差分吸收NO2激光雷達光源的設計與實現

劉秋武,陳亞峰,王　杰,王曉賓,曹開法,黃　見,胡順星*

(1.中國科學院 安徽光學精密機械研究所 大氣光學重點實驗室，合肥 230031；2.中國科學技術大學，合肥230026；3. 韓山師范學院 物理與電子工程學院，潮州 521041)

引　言

二氧化氮(NO2)是大氣中重要的污染氣體，對人體和動植物都有毒性作用。當濃度約200μg/m3時會影響人體呼吸困難，500μg/m3時會對植物造成破壞。NO2也是形成酸雨、酸霧及光化學煙霧的主要污染物。NO2的來源主要來自煤炭石化燃料的燃燒、汽車尾氣和化工廠的排放氣體。隨著我國工業化進程的快速發展，對煤、石油等能源的需求和汽車數量的日益增加，NO2對環境的影響也越來越嚴重。對大氣污染的監測，越來越受到人們的重視。

差分吸收激光雷達是根據目標氣體對探測光束的吸收特性來測量的。相對于大氣中的O3和CO2，NO2的含量更低，探測難度較大。為提高測量精度和系統穩定性，并滿足多波段多大氣成分主被動綜合探測系統(atmospheric profiling synthetic observation system,APSOS)項目中大氣SO2和NO2測量精度的要求，中國科學院安徽光學精密機械研究所采用染料激光器作為光源，研發新一代激光雷達。本文中介紹差分吸收激光雷達的探測原理、波長的選擇、光源的設計與實現，最后給出探測NO2濃度分布的實驗結果。

1　差分吸收激光雷達原理

差分吸收激光雷達是利用大氣分子和氣溶膠對發射光束的吸收和散射進行測量的。假設P(R)為距離R處的激光雷達回波信號，波長為λ的發射光束功率為P0(λ)，在距離R處大氣后向散射系數和消光系數分別為β(λ,R)和α(λ,R)，待測氣體分子在波長λ處的吸收截面為σ(λ)，在距離R處的分子數密度為N(R)，系統的接收效率為η，望遠鏡的接收面積為A，

ΔR是空間取樣距離，則回波信號功率為[14]：

P(R)=P0(λ)ηβ(λ,R)ΔR(A/R2)·

(1)

在探測路徑上同時或交替發射兩束波長非常接近的激光，一束波長位于待測氣體分子的吸收峰上，對待測氣體有強烈的吸收作用，記為λon，另一個波長位于待測氣體分子的吸收谷或吸收峰外，記為λoff，這兩束光的回波分別記為Pon(R)和Poff(R)，由(1)式可得傳播路徑上不同距離R處待測氣體的分子數密度為：

B-Ea-Em

(2)

式中，

Δσ=σ(λon)-σ(λoff)

(3)

(4)

(5)

(6)

式中，Δσ為待測氣體分子在波長λon和λoff處的吸收截面差，B,Ea及Em分別為大氣后向散射作用項、大氣氣溶膠消光作用項及大氣分子消光作用項，統稱為修正項；αa(λon,z)和αa(λoff,z)為距離R處λon和λoff波長大氣氣溶膠的消光系數；αm(λon,z) 和αm(λoff,z)為距離R處λon和λoff波長大氣分子的消光系數。

若λon和λoff相差很小，則修正項B,Ea及Em可以忽略不計。對(2)式進行差分運算，可得R到R+ΔR之間的平均值：

(7)

式中，ΔR為差分距離。由(2)式～(7)式可知，只有當λon和λoff越接近時，修正項B,Ea及Em的影響才越小。因此，λon和λoff要盡可能選取波長間隔小且吸收截面差Δσ大的波長對，并盡量避開待測氣體以外其它氣體的吸收干擾。圖1是NO2在230nm～630nm之間的光譜吸收截面[15]。在450nm附近有幾個吸收峰可用于差分吸收激光雷達測量，本文中選擇λon(448.10nm)和λoff(446.80nm)作為探測波長，而不選擇λon左側更高的吸收峰(447.92nm)，這是因為它的左側0.05nm范圍內譜線變化劇烈，如果激光器的波長略為漂移，吸收截面就會造成較大的誤差。

Fig.1　Absorption cross section of NO2 and the position of λon and λoff

2　系統光源的設計與實現

按照APSOS項目中探測大氣NO2的測量指標，要求探測精度為10μg/m3，探測范圍3.0km。參照AML系列車載式測污激光雷達的設計及探測結果[11-13]，接收望遠鏡為直徑350mm牛頓式望遠鏡，干涉濾光片濾波(中心波長447.50nm，帶寬3.0nm，帶外扼制比為OD5@200～1100nm，峰值透過率為70%)，光電倍增管選用日本濱松公司的H10426，數據采集卡為ADLINK公司的PCI-9826型(四通道，16bit，采樣速率20MHz)。由(7)式可得差分吸收激光雷達的探測極限為：

(8)

由(8)式可知，當探測波長確定后，探測極限可通過空間分辨率和回波的功率比來調整，按所選元器件的性能，回波比的對數差值Δ≈1.2×10-4，探測極限為10μg/m3。為確定激光器的能量，將從氣溶膠消光系數、大氣NO2含量、激光雷達的幾何因子和探測距離等因素來確定。回波的信噪比定義為[16]：

(9)

式中，Ns為回波光子數，Nb為背景輻射光子數，Nd為光電倍增管的暗計數，M是激光累計脈沖數。設大氣消光系數α對λon為0.6km-1，而λoff的消光系數按指數關系求出。NO2水平均勻分布，濃度為30μg/m3，激光器的發射能量為5mJ，重復頻率為10Hz。由(1)式和(9)式可計算出回波的信噪比(signal-to-noise ratio,SNR)，其中，激光累計脈沖數M=6000(對應測量時間10min)，圖2是其回波的信噪比。由圖可知，當波長λon和λoff兩個回波隨著距離的增大而衰減，λon衰減較快，信噪比大于10的范圍約為0km～4.7km，信號的

Fig.2　Echo SNR of λon and λoff

動態范圍為6個數量級。發射系統采用與接收望遠鏡同軸的結構，盲區短，也可對近端信號進行壓縮。圖3是幾何因子及λon回波信號。經過系統幾何因子對回波的壓縮，把近距離的300m內強回波信號壓下來，而后面的信號幾乎不受影響，動態范圍為4個數量級，方便光電倍增管的接收。

Fig.3　Geometric factor and the compressed echo of λon wavelength

圖4是信噪比大于10時，最遠探測距離隨激光輸入能量變化的情況。在消光系數α=0.6km-1條件下，當輸入能量從2mJ增大到4mJ時，最遠探測距離增加300m；從4mJ增大到6mJ時，最遠探測距離增加200m。由曲線可知，在滿足探測距離的條件下，通過增大能量的方法來增大探測距離并不明顯。比較兩條曲線可知，在相同的激光能量下，消光系數系數對探測距離影響較大。

Fig.4　Relationship between laser energy and the farthest detection distance

圖5是在信噪比大于10、測量距離大于3.0km條件下，不同消光系數下所需的能量。可以看出，消光系數越大時，所需的能量越高。消光系數α>0.6km-1時所需的能量增長率遠大于α<0.6km-1時。圖6是在信噪比大于10、測量距離大于3.0km條件下，大氣中不同的NO2含量所需的激光發射能量。可以看出，當大氣中NO2含量越高時，所需的激光發射能量大，但與氣溶膠增量(消光系數)相比，所需發射能量的增量較為緩慢。為滿足測量NO2濃度的垂直廓線，以合肥科學島上空氣溶膠的典型分布為參考[17]，假設NO2的垂直分布為指數分布，大氣分子的分布為中緯度模式。假定激光發射能量為5mJ，圖7是消光系數廓線及對應的回波信噪比。由于受氣溶膠不均勻性的影響，回波有明顯的起伏，信噪比大于10的高度為4.5km。如果消光系數采用中緯度模式分布，信噪比大于10的高度為6.5km。綜合氣溶膠在水平和垂直方向上的分布、NO2含量、信噪比、幾何因子和探測距離等因素的影響，確定激光器的輸出能量為5mJ能滿足要求。

Fig.5Relationship between the required energy and extinction coefficients (RSNR>10,Rmax>3.0km)

Fig.6Relationship between the required energy and NO2concentration (RSNR>10,Rmax>3.0km)

Fig.7　The profiles of extinction coefficient and echo SNR

由于探測NO2所用兩個波長為λon(448.10nm),λoff(446.80nm)，選用染料激光器作為光源比較方便。采用兩臺Nd∶YAG激光器(美國Continnue公司的PL8010)的354.7nm波長分別抽運兩臺染料激光器(德國Radiant Dyes公司的NarrowScanK)的方式來實現。選用乙醇作溶劑，染料為香豆素(C450)，可產生這兩個波長，轉換效率約為15%。系統結構如圖8所示，主要參量如表1所示。從兩臺染料激光器輸出的這兩束光，先用合束棱鏡合為一束，再用望遠鏡擴束及調整發散角，最后通過3維掃描頭射向大氣。依據各個元件的傳輸效率，并預留20%的能量裕量，確定染料激光器的輸出能量為10mJ，抽運用的Nd∶YAG激光器354.7nm波長的能量不小于90mJ，而354.7nm波長是由1064nm波長的三倍頻獲得，這里不再贅述。

Table 1　Specifications of DIAL system

Fig.8　Structure diagram of NO2 differential absorption laser radar system

3　實驗及結果分析

為了使輸出光束的能量和波長穩定，需要先對Nd∶YAG激光器預熱，打開染料泵讓染料液體循環穩流，30min后開始出光。用能量計監測能量，先后調整Nd∶YAG激光器二倍頻光532nm和三倍頻光354.7nm晶體的角度，使輸出光強度最大。調整、優化染料激光器光路，并用波面分析儀或光斑相紙觀測光束波面的能量分布，反復調節，在光斑均勻的前提下使輸出能量最大。調整λon比λoff兩束光路使其合成一束，然后由擴束鏡擴束至24倍后，由反射鏡導入接收望遠鏡的次鏡M7，再經3維掃描頭射向大氣。后向散射回波經望遠鏡接收、后繼光路準直、濾波后由光電倍增管轉換、采集單元記錄回波信號，并由計算機處理后在屏幕上顯示，圖3中的實線是系統的λon回波，除5.0km后因噪聲影響而波動較大外，回波形狀與仿真曲線較為接近。調整導向鏡使回波信號的探測距離盡可能遠，并通過調整Nd∶YAG激光器的抽運能量，使兩個回波的幅度基本一致。

NO2差分吸收激光雷達的探測波長處于可見光波段，為了減小太陽背景輻射的影響，實驗選擇在夜間進行。同時，為了提高信噪比，每組信號λon比λoff兩個波長各6000個脈沖(對應的采集時間為10min)平均而成。對采集到的數據進行扣除背景、平滑濾波、修正兩個通道幾何因子并用(2)式反演大氣NO2的濃度廓線，其中的氣溶膠系數采用Klett積分法反演并修正[18]。

測量誤差可分為系統誤差和隨機誤差兩大類。系統誤差包括：(1)儀器誤差，主要是on與off波長兩束光的合束并與接收望遠鏡共軸引起的誤差，通常小于4μg/m3；(2)氣溶膠的后向散射和消光引起的誤差，在能見度較好的晚間觀測，氣溶膠影響較小，而在重污染天氣下，氣溶膠影響較大，可通過對氣溶膠的修正來減小其影響。隨機誤差包括：(1)與溫度和壓強有關的NO2吸收截面的不確定性，通常小于3%；(2)統計誤差，主要包含大氣抖動、光電倍增管和采集卡的電子噪聲、激光能量波動和波長漂移引起的誤差。在450nm附近其它氣體的吸收截面遠小于NO2，可忽略其它氣體對NO2的干擾[19-20]。修正后的總測量誤差小于10μg/m3。

圖10是2017-06-14T20:50～24:00進行的垂直探測廓線。在0.5km～3.0km范圍內，NO2濃度在(0～64)μg/m3范圍內波動，隨著高度的增加，濃度總體上呈減小趨勢。近地面0.5km～1.5km的平均值為39.2μg/m3，與環保部門發布的42μg/m3基本符合。高度1.5km以下廓線波動較大，1.5km以上波動相對較小，可能與當晚近地面大氣波動較大，上方相對平穩有關。

Fig.9　Horizontal profile of NO2 concentration

a—horizontal profiles with 10min temporal resolutionb—horizontal distribution from 19:52 to 22:42c—horizontal profiles with 30min temporal resolutiond—mean value and statistic error of horizontal distribution

Fig.10　Vertical profile of NO2 concentration

a—vertical distribution from 20:50 to 24:00b—mean value and statistic error of vertical distribution

4　結　論

差分吸收光譜技術是探測大氣NO2的有效方法。準確選擇并產生探測所需的λon和λoff兩個波長是整個系統的關鍵。通過對NO2吸收譜的比對，結合本系統所用激光器的波長穩定性，選擇強吸收波長λon(448.10nm)而不選擇λon左側更高的吸收峰(447.92nm)，雖然靈敏度略為降低，但可減少因波長漂移而使吸收截面急劇下降引入的誤差。弱吸收λoff(446.60nm)選擇在λon附近的波谷位置，減小氣溶膠的影響。為滿足探測距離反演精度，激光器的輸出能量必須使回波滿足一定的信噪比。通過對水平和垂直方向上的大氣中氣溶膠、NO2含量的分布、回波信噪比、探測距離和幾何因子等因素的綜合考慮，確定采用波長為354.7nm、能量不小于100mJ的Nd∶YAG激光器抽運染料激光器，選用C450為染料，可獲得能量為8mJ的輸出光束。通過長期對進行大氣NO2濃度觀測，測量結果合理，系統工作穩定可靠。