某輕型汽油車國六排放后處理開發研究

丁蓉蓉，王量

（華晨汽車工程研究院動力總成部，遼寧 沈陽 110141）

前言

隨著汽車保有量的增加，汽車所帶來的環境污染的問題日益嚴重，2016年12月，國家環保部發布了輕型汽車國六排放法規，對汽車排放污染物制定了更為嚴格的要求。該法規引入全球統一的輕型車排放測試規程（WLTP）替代原有國五的 NEDC排放測試循環，對氣體污染物限值降低了近50%的同時還增加了對顆粒物PN排放的測試要求，2020年7月1日以后，所有車型都需要滿足PN在6.0×1011個/km以下；劣化系數也引入加法和乘法兩種方式；法規引入了實際駕駛循環排放測試的要求，排放耐久里程國 VIb 增加到20萬公里；對OBD診斷要求也進行了加嚴。未來的動態行駛工況和 RDE要求會導致車輛行駛時頻繁的濃一稀混合氣和稀一濃混合氣轉換。因此，要求催化器具有較高的動態儲氧能力(OSC)，以避免排氣稀燃帶來的NOx的超標。最后，為符合現有的車載診斷(OBD)法規，催化器必須在整個壽命期內保持合理的儲氧能力[1]。因此，應對國六，對排氣后處理裝置的開發提出更為嚴峻的挑戰，需要更為可靠的催化器滿足排放的所有要求，需要催化器在較寬的空燃比窗口內氣體污染物有較高的轉化效率，同時催化器應具有合適的儲氧量滿足 OBD診斷的要求以及具有合適的排氣背壓以保證燃油經濟性的要求。

1 國六排放法規對汽油車后處理系統的影響分析

目前搭載到輕型汽油車上的發動機主要包括以下三種：自然吸氣發動機（PFI）、渦輪增壓發動機發動機（MPI）和缸內直噴發動機（GDI）。就現有的發動機PN排放摸底情況的統計資料來看，滿足國V排放法規的MPI發動機的PN水平在 3x1011～9x1011個/km，GDI發動機 PN 水平在 5x1011～3x1012個/km，部分PFI發動機的PN水平在3x1011～3.5x1012個/km。 顆粒物排放是個復雜的動態過程，主要由碳煙、來源于燃燒和機油的可溶性有機物、燃燒中S燃燒后生成的硫酸鹽以及添加劑組成。發動機中顆粒物的排放主要是由于空氣-燃油混合氣不均勻導致燃燒不完全，在高溫缺氧的條件下氧化裂解而形成。汽油機顆粒物的粒徑比柴油機更小，對人類的危害更大。影響顆粒物排放的主要因素包括以下幾方面：整車（駕駛技術、行駛阻力、換擋以及行駛工況），發動機（燃燒系統、標定控制策略、燃油組分潤滑油以及冷卻系統）。對于國VI排放，氣體污染物最大的挑戰是CO、NMHC以及顆粒物的排放。混合氣過濃是產生CO的根本原因，電噴系統應盡可能的減少混合氣加濃，優化發動機的設計以降低排氣溫度；優化進氣系統；采用多孔噴油器，提高冷機階段系統壓力；HC排放主要在冷啟動階段，催化器起燃時間太長，燃燒不充分會導致HC排放較多。因此，應對輕型汽車國六，對于后處理系統來說，前級催化器載體體積加大是必要的，同時采用高目數薄壁載體增加氣體反應的接觸面積，優化催化劑涂層配方，滿足氣體污染物排放要求；增加GPF（汽油機顆粒捕集器）來解決顆粒物過高的問題。

表1 GPF主要布置形式

目前GPF的布置形式主要有緊耦合和底盤式兩種，根據是否帶涂層也細分為帶涂覆和不帶涂覆兩大類，涂覆的GPF也稱之為四元催化劑，即處理顆粒物的同時也具備三元催化劑的作用；不涂覆的GPF只具備處理顆粒物的能力，GPF同時也具有一定的消聲作用，對于加裝GPF的排氣系統也可以適當調整消聲器的容積。具體布置形式參見表1。而加裝GPF的同時，需要考慮GPF的過濾效率，排氣背壓以及GPF的再生控制。由于GPF再生的溫度在600℃左右，帶涂層GPF再生溫度在450℃，因此，GPF布置的時候需要考慮位置盡可能靠近前催化器，使得油氣更好的混合，改善PN排放。

2 催化器技術方案設計與驗證

文章是以某輕型汽油車匹配缸內直噴發動機項目后處理系統開發為研究對象來進行分析研究,開發目標是滿足國 VI b法規要求。

2.1 后處理布置

為合理布置后處理，需要了解車型的基本信息：車重、發動機排量、車型信息、發動機原始排放、催化器布置位置、排放標準等，本文研究的車型匹配的是一款1.8L缸內直噴發動機，發動機原始排放水平如下：HC:1.3g/km；NOx：2.7g/km；CO:6.5g/km；PN：3.5×1012個/km。

為滿足國六排放法規的要求，三元催化劑體積選擇通常按發動機排量的 0.8～1倍，GPF體積按發動機排量 0.9～1.3倍來布置，根據本研究車型的實際情況，布置緊耦合三元催化器，底盤式GPF，布置示意圖參見圖1。通過對發動機原排的水平來看，GPF需要達到85%以上的捕集效率。

圖1 后處理布置示意圖

2.2 后處理系統選型策略

從后處理選型角度來說，根據排放法規的相關要求，不僅要考慮新鮮排放，同時16萬公里或者20萬公里后的排放都需要滿足法規的要求。若僅考慮新鮮催化劑滿足排放要求為標準，會導致經過法規要求的耐久性里程后仍然無法滿足法規要求，會增加貴金屬用量，影響開發周期以及增加成本。

2.2.1 催化器老化方法介紹

從開發角度而言，希望用于標定的催化器 盡可能的接近實車的老化狀態。老化催化器的制備方法主要有以下幾種：馬弗爐老化、發動機臺架老化和實車老化。馬弗爐老化只能模擬催化劑在富氧高溫條件下的老化，對于油品及添加劑、潤滑油中的P、S、Mn等對催化劑壽命的影響無法模擬；實車老化是在跑道、道路或底盤測功機上進行的老化，而進行16萬耐久性試驗需要6～8個月的時間，周期長而且費用高，因此發動機臺架快速老化備受各大主機廠的關注，發動機臺架老化可以更為有效的模擬整車實際老化，周期約為一個月，因此在開發初期采用臺架老化催化器進行排放摸底對催化劑選型具有重大指導意義。

選擇合適的臺架老化循環對產品開發具有重要意義，常見的臺架老化循環主要有以下幾種：四工況臺架老化，斷油老化以及SBC（標準臺架老化循環）等。國內多采用四工況臺架老化，臺架老化時間的計算可以根據阿侖尼烏斯公式計算得到，其原理是經歷相同的變化，所需要的活化能是相同的，這樣就可以通過較高的溫度環境大大縮短達到相同老化狀態所需要的時間；目前的老化時間計算方法是采集標準道路循環，根據此循環的溫度分布，通過公式換算出臺架老化循環所需要的時間，通常催化器入口溫度在 875℃。德系主機廠多采用斷油老化，即ZDAKW老化，目前可查到的具體老化方法資料較少。該老化方式是由德國汽車制造商協會排氣中心指定的臺架老化規程，根據可以查到的文獻資料介紹顯示，斷油老化試驗時，催化器的入口的排氣平均溫度達到950℃，能產生 1030℃的床溫，因而會對儲氧材料造成不可逆損壞和貴金屬的明顯燒結。采用的斷油老化規程包括空燃比為1時的5分鐘高溫試驗階段和節氣門關閉時的5分鐘內5次斷油氧化試驗[8]。同時也有中毒試驗。四工況臺架老化方法可以模擬整車排放耐久里程的催化器使用性能，而斷油老化可以模擬整車全壽命周期的催化器使用性能。

2.2.2 催化器選型技術方案研究

針對本文的研究對象，為選擇最優最經濟的技術方案，我們選取了四種方案進行選型，嘗試是否可以不加GPF就可以滿足排放要求，四種方案具體見表2。

表2 催化器選型技術方案

參與選型的催化器在一款指定的發動機上按照ZDAKW循環進行116.4h斷油老化試驗。ZDAKW中推薦的另外一項中毒試驗則沒有進行。GPF的耐久失效包括了物理失效、熱失效和化學中毒三種，其中物理失效起主導作用，而目前GPF的老化方式暫不明了，因此，本研究的選型基本思路是采用發動機臺架老化的催化器與新鮮的GPF組合進行整車WLTP排放試驗對比選型。

2.3 排放測試結果分析

為了選擇最優的技術方案，我們設計了四種不同的技術方案，方案1為高貴金屬用量TWC方案；方案2為低貴金屬用量TWC方案；方案3為低貴金屬用量TWC方案+低貴金屬用量GPF方案；方案4為低貴金屬用量TWC方案+高貴金屬用量GPF方案。將以上4種不同方案組合裝配到整車上，進行WLTP排放測試，測試結果見圖2。圖2中藍線為排放限值的 80%，紅線為排放限值的 100%；從圖中可以看出，對于方案1和方案2，氣體污染物排放滿足要求，PN嚴重超標；方案3和方案4，氣體污染物排放和PN均可以滿足要求，但是方案3和方案4對比來看，方案4的NOx排放水平比方案3低25%左右，PN在限值的100%以內，考慮到耐久方面以及成本方面的影響，方案4為最優選擇，即低貴金屬用量TWC方案+高貴金屬用量GPF方案。

圖2 四種催化器選型技術方案排放結果對比

3 催化器診斷的驗證

3.1 催化器診斷方法

對于后處理系統的開發，不僅要考慮排氣污染物是否達標，同時也需要考慮后處理是否滿足催化器診斷的相關要求。現階段的電噴系統在三元催化器的前后分別裝有兩個氧傳感器，即：前氧傳感器和后氧傳感器，前氧傳感器是用來實現對混合氣的閉環控制，后氧傳感器是用來對前氧傳感器信號進行修正，通過比較前氧傳感器與后氧傳感器信號的差別來實現對催化器老化的診斷。

目前的研究發現催化器對氣體排放污染物的凈化能力與催化器的儲氧能力（OSC：Oxygen Storage Capacity）有一定的非線性關系，催化器的儲氧量是是催化器劣化的重要表征，催化器 OBD系統是基于此原理來實現催化器的在線診斷功能，催化器本身的儲氧能力使得它具備在富氧時儲存氧氣而在貧氧時釋放氧氣的自動調節功能，催化器的儲氧量較高時，其儲氧能力強，對氧含量調節能力強，因而催化器后的空燃比振動幅度很小，而當催化器隨著使用逐漸劣化，其對氧含量的調節能力越來越差，反應在后氧傳感器則是后氧傳感器測得的空燃比振動增大，其振幅逐漸接近于前氧傳感器。通過對前后氧傳感器信號的變化監測，可以實時判斷催化器儲氧能力的劣化情況。

目前催化器診斷正是基于催化器劣化和儲氧量劣化之間的非線性關系作為標定的依據，催化器的診斷方法主要有兩種：振幅法和儲氧量法。為了保證催化器診斷不誤診斷，漏診斷，無論是振幅法還是儲氧量法對催化器診斷的條件都有嚴苛的要求。振幅法是被動監測，通過前氧傳感器產生的控制信號對催化器的后氧傳感器信號進行預測，將實際的后氧傳感器信號振幅平均值與預測的后氧傳感器的振幅平均值進行比較，并將其差值對時間進行平均，得到催化器的老化因子，當計算出的老化因子大于給定的閥值時，系統即會判定催化器已經老化，并將催化器故障記入故障內存。儲氧量法是是主動監測，在診斷工況下，儲氧量法通過改變空燃比（加濃、減稀）觀測后氧傳感器對空燃比的反應時間，同時根據測得進氣量，過量空氣系數等參數計算儲氧量值，如果小于閥值系統即會判定催化器已經老化，并將催化器故障記入故障內存。

3.2 臨界催化器的驗證與制備

臨界催化器（Borderline Catalyst）是催化器診斷標定的重要零部件，其穩定性和性能直接關系到相關診斷閥值的標定，老化不足的臨界催化器使得標定閥值過小，車輛實際使用過程中容易點亮故障燈，消費者投訴增多；而老化過度的臨界催化器使得標定閥值過大，車輛使用時無法及時報出催化器故障，國家權利機關會勒令整車廠將車輛召回。因此，一套性能滿足標定要求且性能穩定的臨界催化器對催化器診斷標定非常重要。

臨界催化器需要要滿足 OBD排放限值的同時需要滿足儲氧量的要求，最符合實際最理想的方法是實車老化獲得，但是在正常情況下，催化劑達到臨界狀態時，至少也要在30萬公里以上的里程。由于時間和成本等因素的限制，臨界催化器不可能由實車老化來完成。合格的臨界催化器應適當老化、且老化方法盡量與車輛實際老化過程吻合。目前國內外制備臨界催化器的基本方式是通過模擬實車老化方式對催化器進行快速老化，主要方法有發動機臺架老化、爐子熱老化、燃燒器老化、水熱老化等。發動機臺架老化成本高周期長；爐子熱老化的周期短且費用低，催化劑具有還原性；水熱老化國內的設備資源少，經驗積累的要求較高；中毒老化經常會與爐子老化相結合，但是中毒程度要求較高。近年來，大多數國內主機廠均采用爐子熱老化來制備臨界催化器，德系主機廠多采用水熱老化方法來制備臨界催化器；通常臨界催化器的制備需要多輪制備才能滿足開發要求，之后也衍生出切割或者嫁接載體的方法來制備合格的臨界催化器。

本文研究對象的車型采用爐子熱老化的方法來制備臨界催化器，根據涂層的特性選用合適的溫度進行適當的老化；采用儲氧量法進行催化器診斷。儲氧量法催化器診斷對臨界催化器的要求如下：整車 WLTP排放循環的排放污染物為OBD限值的80%～120%；臨界催化器的儲氧量與老化催化器的儲氧量有明顯的區分，老化催化器的儲氧量應為臨界催化器儲氧量的3倍或者5倍以上；臨界催化器的儲氧量應具有穩定性和一致性。因此，我們對本研究的車型分別裝載新鮮、臨界、老化催化器進行整車WLTP排放測試，新鮮件的儲氧量775mg，老化件的儲氧量293mg，臨界件的儲氧量31mg；滿足催化器診斷的相關要求。儲氧量對比圖如圖3所示。

圖3 新鮮、老化、臨界催化器儲氧量測試結果對比

4 結論

本文首先根據國六排放法規的要求，分析應對法規的后處理布置方案策略，再以某輕型汽車匹配缸內直噴發動機的后處理系統開發為研究對象，通過對不同催化器與GPF組合方案的排放摸底對比來選擇最優滿足國六法規的后處理技術方案，對于缸內直噴發動機滿足國六需要采用TWC+帶涂覆的GPF。同時也對臨界催化器的開發進行了驗證，需要開發具備穩定性能的臨界催化器來滿足催化器診斷的相關要求，這也意味著對涂層廠有了更高的開發要求。GPF如何進行老化應是未來需要關注的重要方面。

參考文獻

[1] Jan Schoenhaber,Joerg Michael Richter,Joel Despres, Marcus Schmidt,Stephanie Spiess, and Martin Roesch,Advanced TWC Technology to Cover Future Emission Legislations[C], SAE Paper 2015-0l-0999.

[2] 國家環保局,國家質量監督檢驗局.GB18352.6-2016.輕型汽車污染物排放限值及測量方法（中國第六階段）[S]中國環境科學出版社,2016.

[3] 靳福泉.阿累尼烏斯方程探討[J].大學化學,2007,22（5）:45-53.[4] 車用催化轉化器快速老化試驗方法對比分析[J].業紅玲.蚌埠學院學報. 2013(02) .

[5] 帥石金.等,缸內直噴汽油機微粒排放特性的試驗研究[J].汽車安全與節能學報, 2014, 5(3):304-310.

[6] 鄧乃上,袁忠莊,任亞為,陳國星,路漢文.三效催化器失效被動式監測策略及標定方法[A]..2015中國汽車工程學會年會論文集（Volume1）[C]. 2015.

[7] 單津輝等.輕型汽油車EU6法規分析及發動機管理系統技術對策的研究[J].上海汽車,2014(10):51-55,59.

[8] Jan Schoenhaber,滿足未來排放法規的先進三元催化器技術[J].國外內燃機,2016（5）:49-55.