改進型多周期極化門產(chǎn)生高強度的阿秒脈沖

馮立強，李　義，劉　輝

(遼寧工業(yè)大學 理學院，錦州 121001)

引　言

超短阿秒的產(chǎn)生和發(fā)展使得人們對原子、分子內(nèi)部的超快動力學現(xiàn)象有了全新的認識[1-3]。目前，超短阿秒脈沖的獲得主要是通過疊加高次諧波(high-order harmonic generation, HHG)光譜截止能量附近的連續(xù)平臺區(qū)來實現(xiàn)的[4-6]。

高次諧波是由強激光場與原子、分子相互作用時，電離電子與母核發(fā)生回碰所產(chǎn)生的。目前，利用半經(jīng)典三步模型[7]，即電離-加速-回碰，可以有效地解釋高次諧波的輻射過程?；谌侥Ｐ停C波輻射的最大截止能量為Ecutoff=Ip+3.17Up，其中Ip為電離能，Up為電子的有質(zhì)動力勢。一般來說，諧波輻射過程通常在半個光學周期發(fā)生一次。因此，對于某一特定的諧波頻率有長短兩條量子路徑共同作用產(chǎn)生[8]，這樣在輸出阿秒脈沖時會在一個周期出現(xiàn)兩個阿秒脈沖序列。但在實際中，單個的阿秒脈沖更具有應用價值。因此，為了獲得單個阿秒脈沖，諧波輻射的量子路徑調(diào)控具有很大的研究意義。例如：GOULIELMAKIS等人利用3.3fs的少周期脈沖成功調(diào)控諧波輻射過程并獲得一個80as脈沖[9]。作者利用雙色啁啾場以及三色組合場驅(qū)動惰性氣體分別獲得40as和小于10as的脈沖[10-11]。

目前，有許多方案被提出來調(diào)控諧波輻射的量子路徑，但是方案中的激光多為脈沖強度較高的少周期激光場(例如：5fs，激光強度大于1.0×1015W/cm2)。盡管現(xiàn)在實驗上可以獲得此類脈沖，但都集中在少數(shù)個別實驗室。因此，如何運用多周期激光場產(chǎn)生超短的阿秒脈沖得到了廣泛關(guān)注。例如：極化門(polarization gating,PG)方案是最近10年最成功也是最廣泛的方案。極化門方案是通過控制兩束左右旋轉(zhuǎn)的圓偏振激光場的延遲時間，來使振幅區(qū)間的橢圓率趨于線性，進而驅(qū)動惰性氣體輻射高次諧波。例如：利用極化門方案，SANSONE等人獲得了一個130as的脈沖[12];DU等人[13]，ZHANG等人[14]及本文作者[15]利用改進的極化門方案獲得了小于100as的脈沖；ZHAO等人利用雙色極化門方案獲得了目前為止實驗上最短的67as的脈沖[16]。

鑒于上述原因，本文中提出了一種在蝴蝶型納米結(jié)構(gòu)下，運用多周期極化門技術(shù)驅(qū)動He原子輻射高次諧波的方案。結(jié)果表明，在單一極化門下隨著蝴蝶納米結(jié)構(gòu)的引入，不僅諧波截止能量被延伸，諧波干涉結(jié)構(gòu)也明顯減小，進而獲得了一個140eV的連續(xù)平臺區(qū)。隨后，通過引入一束超短紫外光源(ultraviolet,UV)，諧波強度可以得到2個數(shù)量級的增強。最后，通過疊加平臺區(qū)諧波可獲得一個脈寬在27as的單個阿秒脈沖(single attosecond pulse,SAP),其強度要比單一極化門下產(chǎn)生的脈沖強2個數(shù)量級。若無特殊說明，本文中采用原子單位(atomic units,a.u.)。

1　計算方法

He原子與激光場相互作用的2維含時薛定諤方程為[21-22]:

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

g(x)=-5.2×10-8(x+x0)+3.0×10-5(x+x0)2-

2.5×10-12(x+x0)3-3.4×10-10(x+x0)4

(6)

式中，E，ω1，τ為兩束圓偏振激光場振幅、頻率和半峰全寬;td為兩束激光場延遲時間;T是激光場光學周期;本文中，蝴蝶型納米結(jié)構(gòu)控制在驅(qū)動場方向，即x方向;y方向為控制場方向；g(x)表示空間非均勻場形式[23];t為時間參量,對于激光波形f(t)，本文中采用高斯型激光波型,φ(x,y,t)表體系波函數(shù);x0為驅(qū)動場偏離納米結(jié)構(gòu)中心位置;s為開關(guān)函數(shù)，s=0表示均勻場，s=1表示非均勻場。

高次諧波表示為：

(7)

式中，Ttotal是總的脈沖時間，da(t)為偶極加速度:

(8)

阿秒脈沖可由疊加諧波光譜獲得：

ISAP(t)=

(9)

式中，q為疊加諧波次數(shù)，ω為諧波頻率。

2　結(jié)果與分析

圖1a是蝴蝶型納米結(jié)構(gòu)下運用極化門方案輻射諧波的示意圖。蝴蝶型納米結(jié)構(gòu)的制備和具體結(jié)構(gòu)參量可見參考文獻[17]和參考文獻[23]。圖1b中給出了延遲時間為td=0.0fs，即單色場,以及td=6.0fs，即PG驅(qū)動場和控制場的波形圖。本文中采用的兩束左右旋轉(zhuǎn)圓偏振激光場為10fs/800nm，激光強度I=2.0×1014W/cm2。圖1c～圖1e中給出了x0=0.0a.u.，x0=-100a.u.以及x0=100a.u.時，極化門下驅(qū)動場在時空間的分布。T特指800nm激光場的光學周期。由圖可知，當x0=0.0a.u.時，激光強度在正負x方向有對稱的增強；當x0=-100a.u.時，激光沿負向x增強的強度要大于其沿正向x增強的強度；而當x0=100a.u.時，激光沿正向x增強的強度要大于其沿負向x增強的強度。

Fig.1a—harmonic radiation mechanism under nanostructureb—laser field waveforms withtd=0.0fs andtd=6.0fsc～e—distribution of drive field intime and spale under polarization gate withx0=0.0a.u.,x0=-100a.u.andx0=100a.u.

圖2a和圖2b中給出了He原子在空間均勻(s=0)以及非均勻(s=1)單色場和PG場分別驅(qū)動下諧波輻射特點。由圖可知，對于單色場情況，隨著非均勻效應的引入，諧波截止能量可以得到明顯延伸，尤其當x0=±100a.u.時，諧波截止能量可以延伸到350ω1附近。但是諧波干涉結(jié)構(gòu)依然很大，這顯然不利于單個阿秒脈沖的輸出。對于極化門控制方案，隨著兩束激光場延遲時間的引入，雖然諧波截止能量有減小，但是諧波干涉結(jié)構(gòu)也被減弱。尤其當引入激光非均勻效應之后，諧波高能區(qū)變得非常平滑，其干涉結(jié)構(gòu)明顯減弱。并且當s=1，x0=-100a.u.時，可以形成一個140eV的超長平滑連續(xù)區(qū)(由100ω1延伸到190ω1)，這顯然非常有利于單個阿秒脈沖的輸出。圖中，為了區(qū)分諧波光譜，從上到下分別乘以100,10-2,10-4,10-6。本文中物理量未帶單位出現(xiàn)的，均表示單位為任意單位，不再做標識。

Fig.2Harmonic spectra from He atom driven by the spatial homogeneous and inhomogeneous single-color field and PG field(①—s=0;②—s=1,x0=0.0a.u.;③—s=1,x0=-100a.u.;④—s=1,x0=100a.u.)

圖3a～圖3h是He原子在上述條件下諧波輻射的時頻分析圖[24]?；谌侥Ｐ涂芍?，電子電離發(fā)生在激光瞬時振幅附近；在隨后2/3個光學周期內(nèi)電離電子在激光場作用下加速；在激光反向時加速電子返回母核并發(fā)生回碰輻射高次諧波。在本文中所用的多周期激光場下，可以呈現(xiàn)許多個諧波輻射過程。但由于激光上升區(qū)間以及下降區(qū)間的強度較弱，因此諧波輻射主要貢獻來源于激光振幅區(qū)間，即P1～P5。對于s=0，單色場情況(見圖3a)，諧波輻射能量峰的貢獻來自于長短量子路徑的和，因此導致諧波輻射干涉結(jié)構(gòu)明顯。對于s=1，x0=0.0a.u.，單色場情況(見圖3b)，由于納米結(jié)構(gòu)表面的等離子體共振增強現(xiàn)象，諧波輻射能量峰的截止能量被延伸。并且，由于激光場的空間非均勻性，長量子路徑對諧波輻射的貢獻被減弱。但是，由于諧波輻射光譜依然有5個諧波輻射能量峰貢獻產(chǎn)生，因此依然不利于單個阿秒脈沖的產(chǎn)生。對于s=1，x0=-100a.u.，單色場情況(見圖3c)，由于激光的反對稱非均勻效應(見圖1d)，電離電子在負x方向加速獲得的能量要遠大于在正x方向加速獲得的能量，因此導致諧波輻射能量峰P2和P4得到明顯延伸。但是由于P2和P4同時得到延伸，因此導致諧波高能區(qū)的貢獻來自于2個輻射能量峰，因此不利于單個阿秒脈沖的產(chǎn)生。對于s=1，x0=100a.u.，單色場情況(見圖3d)，由于電離電子在正x方向加速獲得的能量要遠大于在負x方向加速獲得的能量(見圖3e)，因此導致諧波輻射能量峰P1，P3和P5得到明顯延伸。但是由于諧波高能區(qū)的貢獻來自于3個輻射能量峰，因此其不利于單個阿秒脈沖的產(chǎn)生。對于s=0，PG場情況(見圖3e)，由于驅(qū)動場場強減弱，諧波輻射能量峰的截止能量被減小。而且，除了P4能量峰，其它輻射峰的強度都被明顯減弱，因此導致諧波強度下降以及諧波干涉結(jié)構(gòu)的減小。但是P4能量峰的貢獻依然來源于長短量子路徑的貢獻和，因此不利于單個阿秒脈沖的產(chǎn)生。對于s=1，x0=0.0a.u.，PG場情況(見圖3f)，雖然諧波輻射能量峰強度減弱，諧波貢獻主要來源于P4，但是P3和P5依然對諧波輻射有較大貢獻。而且，由于P4截止能量被明顯減小，顯然不利于輸出光子能量較高的阿秒脈沖。對于s=1，x0=-100a.u.，PG場情況(見圖3g)，諧波輻射峰強度被減弱，因此導致當諧波大于100ω1時，諧波輻射的貢獻只來源于單一的P4。而且，其長量子路徑對諧波輻射的貢獻幾乎觀測不到，這顯然非常有利于輸出單個的阿秒脈沖。對于s=1，x0=100a.u.，PG場情況(見圖3h)，雖然諧波輻射峰強度被明顯減弱，但當諧波大于100ω1時，諧波貢獻依然來自于兩束諧波輻射能量峰，即P3和P5。這是導致其諧波光譜干涉依然較大的原因，并且其不利于單個阿秒脈沖的產(chǎn)生。

Fig.3　Time-frequency analyses of the harmonics for single-color field and PG fielda,e—s=0　b,f—s=1,x0=0.0a.u.　c,g—s=1,x0=-100a.u.　d,h—s=1,x0=100a.u.

由上述分析可知當采用反對稱空間非均勻極化門方案時(s=1,x0=-100a.u.,td=6.0fs),諧波光譜可呈現(xiàn)一個140eV的超長連續(xù)平臺區(qū)，這顯然有利于輸出單個阿秒脈沖。但是，由于極化門方案對于激光振幅的削弱，使得諧波輻射強度有所下降，這不利于阿秒脈沖強度的增強。根據(jù)三步模型可知，諧波輻射強度與電離幾率和基態(tài)占有率都有關(guān)系。由于本文中采用激光強度較弱，這導致電離幾率較弱，這是諧波強度減小的原因。是否有方法可以使電離幾率增大，而又不影響諧波輻射過程呢？作者等人[25]的研究表明適當引入一束超短125nm的UV光源到基礎(chǔ)場時，由于UV光子能量近似于He原子1s態(tài)到2p態(tài)的共振躍遷能(雙光子共振)，因此處于基態(tài)的電子在UV光源的作用下很容易躍遷到激發(fā)態(tài)。由于激發(fā)態(tài)電離能要遠小于基態(tài)，因此電離幾率可以得到明顯增大，因而導致諧波強度的增強。

本文中將此方案應用到空間非均勻場下的極化門機制。UV光源采用脈寬τUV=1fs，波長λUV=125nm，場強IUV=5.0×1013W/cm2，延遲時間td,UV=0.1T。這里需要指出，隨著阿秒激光脈沖以及遠紫外自由電子激光器的發(fā)展，超短紫外以及遠紫外光源是可以實驗上獲得的。但是，為了更直觀地體現(xiàn)本方案的優(yōu)點，本文中同時給出了UV光源為1fs,125nm(曲線②)以及5fs,125nm(曲線③)時，雙色極化場(double optical gating, DOG)驅(qū)動He原子輻射諧波的光譜，如圖4a所示。從圖中可見，在DOG場下，諧波輻射強度要比單一PG場(曲線①)增強2個數(shù)量級，并且諧波輻射強度的增強與UV光源持續(xù)時間關(guān)系不大。這一點比較有利于實驗上采用脈寬較大的UV光源來實現(xiàn)本方案。圖中，為了區(qū)分諧波光譜，將τUV=5fs的DOG諧波光譜乘以10。圖4b中給出了PG場(曲線①)、UV場(曲線②)以及DOG場(曲線③)的波形圖。由圖可知，在UV光源(1fs)引入后，激光波形只有在t=0.0T到t=0.2T處發(fā)生微小變化(激光強度在此處有所增強)，因此導致電子t=0.0T時的電離幾率有所增大，進而導致其在t=0.75T時返回母核的諧波輻射強度(P4)要比單一PG場下有所增強，如圖4c所示。同時，當諧波大于100ω1時，諧波輻射的貢獻主要來源于諧波輻射能量峰P4，并且其長量子路徑的貢獻被明顯減弱。眾所周知[11]，單個阿秒脈沖的產(chǎn)生不僅與諧波平臺區(qū)的寬度有關(guān)，而且與諧波輻射中長短量子路徑的干涉有關(guān)。但在本文中采用的改進型極化門方案下，不僅可以利用多周期激光場來獲得超長連續(xù)平臺區(qū)，而且其長量子路徑的貢獻可以直接被消除掉，并且諧波強度有2個數(shù)量級的增強，這顯然非常有利于輸出高強度的單個阿秒脈沖。因此，最后通過直接疊加該情況下(s=1，x0=-100a.u.，DOG場)諧波光譜的100ω1～190ω1次諧波，可以獲得一個脈寬在27as的超短單個阿秒脈沖，如圖4d所示。其強度要比直接疊加s=1，x0=-100 a.u.，PG場下諧波所獲得的脈沖強2個數(shù)量級。

Fig.4a—harmonic spectra from He atom driven by PG field and DOG fieldb—laser profiles of PG field, UV field and DOG fieldc—time-frequency analysis of harmonics driven by DOG fieldd—temporal profiles of attosecond pulse

3　結(jié)　論

提出了一種在蝴蝶型納米結(jié)構(gòu)下，運用多周期極化門技術(shù)獲得高強度單個阿秒脈沖的方法。結(jié)果表明，在單一極化門下隨著蝴蝶納米結(jié)構(gòu)的引入，不僅諧波截止能量被延伸，諧波干涉結(jié)構(gòu)也明顯減小，進而獲得了一個140eV的平臺區(qū)。隨后，引入一束超短125nm UV光源，諧波強度可以得到2個數(shù)量級的增強。最后，通過疊加平臺區(qū)諧波可獲得一個脈寬在27as的單個阿秒脈沖。其強度要比單一極化門下產(chǎn)生的脈沖強2個數(shù)量級。

感謝中國科學院大連化學物理研究所韓克利研究員所提供的計算資源。