李冠興,周邦新,肖岷,焦擁軍,任忠鳴
(1.中國核學會,北京 100045;2.上海大學,上海 201800;3.中廣核研究院有限公司,廣東 深圳 518031;4.中國核動力研究設計院,成都 610000)
核裂變能的可持續發展依賴于鈾資源的充分利用、核電的安全性和核廢物的安全處置。發展快堆技術是解決這些挑戰的有效途徑。我國在做好壓水堆核電技術升級和推廣應用的同時,推進快堆核能系統技術開發,實現壓水堆–快堆協調發展,逐步建立起核燃料閉式循環體系,既能充分利用鈾資源,又能使高水平放射性廢物最小化,解除核廢料危害環境的后顧之憂,保障核能可持續發展。
2016年3月,國家發展和改革委員會、國家能源局聯合發布了《能源技術革命創新行動計劃(2016-2030年)》[1],行動計劃將先進核能技術創新放在顯著的位置,核燃料系統作為核反應堆的核心系統,對提升和保證核電站的經濟性和安全性具有非常重要的作用。核燃料系統包括燃料組件、燃料相關組件和結構材料。
隨著美國用戶要求文件(URD)和歐洲用戶要求文件(EUR)對第二代改進型和第三代核電廠的經濟性、可靠性和安全性提出更高的要求[2,3],燃料組件也朝著提高燃耗、延長換料周期、提高安全裕度和可靠性等方向持續改進和發展。燃料組件設計技術的發展與材料技術的發展緊密相關、相互影響。先進的設計可以揚長避短、有利于充分發揮材料的特性,良好的材料性能可以解放設計思路、有利于設計目標的順利實現。開發先進的核燃料及其相關材料是保證核電安全高效發展的最關鍵問題。
“核燃料技術發展戰略研究”是中國工程院重大咨詢項目“新一代核能用材發展戰略研究”的一個重要專項課題[4]。“核燃料技術發展戰略研究”涵蓋壓水堆燃料、快堆燃料以及燃料循環材料三個方向,分為三個專題:圧水堆燃料技術發展戰略研究、快堆及其他先進核能系統燃料技術發展戰略研究、核燃料循環相關材料發展戰略研究。本報告涵蓋上述三個專題報告,是“核燃料技術發展戰略研究”的綜合報告。
以美國、法國、俄羅斯等為主的核電先進國家針對大型商用壓水堆形成了以ROBUST、AFA3G、TVS-2M等為主的商用燃料組件品牌,設計目標燃耗已普遍提升到約60 GWd/tU,換料周期達到18個月或更長,燃料可靠性要求不斷提高。福島核事故后,提升核燃料元件抵抗嚴重事故的能力成為新的發展方向。
燃料系統作為核反應堆的核心系統,對提升和保證核電站的經濟性和安全性具有非常重要的作用,它包括燃料組件和燃料相關組件。不同類型燃料組件的設計在結構上有所差異,發展至今,逐步整合為17h17等典型結構。
我國目前的核電先進燃料組件技術,是以法國引進的AFA(Advanced Fuel Assembly)系列燃料和AP1000燃料為主,雖然基本實現了國產化,但燃料組件所用主要材料,特別是鋯合金材料仍然依賴進口。我國自主品牌的先進燃料組件還在研發之中,離規模化商用還有很長一段路要走。實現自主品牌先進燃料組件商業化應用是核電強國的重要體現。
雖然在日本福島核事故后各國開始研究ATF燃料,但改進和開發以現有UO2-Zr燃料系統為基礎的燃料力度并沒有減弱。例如,西屋電氣公司第三代核電AP1000燃料組件和下一代NGF燃料組件;法國阿海琺集團(AREVA)最新推出下一代高性能GAIA燃料組件;俄羅斯推出了17h17的TVS-K方形組件。
中國核燃料組件的設計雖然起步明顯落后于美國、法國、俄羅斯等國,但近期發展較快。國內目前正在研發的燃料組件型號有:CF系列燃料組件、STEP系列燃料組件、CAP1400燃料組件。其中,CF系列燃料組件的研發較快, CF2燃料組件將用于K2/K3首爐;CF3燃料組件采用了自主研發的N36鋯合金包殼材料,最大燃耗52 GWd/tU, CF3研制完成后將用于K2/K3的換料。中國核工業集團有限公司在2016年啟動了CF4燃料組件的設計研究,其目標燃耗為60 GWd/tU,燃料包殼為N45合金。
壓水堆的發展對包殼材料的性能提出了更高的要求,需要其具有更優異的性能,包括耐腐蝕性能和抗吸氫性能、抗輻照生長和抗蠕變性能等。縱觀國際上對鋯合金的持續改進研究表明,鋯合金的發展方向仍然是調整現用合金的成分,改進加工工藝,開發新合金。在合金成分方面,Zr-Sn-Nb系合金是發展的主流,低含量Sn及適中的Nb、Fe是主要合金元素。另外,以Zr-1Nb為基礎,適當增加合金組元。在制造技術方面主要有多元少量合金化和大鑄錠帶來的鋯合金成分均勻性問題;大變形、低溫加工工藝技術等。在顯微組織結構方面,需要將第二相控制在幾十納米尺度且均勻分布。
1. 壓水堆新型ATF燃料
福島核事故后,美國提出了ATF燃料概念[5]。相關國家均開展研究,包括美國、歐洲國家、中國、日本、韓國等。ATF燃料芯塊包括高鈾密度燃料(U3Si2,UN,UC),金屬燃料和全陶瓷微膠囊燃料(FCM);ATF包殼包括SiC/SiCf復合包殼材料,FeCrAl(含ODS化FeCrAl)包殼,鉬合金包殼和Zr合金包殼涂層等。
2017年4月西屋電氣公司在全球率先正式宣布推出ATF燃料的品牌EnCoreTM,將采用U3Si2/UN芯體和SiC復合包殼[6,7]。
法國也確定了其ATF燃料的技術路線,短期包括鋯合金涂層和UO2芯塊改進,長期包括Lightbridge(LTBR)公司的金屬燃料和SiCf復合包殼[8]。
2. 壓水堆金屬燃料
金屬燃料具有良好的導熱特性,是未來有潛力的壓水堆核燃料選項之一[9]。
U-Mo燃料具有良好的導熱性、鈾密度高以及更高的安全性,從20世紀90年代中期起,美國、法國、俄羅斯等國家相繼開展了U-Mo合金燃料的研究[10,11]。近年來LTBR公司深入研究與開發U-Zr合金一體化金屬燃料,這種設計與傳統UO2燃料相比,燃料棒中心溫度可降低近900 ℃,從而使得燃料的安全裕度大幅度提高,這就是金屬燃料可以大幅度提升堆芯功率的原因,也為核電廠提升功率奠定了基礎[9]。
法馬通公司已經與美國LTBR公司成立合資公司,推進壓水堆金屬燃料的商業化。若壓水堆(PWR)率先采用金屬燃料,PWR燃料技術將發生巨大改變。 LTBR公司的壓水堆金屬燃料將早于ATF出現。
除了ATF燃料和金屬燃料以外,高熵合金、材料基因工程、核燃料的多尺度分析和試驗技術也是國際核燃料及材料前沿領域和發展趨勢[12]。
持續開展UO2燃料的改進研究和新型鋯合金包殼研究,實現更先進的自主品牌燃料組件及包殼的國產化和商業應用。
積極開展ATF燃料研究,逐步明確ATF燃料的技術路線,并具備工程應用能力。5年內自主品牌先進燃料組件和材料小批量入堆,10年內大批量入堆。5年左右ATF等先進燃料突破關鍵技術,10年左右ATF等先進燃料具備入堆條件。
國際上已經使用的快堆燃料形式有陶瓷燃料和金屬燃料兩大類。氧化物陶瓷燃料技術最為成熟,是目前快堆的主流燃料,特別是混合氧化物燃料(MOX)。
國際上正在研發快堆金屬燃料、氮化物和碳化物燃料。這類燃料比氧化物燃料有更高的增殖比[13]。
金屬燃料具有高熱導率、燃料溫度低、安全裕度高的特點。通過材料技術改進可以抑制輻照腫脹。快堆金屬燃料是公認的未來主要快堆燃料種類之一[14~16]。
金屬燃料的制造工藝更加簡化,金屬燃料與干法后處理(分離出的金屬為U和Pu)能夠更好地直接配合生產新燃料,構成一體化燃料循環系統。
金屬燃料研發主要集中在U-Zr合金和U-Pu-Zr合金。金屬燃料通常由U-10Zr的二元合金或U-Pu-10Zr的三元合金組成。在氧化物燃料及金屬燃料中加入MAs成為嬗變燃料。
混合的钚–鈾氮化物燃料和碳化物燃料是正在開發的新型燃料形式。UPuN和UPuC的钚–鈾密度比氧化物燃料高(UN中的U裝量比UO2高35%),能獲得較高的增殖比、較短的增殖時間、較好的熱導性能(熱導性能比UO2高出約10倍)并且與鈉冷卻劑和不銹鋼包殼均具有優良的相容性[17,18]。
國際上多個國家開展了碳化物、碳化物燃料的研發和應用。美國、法國、俄羅斯、印度等國都曾開展過多種碳化物和碳化物燃料的研發[19,20]。俄羅斯快堆(除MOX以外)燃料選擇混合氮化物燃料(MNUP)作為未來的快堆燃料選項之一[19,20]。印度的試驗快堆FBTR采用碳化物(Pu,U)C燃料[21]。
由于種種原因,歐洲國家、美國和日本等的快堆及其核燃料的研發步伐被迫放慢[22,23]。俄羅斯的快堆及燃料循環研究計劃有所推遲,但仍然是獨樹一幟。 俄羅斯BN-600 、BN-800快堆設計采用MOX燃料。 目前俄羅斯快堆使用的MOX燃料數量還很有限,未來MOX燃料在快堆中的比例將逐步增加。
為了推動下一代核能技術和實現閉式燃料循環,俄羅斯近期推出了“突破計劃”項目,其主要內容是開發鈉冷快堆、鉛冷快堆、MOX燃料、MNUP燃料和一體化燃料循環系統。MNUP燃料是俄羅斯閉式燃料循環“突破計劃”的一部分,MNUP燃料(型號ETVS)已經完成部分輻照考驗。MNUP燃料將用于BREST-OD-300(鉛冷快堆)和BN-1200(鈉冷快堆)。
以往俄羅斯主要開發快堆MOX。近期俄羅斯改變了策略,采用“雙管齊下”的策略,計劃在VVER1000中使用類似于MOX燃料的鈾–钚混合REMIX燃料(采用回收的鈾–钚混合物加濃縮鈾)。與法國MOX一次通過不同,REMIX燃料可以多次循環(經多次后處理),是對MOX的創新[24]。俄羅斯近期還提出了一臺快堆加兩臺輕水堆的雙堆型核燃料循環新構想,可形成優勢互補,提高效率 [25]。
我國的CDFR600快堆將采用MOX燃料,而我國行波堆將直接采用金屬燃料。中國熔鹽堆首先采用固態燃料堆,將開發改進的TRISO流床燃料。
當前快堆燃料包殼材料普遍采用改進型的奧氏體不銹鋼,鐵素體–馬氏體不銹鋼和鎳基合金。有關國家正在研發更先進的ODS不銹鋼。
就熔鹽堆而言,新型耐高溫/抗熔鹽腐蝕合金、雙金屬復合材料、C/C和SiC/SiC等陶瓷基復合材料、高致密超細顆粒核級石墨等已成為熱點研究領域。
MOX燃料:2025年形成MOX燃料組件的生產能力,完成首爐示范快堆MOX燃料組件生產并裝料。示范快堆MOX燃料組件的最高燃耗達到100 GWd/tHM。
金屬燃料:掌握U-Zr合金的制造技術和工藝。2030年前完成U-Zr合金金屬燃料組件的輻照考驗,燃耗達到150 GWd/tHM。
快堆及其他先進堆燃料:開展氮化物、碳化物、U-Pu-Zr、U-Pu-Am-Zr合金等先進燃料的研發,突破制造工藝及關鍵技術。
新型包殼和結構材料:突破快堆結構材料制造關鍵技術,實現在示范快堆中的應用。掌握先進鐵素體鋼制造工藝,為行波堆提供合格材料。部署ODS鋼等的研發工作,突破制造關鍵技術,為先進堆提供更高性能的燃料組件結構材料。
熔鹽堆燃料:到2022年形成中試規模燃料生產能力;到2025年實現規模化(十噸級)生產;到2030年實現工業化(百噸級)應用。
我國的核燃料循環產業基本齊全,但與發達國家相比(如法國)水平比較落后,包括設備、工藝和材料。就材料而言,核燃料循環的重點環節在鈾濃縮、乏燃料后處理、放射性廢物處置等。
在鈾濃縮領域的先進材料包括:超高強鋁合金材料、纖維增強鎂合金等金屬基復合材料、碳纖維復合材料。水法后處理的關鍵設備材料包括:溶解器材料、剪切機材料、屏蔽材料。
干法后處理的相關材料包括:耐高溫熔鹽腐蝕的結構材料(Ti35等)、耐高溫和耐氯腐蝕合金材料、耐高溫坩堝材料、耐高溫及耐腐蝕的電極材料。重點研究方向包括Inconel625 鎳基高溫合金鋼,鉭碳合金坩堝,釔穩定氧化鋯(YSZ)涂層金屬或石墨坩堝,TiB2涂層石墨電極等。
釷基熔鹽堆后處理材料研究包括: 氟化揮發反應器合金材料GH3535、高致密性核級石墨材料。
放射性廢物處理材料研發的焦點主要是:冷坩堝耐高溫材料研發;玻璃固化基材研發,包括玻璃基材、玻璃陶瓷、陶瓷材料。
世界范圍內新一輪先進核燃料競爭已經開始。我國應積極部署ATF燃料、氮化物等先進燃料和ODS鋼等先進燃料組件結構材料的研究與開發,提升我國核燃料和材料的自主創新和產業發展能力,創建我國先進核能系統的燃料和材料自主品牌,為先進核能系統的發展提供更高性能的燃料和材料,使我國先進核能系統燃料和材料盡快達到國際先進水平,引領國際先進核能系統燃料和材料發展。
壓水堆核電站是我國21世紀相當長時間內核能發電及能源結構轉型的的主力堆型。建議國家進一步加大對自主品牌先進燃料組件和包殼材料開發及應用的支持力度,為持續支撐我國核電安全高效發展和核電“走出去”奠定堅實基礎。國家在推進壓水堆核電站建設的同時,及早布局我國核燃料制造產能的提升,以滿足我國核電持續發展及“走出去”的需要。
我國應盡早統一規劃核燃料試驗技術設施,以建立系統、完善的燃料試驗體系(包括事故工況試驗),打造出技術先進、設施齊全的世界一流核燃料研發體系,以滿足核燃料發展所需的軟硬件條件。
積極部署ATF等先進燃料研發工作,積極開展高熵合金、材料基因工程、核燃料多尺度研究,大力提升我國革命性核燃料和材料技術創新及產業發展能力,早日實現我國自主品牌先進核燃料和材料的應用,引領國際先進核燃料和材料發展。
針對國家啟動的示范快堆等重大工程需求,建議國家大力支持MOX燃料、金屬燃料、氮化物燃料、熔鹽堆燃料等先進核燃料的研發,以及ODS鋼等先進燃料組件結構材料的研究與開發,攻克核燃料和材料的關鍵技術、制造技術,滿足重大工程的燃料和材料需求,使我國到2030年在快堆燃料設計、制造和材料技術領域走在世界的前列。
因快堆及乏燃料后處理技術難度大且投資巨大,為了減低投資風險和提高經濟性,建議國家借鑒法國和俄羅斯的經驗,在閉式燃料循環啟動的初級階段采用壓水堆與快堆相結合的燃料循環過渡模式,并部署可行的頂層設計及情景設計。
2016年12月,國務院乏燃料后處理工作會議已經為我國的核燃料循環和乏燃料后處理的產業化作出戰略性部署。 我國構建先進核燃料循環工業化體系的大幕已經拉開,規劃及建設大型商用后處理廠和MOX燃料廠等設施需兼顧技術的先進性、成熟性和經濟性。燃料循環有關重要環節的材料開發是實現核燃料循環工業體系的必要保證,建議國家作出統籌規劃,有計劃、系統性的大力支持有關材料的創新開發,保證先進核燃料循環工業化體系的順利建設。