g-C3N4降解有機污染物研究進展

(沈陽化工大學環境與安全工程學院 遼寧 沈陽 110142)

一、引言

水處理高級氧化技術(AOPs)，是近些年來新興起的一種水處理技術，它將污水中的有機物通過化學或物理化學的方法，將其氧化成無機物或轉化為可降解的低毒中間產物。因此，采用AOPs方法解決水污染問題已成為當今國內外水處理研究領域的熱點課題。

石墨相氮化碳(g-C3N4)，因為良好的化學穩定性、無金屬組分以及獨特的能帶結構被引入到光催化劑領域[1-2]。本文概述g-C3N4半導體光催化劑的反應原理以及研究的發展趨勢。

圖1 g-C3N4兩種可能存在的化學結構

二、g-C3N4的反應原理

圖2 g-C3N4的半導體能帶結構圖

三、g-C3N4的研究進展

g-C3N4材料存在低比表面積和光生電子-空穴對的高復合率等缺點。為了解決這些問題，可將g-C3N4與其他半導體形成異質結催化劑降低電子-空穴對的復合率。目前，已經開發了幾種光催化劑，例如Fe3O4-C3N4、ZnO-C3N4、TiO2-C3N4、BiOI-C3N4和GO-g-C3N4。Yao[3]等報道通過溶劑熱方法合成的ZnFe2O4/g-C3N4在甲基橙的降解實驗中表現出優異的光催化效率。此外，人們可通過貴金屬表面改性和有機分子表面鍵合兩種途徑進行修飾提高光催化劑的細化性能。Di[4]等以Au為例，主要研究不同負載方法對光催化性能的影響。實驗結果表明，沉積沉淀法制備的樣品形成緊密的Au/g-C3N4異質結可快速催化劑表面光生電子的傳遞，從而表現出較好的活性。g-C3N4的光催化性能與前驅體的種類、合成方法和制備過程密切相關。

前驅體的選擇、制備工藝(如煅燒溫度、保溫時間)的改變和制備方法間的差異會導致g-C3N4的理化性質，從而影響其光催化性能。Domen課題組[5]采用熔鹽法(以LiCl或“LiCl-KCl”為熔鹽)制備了三嗪環結構的g-C3N4光催化劑，與傳統的g-C3N4相比，表現出更好的光解水產氫、產氧性能。人們以模板法或非模板法為基礎，合成了一系列具有特殊形貌的g-C3N4納米光催化劑，如介孔形貌、納米棒和納米片等，有效推動了g-C3N4光催化材料的發展。

四、總結與展望

圍繞傳統g-C3N4光催化劑存在比表面積小、光生載流子復合嚴重等問題，通過對g-C3N4的組成-結構-性能調控開展了大量的研究加深了人們對g-C3N4光催化作用本質和基本規律的認識，為繼續開展g-C3N4光催化的研究奠定了基礎。今后，g-C3N4的光催化研究可繼續采用多種手段改性g-C3N4光催化劑。例如，將共聚合法與納米結構調控相結合，這樣不僅可以優化材料的化學組成和調控其半導體能帶結構，而且可以控制材料的表面形貌和納米結構；進一步拓展g-C3N4在光催化領域，特別是在有機選擇性光合成和CO2光催化還原中的應用。因此，篩選和設計合適的產氫、產氧助催化劑對g-C3N4進行表面修飾，優化化學反應動力學過程，有望實現g-C3N4的光催化全解水。