溶也可降低水體的Ca2+/Na+比值（Green et al.，1984）。在干旱條件下，土壤鹽以Na鹽為主，土壤Na鹽的淋溶會降低水體的Ca2+/Na+比值，甚至掩蓋蒸發作用導致的Ca2+/Na+比值降低（Webster et al.，1994）。另外，水體中的Mg2+主要由巖石風化而來，這是因為Mg2+在土壤鹽中的濃度很低，且在蒸發早期并不發生沉淀（Hardie et al.，1970）。因此，Mg2+/Na+比值可以反映土壤鹽的淋溶作用，Mg2+/Ca2+比值可以反映蒸發作用。由圖4可知，湖水與地下水具有較高的 Mg2+/Ca2+比值和較低的Mg2+/Na+比值，主要位于蒸發作用控制區，與圖 3指示的控制類型一致。呼倫湖流域氣候干燥，降水少，封閉湖泊湖水受持續蒸發影響，一方面導致Cl-與 Na+的富集，水體微咸化；另一方面導致碳酸鹽巖礦物飽和沉淀，在蒸發濃縮條件下，碳酸鹽礦物首先達飽和狀態，繼而發生沉淀，導致Ca2+、Mg2+濃度降低，而易溶鹽離子Na+、K+持續濃縮、比例升高，這與 2015年梁麗娥等（2016）在呼倫湖水化學分析結果一致。證實呼倫湖開闊的水域環境使湖水易受到強烈蒸發作用的影響，符合呼倫湖地處干旱半干旱地區蒸發量大于降雨量的事實。

由圖4可以看出，呼倫湖流域地表水與地下水蒸發作用強度為湖水＞東岸地下水＞南岸地下水＞西岸地下水＞河水。而同屬地表水類別的河水蒸發強度卻明顯低于地下水。本研究取樣時間在4月，流域地表水處于融冰期，氣溫較低，同時，河水水化學特征主要受巖石風化作用控制，所以蒸發強度弱。Gao et al.（2017）在對呼倫湖周邊井水中的氫氧同位素分析中，揭示出呼倫湖周邊地下水存在一定強度的蒸發作用。相對于湖水與河水而言，呼倫湖周邊地下水，不僅在水化學數值結果、Piper圖與Gibbs圖上差異顯著、分布異常，且地下水蒸發受地理位置、氣候、土壤植被、含水層等眾多因素影響。因此筆者在此處特意將地下水取樣點按湖區相對位置劃分，分別對東岸、西岸與南岸進行討論。由于呼倫湖北岸城市、鄉鎮較多，煤炭礦藏等工業發達，實地取樣中北岸只取得4個水樣，數據較少，所以暫不詳細分析。

圖4 湖水及其各岸地下水Mg2+/Na+與Mg2+/Ca2+比值Fig.4 The ratio of Mg2+/Na+ to Mg2+/Ca2+ in lake water and its various shore ground water

參考區域水文地質資料發現，湖區西岸是以低山丘陵及緩坡丘陵為主體的地貌景觀，主要由中生代侏羅紀火山巖與華力西期花崗巖組成，其上部被第四紀坡洪積物覆蓋，發育有寬谷洼地形成的間歇性小湖泊。區內斷裂構造成醒目的網絡狀發育，受地形切割影響，利于潛水循環，使得地下水 TDS值相對較低；湖區東岸除圣山—霍爾坡山連線一帶為丘陵區外，其余廣大地區為高平原所占據，地形平緩，蒸發作用強烈，地下水交替作用差，不斷蒸發濃縮，促進了地下水的礦化作用；湖區南岸組成巖性為第四紀沖、洪積砂礫及粘質砂土形成的松散巖類孔隙含水層，由于結構松散，連通性好，易于地下水的賦存和運移。同時，在實地考察中發現，東岸與南岸淺層地下水埋深普遍低于西岸，易于蒸發。蒸發濃縮作用導致地下水的 TDS濃度逐漸上升，通常形成 TDS＞1000 mg·L-1的 HCO3·Cl型水（王曉曦等，2014），統計分析發現，呼倫湖周邊地下水樣中TDS均值分別為：東岸1862 mg·L-1、南岸660 mg·L-1、西岸 594 mg·L-1，與圖 3 所示的信息一致，證實地下水蒸發強度差異明顯。

圖5 呼倫湖流域不同水體離子比值圖Fig.5 Different water Ion ratio maps in the Hulun Lake Basin

2.4 主要離子來源

在水化學控制機制中已證實呼倫湖流域水體中離子的主要來源及其變化特征不受大氣降水控制，所以在分析呼倫湖各水體離子來源時只需考慮碳酸鹽、硅酸鹽和蒸發巖的風化溶解與人類活動的影響（Holland，1978）。通常水中的 Na+、K+主要來源于蒸發巖和硅酸鹽的風化產物（朱秉啟等，2007）當蒸發巖的溶解對水化學組成起主要作用時，水中Na++K+與Cl-含量比值應為1∶1（李鶴等，2015），由圖 5(a)可知，除部分地下水均勻分布在Cl-=Na++K+線外，湖水、河水與大部分地下水偏向于 Na++K+一端。表 1顯示呼倫湖流域地表水與地下水Na+含量遠大于K+，說明水體除主要來源于硅酸鹽的風化外，蒸發巖中的石鹽（NaCl）也是呼倫湖流域水體Na+和Cl+的主要來源，這與前人在呼倫貝爾盟鹽湖研究中的結果相符（王吉平等，1994）。同時，湖水與地下水中Na++K+與Cl-含量比值大于1，說明水體中多余的Na+、K+需要加以平衡。與 Ca2+是天然河水的主要陰、陽離子，碳酸鹽風化是Ca2+、Mg2+和的主要來源，碳酸鹽風化產生的Ca2+、Mg2+的當量濃度之和應與大體一致（韋虹等，2016）。由圖5(b)可知，研究區河水與部分地下水均勻分布在=Ca2++Mg2+線上，而湖水與大部分地下水體落在了該線的下方，表明湖水與地下水主要離子來自碳酸鹽的溶解，并且水體中大部分的需要 Na+加以平衡，與圖5(a)指示的信息一致。說明呼倫湖流域湖水、河水與地下水主要受碳酸鹽與蒸發巖風化溶解共同作用控制，巖石風化溶解過程中陽離子Na+貢獻最大，陰離子中貢獻最大。

2.5 相關性分析

對地下水中主要陰、陽離子濃度進行相關性分析，可以大致判斷不同離子的來源是否一致（朱秉啟等，2007）。由表 2 可知，TDS 值分別與 Cl-、有很高的相關性，說明Cl-與對地下水溶質貢獻程度最大，再次說明呼倫湖流域地下水水化學組成主要受蒸發結晶與巖石風化作用共同控制。和通常有共同的來源，它們在大氣中又有相似的化學行為，因而它們經常表現出很好的相關性（Al-Khashman，2005）。而本研究中，它們卻沒有顯著的相關關系，其主要原因是采樣區域位于呼倫湖國家級自然保護區，工業、交通相對落后，NOx的排放較少；而該區域煤炭儲量豐富，火電行業比較發達，SO2排放量遠遠超過NOx的排放量，說明呼倫湖流域水體中并非來自于煤炭等化石燃料的燃燒排放。

表2 地下水中總溶解性固體與主要離子（mg?L）相關性分析Table2 Correlation analysis of TDS and characteristic Ions in the underwater

3 結論

（1）呼倫湖流域湖水、河水與地下水水化學組成中優勢陰離子為與Cl-，陽離子組成特征有所差異，其中，湖水與地下水以中優勢陽離子為Na+、Mg2+；河水優勢陽離子為 Na+＞Ca2+；降水中陰離子濃度平均值高低順序為＞Cl-、、陽離子為 Ca2+＞Na+＞K+＞Mg2+。湖水與河水TDS含量低，分布集中且變化小，而地下水 TDS含量變化范圍大，差異顯著。

（2）Gibbs圖與Piper圖顯示，呼倫湖流域的降水主要受陸源物質的影響，地下水與地表水中離子的主要來源及變化特征不受大氣降水的控制。呼倫湖流域湖水、河水與地下水主要受碳酸鹽與蒸發巖風化溶解共同作用控制，巖石風化溶解過程中陽離子 Na+貢獻最大，陰離子中貢獻最大。地下水 TDS值變化主要受流域地質條件產生的蒸發作用影響，蒸發作用強度為呼倫湖湖水＞東岸地下水＞南岸地下水＞西岸地下水＞河水。

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