李思遠,王瑢璇
(長安大學,陜西 西安 710064)
為滿足嚴苛的排放法規,NOx排放控制技術廣泛應用于柴油車。研究發現,SCR后N2O排放與NOx排放之間是一種相互抵觸(Trade-off)的關系。目前對于SCR內部反應機理的研究已有很多,但關于N2O的詳細反應機理研究很少。一些研究發現,SCR內部NH3參與的副反應是N2O生成的主要路徑。然而,NH3又是NO和NO2還原反應過程中的主要反應物,這使得很難利用實驗手段確定每個工況下的最優NH3量,實現N2O減排與高NOx轉化效率的目標。所以,SCR內部 N2O詳細反應機理的深入研究是攻克這一難題的唯一途徑。
在自行設計的射流攪拌-流動管反應器實驗平臺上模擬N2O在不同催化劑表面的生成與分解實驗,以傅立葉變換紅外光譜分析儀快速檢測特定目標產物實現定性目標,同時利用氣相色譜-電子捕獲器聯用儀測量反應器后端的生成物濃度實現定量目標。在NO還原NH4NO3反應實驗過程中,反應器后端生成物濃度使用選擇離子流動管質譜儀實現實時在線測量并通過化學計算分析是否存在未鑒定出的反應路徑。
利用CHEMKIN軟件中建立包含N2O詳細反應機理基于不同催化劑的SCR模型。采用量化計算和實驗測量結合的手段得到各反應步的指前因子和反應活化能等參數。模型中需要引入已有較為成熟的SCR反應機理。依據多組柴油機排氣污染物濃度和溫度的實測數據改變初始條件進行模擬以及敏感性分析,對目標物種進行生成速率分析得出影響N2O生成量和NOx還原效率的關鍵影響因素。
考慮實際應用,選用NH3量作為協同控制的變量,研究NH3量對N2O排放和NOx排放之間Trade-off關系的影響。選用已建立的銅基-SCR模型進行模擬實驗,依據ESC工況下各實驗點后處理系統中 SCR前的氣體成分與溫度數據設定模擬初始條件,改變入口組分中NH3濃度,研究NH3濃度對N2O生成量和NOx的轉化效率的影響,確定各實驗點下最佳的 NH3量,得出最優的協同控制方案,應用 MATLAB軟件線性插值生成初始可控尿素噴射脈譜并將之導入尿素噴射控制器。
采用實驗和數值模擬相結合的方法對存在于 SCR中的N2O詳細反應機理進行深入的研究,以便更清楚地掌握SCR內部影響N2O生成與分解的關鍵因素,從理論上更有效地解決N2O排放控制應用的問題。同時,在綜合考慮SCR內部NOx轉化效率的前提下,通過機理搭建模型并分析找出同時影響SCR內部NOx轉化效率和N2O生成量的關鍵因素,得出解決 NOx-N2O協同優化控制策略,填補這方面的研究空白。
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