核燃料棒包殼腐蝕對格架磨蝕的影響研究

(中國核動力研究設計院 核反應堆系統設計技術重點實驗室,四川 成都 610213)

壓水堆中,燃料棒在高速流動的冷卻劑作用下會發生微幅振動,引起定位格架的彈簧/剛凸與燃料棒包殼之間發生格架微動磨蝕,微動磨蝕是燃料棒破損的重要原因之一。燃料組件安全分析主要通過堆外振動試驗和耐久性試驗[1],以及對比具有相似結構的燃料組件運行經驗來說明格架磨蝕不會超過設計準則。

國產燃料組件研制了新材料,設計了新結構,難以借鑒成熟的商用燃料組件運行經驗,除堆外試驗之外還需要研究適用的微動磨蝕計算方法。燃料棒的隨機振動響應非常復雜，難以模擬,現有的專用磨蝕計算程序將不確定量取上限值或采用蒙特卡羅方法進行保守計算[2],將磨蝕過程處理為平均過程,例如法國的VIBUS和西屋公司的VIBAMP、VITRAN程序。

近幾年的微動磨蝕研究中逐漸揭露出磨蝕過程的變化性,由于包殼腐蝕作用導致磨蝕過程具有隨機性,并且氧化產生的氧化膜對磨蝕有抑制作用[3-4]。

反應堆內快中子輻照使水輻解產生氧,部分氧與金屬鋯反應產生氧化鋯。由于壽期初格架夾持力足夠大,燃料棒與彈簧/剛凸不會發生相對位移,包殼表面會生成氧化膜；夾持力松弛,燃料棒與彈簧/剛凸開始相對運動后,格架會首先對氧化膜進行磨蝕。因此,為了準確模擬磨蝕過程,提高磨蝕計算的準確性,需要研究包殼腐蝕過程以及腐蝕產生的氧化膜對磨蝕過程的影響。

本文根據腐蝕包絡模型和ARCHARD磨蝕計算公式建立并完善了堆內磨蝕的多時期磨蝕模型,分析了包殼腐蝕對磨蝕系數測量試驗的影響,然后結合振型疊加原理,以保守的燃料棒振動響應結果為輸入,計算并分析了不同氧化膜結構對磨蝕計算結果的影響。

1 包殼腐蝕

氧化鋯有三種同素異構體,分別為單斜相、四方相和立方相,受溫度和壓應力影響,三種結構之間可以互相轉換[5]。在壓水堆冷卻劑溫度下,穩定的是單斜相氧化鋯。但金屬鋯變成氧化鋯時,體積會膨脹,二者體積比為1∶1.56,在金屬基體的約束下,氧化膜內部會產生壓應力[6],在該壓應力的作用下,氧化膜的主要成分為四方相氧化鋯。

四方相致密,對鋯合金金屬基層有一定的保護作用,而單斜晶的密度和硬度均小于四方晶。隨致密層氧化膜厚度的增加,氧難以擴散到鋯金屬層,氧化速率(氧化膜厚度增加速率)逐漸降低。當氧化膜厚度增加到一定厚度(轉折厚度)時,壓應力松弛,外層的四方相開始轉化為單斜相。

氧化轉折之后,鋯金屬繼續被氧化,氧化膜中的裂紋和孔隙聚集,導致氧化膜外層轉變為疏松層,而致密層厚度略微減小。因此氧化轉折后的氧化膜是外層疏松和內層致密的雙層結構,由于轉折后的腐蝕速度幾乎是線性,說明起保護作用的致密層的厚度幾乎不變。

根據N36鋯合金包殼池邊檢查結果,N36氧化行為滿足典型的阿累尼烏斯方程[7],即氧化轉折前滿足的立方動力學方程(1)和氧化轉折后滿足的線性動力學方程(2)。

(1)

(2)

因此,可以將N36包殼氧化膜的厚度增長規律描述為(如圖1所示)：致密層氧化膜從0開始逐漸增加(內層四方相,外表面單斜相),增加速度越來越慢；當氧化膜厚度超過轉折厚度后,外層疏松并且厚度快速線性增加,內層致密層并且厚度保持略小于轉折厚度。

圖1 包殼氧化包絡模型示意圖Fig.1 The schematic of cladding oxidation envelope model

2 磨蝕模型

2.1 磨蝕閾值

美國橡樹嶺國家實驗室針對預氧化處理包殼的堆外磨蝕試驗提出了預磨蝕期、預氧化膜磨蝕期和金屬層磨蝕期的多時期磨蝕模型。

反應堆內,燃料棒振動時對彈簧/剛凸產生摩擦力,壽期初夾持力較大,彈簧/剛凸在靜摩擦力作用下與燃料棒一起振動,不發生相對運動。快中子輻照作用下格架夾持力逐漸減小,燃料棒對彈簧/剛凸的摩擦力不足以克服彈簧/剛凸的回復力時,開始發生相對運動,產生格架磨蝕(如圖2所示)。

圖2 燃料棒與彈簧/剛凸相對運動關系Fig.2 The relationship of relative motion between fuel rod and spring/dimple

可以根據彈簧/剛凸的切向剛度Ktb,燃料棒與彈簧/剛凸的摩擦系數μ和燃料棒的運動幅度A計算發生相對運動時的最小夾持力F0。

F0=AKtb/μ

(3)

即當格架夾持力小于磨蝕閾值F0時,燃料棒與彈簧/剛凸間會發生相對運動,造成格架磨蝕。在沒有磨蝕發生的這段時期稱之為預磨蝕期,燃料棒包殼表面同時在不斷腐蝕產生氧化膜。堆外的高溫高壓磨蝕試驗,在試驗開始前的升溫保溫過程中,包殼表面也會發生輕微的氧化,同樣也可以將這段時期稱為預磨蝕期。

彈簧/剛凸與包殼為線接觸或點接觸時,包殼附近的氧濃度與跨間接近,所以彈簧/剛凸接觸處的氧化膜生成速率與跨間接近,假設為均勻環形分布。

預磨蝕期的長短與格架夾持力、彈簧/剛凸切向剛度、包殼與彈簧/剛凸之間的摩擦系數,中子注量和燃料棒振幅相關。初始夾持力很小時,可能出現沒有預磨蝕期直接發生相對運動的情況。初始夾持力大,同時中子注量率低,夾持力松弛慢,始終大于磨蝕閾值,燃料棒與彈簧/剛凸在整個壽期內不會發生相對運動(例如位于活性區外的上端部格架)。所以不同位置不同初始條件的格架處,彈簧/剛凸與包殼開始發生相對運動時,包殼表面氧化程度各不相同。

2.2 多時期磨蝕模型

磨蝕開始時,首先對氧化膜進行磨蝕,氧化膜又分為疏松層和致密層。當氧化膜穿透后開始接觸到金屬層,進入過渡階段。當彈簧/剛凸主要與金屬基層接觸時,則進入金屬基層磨蝕期。因此可以將磨蝕過程劃分為預磨蝕期、氧化膜磨蝕期、過渡期和金屬基層磨蝕期等四個時期(如圖3所示)。

圖3 多時期磨蝕模型示意圖Fig.3 The schematic of a multi-stage wear model

進入金屬基層磨蝕期后,在腐蝕作用下包殼表面會不斷生成四方相氧化鋯,然后變為單斜相被磨蝕掉,即腐蝕過程與磨蝕相結合,體現到磨蝕系數中。

在耐久性試驗或高溫高壓磨蝕試驗中,磨蝕過程同樣符合多時期磨蝕模型,但在數據處理時往往將磨蝕系數看作平均值(如圖3中線段AO的斜率),然后將磨蝕系數或磨蝕結果進行外推計算。根據多時期磨蝕模型,平均磨蝕系數比金屬基層磨蝕系數小,隨著磨蝕的不斷發展,會導致預測的磨蝕結果比實際情況偏小。為了得到實際的磨蝕發展曲線,可以進行多次不同時間的磨蝕試驗,得到位于不同時期內的磨蝕結果,模擬多時期磨蝕過程,從而準確外推到壽期末的格架磨蝕情況。

美國橡樹嶺國家實驗室分別對預氧化處理和無氧化鋯合金包殼管在常壓水中進行了磨蝕試驗,結果表明金屬層的磨蝕系數約為氧化膜磨蝕系數的50～200倍[4]；并且法國AFA3G組件M5合金的磨蝕系數(高溫高壓水中)只有該試驗中氧化膜磨蝕系數的2倍。這可能是由于未考慮多時期磨蝕過程導致平均磨蝕系數遠小于金屬層磨蝕系數,而略小于氧化膜磨蝕系數,也說明了高溫高壓環境下腐蝕過程不斷產生的四方相氧化鋯對磨蝕有抑制作用。

2.3 磨蝕系數

根據平面接觸假設和ARCHARD磨蝕體積計算公式求各個階段的等效磨蝕系數。預磨蝕時期較短,只有致密層氧化膜時,過渡層上有兩種成分。預磨蝕時期較長,磨蝕開始時包殼表面有疏松氧化膜和致密氧化膜(如圖4所示),出現兩種情況的過渡層。按平面假定和磨蝕體積計算公式可以計算出對應的等效磨蝕系數。通過簡單的幾何分析,可以得到不同區域的面積A1、A2和A3。

圖4 過渡層面積比例計算示意圖Fig.4 The schematic of transition layer area proportion calculation

假設消耗在三種表面上的磨蝕功分別為W1、W2和W3,根據ARCHARD磨蝕體積計算公式：

ΔVi=κiWi(i=1,2,3)

(4)

總磨蝕體積為：

ΔV=κW=κ1W1+κ2W2+κ3W3

(5)

等效磨蝕系數為：

κ=(κ1W1+κ2W2+κ3W3)/W

(6)

根據磨蝕面始終保持平面的假定：

ΔV1/ΔV2=A1/A2

(7)

ΔV1/ΔV3=A1/A3

(8)

得到等效磨蝕系數與疏松層、致密層和鋯合金層的磨蝕系數與面積的關系式：

(9)

當沒有接觸到金屬層時A3=0,κ3=0。即

(10)

由預磨蝕期長度和包絡氧化模型計算出對應格架位置處不同初始夾持力的氧化膜厚度后,再由磨蝕系數隨磨蝕深度的關系式,結合多時期磨蝕模型可以計算得到考慮氧化包絡模型后的磨蝕體積和平面接觸假設下的最大磨蝕深度。

3 計算結果及分析

以CF3內條帶柵元對應的燃料棒振動響應結果作為輸入,根據ARCHARD公式分別計算不同格架處、各種初始夾持力對應的磨蝕深度,計算結果如圖5所示。

圖5 磨蝕計算結果Fig.5 The results of wear calculation

氧化膜增長模型與預磨蝕期長度相關,預磨蝕期長短決定了磨蝕開始時已經形成的氧化膜厚度及成分,而預磨蝕期長度由初始夾持力直接決定。預磨蝕期長度隨初始夾持力增加而增加,氧化膜厚度增大,對包殼表面進行保護,則磨蝕量越小。當初始夾持力超過一定值時,彈簧/剛凸甚至不會磨損到金屬基體,磨蝕深度顯著降低(如圖5中曲線的突然下降)。

當疏松層氧化膜和致密層氧化膜分別取不同磨蝕系數時,對3號格架初始夾持力分別為10.5 N和17.5 N的情況進行磨蝕計算,結果如圖6所示。致密層磨蝕系數取為0.2×10-15Pa-1,而疏松層磨蝕系數按金屬層磨蝕系數百分比依次增加,初始夾持力為10.5 N時,最大磨蝕深度不變,而初始夾持力為17.5 N時,最大磨蝕深度成比例增加。初始夾持力較小,預磨蝕期較短,形成的氧化膜厚度較薄,甚至沒有疏松層產生,因而疏松層磨蝕系數對最終磨蝕計算結果無影響；初始夾持力較大,預磨蝕期較長,形成較厚的氧化膜,疏松層對磨蝕深度的影響占主導地位。

圖6 磨蝕深度隨疏松層磨蝕系數的變化Fig.6 Variation of the wear depth with increasing wear coefficient of loose oxide

之后保持疏松層磨蝕系數不變,致密層磨蝕系數從0.1×10-15Pa-1逐漸增加到0.5×10-15Pa-1,對應10.5 N和17.5 N的最大磨蝕深度計算結果完全不變。這是由于致密層較薄,在整個磨蝕時期內貢獻較小,對最終磨蝕計算結果影響很小。

所以致密層由于始終很薄,對整個磨蝕計算結果影響很小。對于疏松層,當初始夾持力較小時,預磨蝕期較短,氧化膜的影響不顯著,計算結果與無氧化膜接近；初始夾持力足夠大時,預磨蝕期較長,氧化膜較厚,磨蝕深度明顯減小。

格架1和格架2的振動響應幅度最大(見表1),格架8位于活性區外,格架1位于活性區底部,中子注量比其它格架處小。所以振幅越大,中子注量率越大,包殼腐蝕使磨蝕明顯減小時對應的初始夾持力越大。

表1 全部格架處的燃料棒振動響應幅度Table 1 The amplitude of fuel rodvibration response at all grids 單位：μm

4 結 論

預磨蝕期內,由于包殼腐蝕產生的氧化膜會使磨蝕試驗中磨蝕體積減小,導致平均磨蝕系數偏小,直接采用平均磨蝕系數進行磨蝕預測不夠保守,需要結合多時期磨蝕模型分析測量多個數據點模擬實際磨蝕過程。

致密層氧化膜由于厚度較小,總體對磨蝕計算結果影響較小。格架初始夾持力較小時,預磨蝕期短,沒有形成足夠厚的氧化膜,腐蝕作用對磨蝕的影響只體現在后續微觀磨蝕過程中；格架初始夾持力大時,預磨蝕期長,產生了較厚的氧化膜,最大磨蝕深度隨疏松層氧化膜磨蝕系數增大而增加。燃料棒振幅越大,中子注量率越大,包殼腐蝕使磨蝕明顯減小時對應的格架初始夾持力越大。