(江蘇核電有限公司,江蘇 連云港 222000)
根據近年來田灣核電站1、2號機組運行情況,平均單臺機組運行產生放射性廢樹脂(以下簡稱“廢樹脂”)約12 m3/a。田灣核電站1、2號機組采用水泥固化技術處理廢樹脂,其增容比達6.5(采用CD1型桶)。采用水泥固化技術處理廢樹脂,每臺機組每年將產生廢樹脂固化體約65 m3。國家監管要求單臺百萬千萬機組運行每年產生固體廢物不超過50 m3。如果加上蒸殘液、技術廢物等廢物處理后產生的固體廢物,機組年產生總固體廢物將遠超過國家監管值。因此,廢樹脂必須采用減容技術處理。
目前,比較成熟的廢樹脂減容處理技術有焚燒和熱態超壓。[1-3]焚燒技術具有較高減容比,可達3以上。但焚燒技術尾氣處理技術難度較高,國內外均不推薦采用焚燒技術處理廢樹脂。熱態超壓技術處理廢樹脂,工藝簡單,運行安全方便,廢樹脂在負壓、無氧、低溫(不超過180 ℃)環境下處理,沒有尾氣處理問題。因此,熱態超壓技術是實現廢樹脂減容處理的最佳方案之一[4-5]。
田灣核電站為了解決廢樹脂減容處理,在二期工程引進熱態超壓技術處理,離堆、集中處理田灣核電所有機組產生的廢樹脂。
本文介紹了田灣核電站廢樹脂熱態超壓技術,以及調試期間缺陷處理情況,并對后續運行提出了建議。
20世紀90年代德國開發了廢樹脂熱態超壓處理技術,并用于德國Philippsburg核電站和比利時Tihange核電站,取得了較好的工程應用經驗。處理時需添加添加劑,以防止反彈,其減容比可達1.2。
我國三門核電站和田灣核電站先后引進德國熱態超壓技術處理廢樹脂。其中三門核電站采用德國Hansa技術,在處理時加添加劑以防反彈,減容比約1.4。田灣核電站采用德國NUKEM技術,取消了添加劑,增加了廢樹脂破碎研磨操作,其減容比達2。
熱態超壓處理廢樹脂工藝流程如圖1所示。

圖1 廢樹脂處理工藝流程Fig.1 Spent resin treatment process
2.1.1 廢樹脂接收和暫存
廢樹脂利用槽車從核島側轉運至廢物處理中心。在核島側,槽車與廢樹脂貯存系統連接,利用水力將廢樹脂從廢樹脂貯槽輸送至槽車,多余水回流至廢樹脂貯槽,槽車液位(樹脂)達到80%后,不再進樹脂,如圖2(a)所示。
在放射性廢物處理中心,槽車與廢樹接收系統連接,利用水力將廢樹脂卸入廢樹脂接收槽暫存,如圖2(b)所示。

圖2 廢樹脂轉運流程
2.1.2 廢樹脂的計量
廢樹脂計量主要是控制樹脂接收槽內水和樹脂的體積比,通過調整貯槽內水的體積,將廢樹脂與水按體積比1∶1調制,經充分攪拌后輸送至計量槽待處理。
2.1.3 廢樹脂的研磨
廢樹脂研磨工藝如圖3所示。研磨單元主要由循環罐、循環泵、研磨機組成。研磨機為球磨機,研磨球有φ6 mm和φ8 mm兩種,裝載量按堆積體積對半裝載。每批處理廢樹脂0.5 m3(含50%體積的水),研磨時間約4 h,研磨后廢樹脂顆粒粒徑d50≤30 μm。

圖3 廢樹脂研磨與烘干流程Fig.3 Spent resin grinding and drying
2.1.4 廢樹脂烘干
廢樹脂烘干工藝如圖3所示。脂烘干單元主要由錐形干燥器、熱油單元和冷凝器組成。系統運行時,錐形干燥器工作保持負壓(20 kPa左右)、低溫。烘干后,廢樹脂將變成粉末狀,其含水率≤3%。烘干后的樹脂粉末,通過旋轉下料裝置裝165 L鋼桶,扣蓋后轉運至超壓機壓縮。
整個烘干過程分三個階段,如圖4所示。
(1)第一階段,圖4 A—B階段,樹脂處于流體狀態。錐形干燥器在負壓下工作,60 ℃時左右時開始蒸發。該階段溫度基本保持不變,蒸發速率達到最大。
(2)第二階段,圖4 B—C階段,樹脂處于膠狀物狀態。溫度從60 ℃左右開始緩慢升高,錐形干燥器內濕度升高后會有所下降,錐形干燥器內物料水分減少,蒸發速率不斷下降。錐形干燥器內攪拌阻力較第一階段逐漸變大,攪拌槳電機電流逐漸變大。
(3)第三階段,圖4 C—D階段,樹脂處于粉末狀態。溫度較前兩階段較快升高,濕度降低并趨于恒定值,樹脂由膠狀變成粉末狀。錐形干燥器內攪拌阻力降至最小,攪拌槳電機電流降低并恒定不變。

圖4 樹脂干燥參數變化Fig.4 Spent resin drying curve
2.1.5 熱態超壓
將裝有熱樹脂粉末的165 L鋼桶,運輸至超壓機進行超壓。超壓前,165 L鋼桶內樹脂粉末溫度≥120 ℃。超壓時,超壓機壓力調至最大,并保壓20 min,以保證最大壓縮比和防止反彈。
2.1.6 優選裝桶
超壓產生的壓餅,在優選平臺測量高度,并根據壓餅高度,優選組合后裝200 L鋼桶,優選組合的目的是200 L鋼桶盡可能多的裝廢物。壓餅在優選臺上按4×5排列。
2.1.7 灌漿固定
裝有壓餅的200 L鋼桶,轉運至灌漿工位,將配置好的水泥漿灌入200 L桶,固定桶內壓餅,使其形成獨石體。灌漿完成后,隨即扣蓋。由于水泥漿密度大于壓餅密度,因此灌漿時壓餅會漂浮。為了防止壓餅漂浮,在200 L桶內設有防漂浮擱架,如圖5所示。
水泥漿由PSB42.5水泥、Glenium ACE333塑化劑和水按配方配制,配方按國家標準通過實驗確定。[9-11]

圖5 200 L鋼桶及擱架Fig.5 200 L drum and inlay
2.1.8 養護與檢測
經灌漿固定并扣蓋的200 L廢物固定桶,在養護工位養護24 h之后,轉運至檢測工位進行檢測,如圖6所示。檢測的內容為表面污染、γ輻射水平和核素分析。

圖6 廢物桶檢測Fig.6 Drum monitor
2.1.9 暫存
經檢測合格的200 L廢物固定桶,根據其輻射水平的高低,暫存在暫存庫不同的區域。表面輻射水平大于等于2 mSv/h的廢物固定桶,暫存在貯存井;輻射水平低于2 mSv/h的廢物固定桶,暫存在暫存室。
主要設備有槽車、暫存槽、計量槽、循環罐、輸送泵、計量泵、循環泵、研磨機、錐形干燥器、熱油單元、冷凝單元、超壓機等,其參數詳見表1。

表1 主要設備工藝參數Table 1 Mainly equipment
3.1.1 試驗目的
系統調試的目的是驗證“硬件”和“軟件”滿足生產運行要求,主要有以下4個方面:
1)全面驗證系統設計、設備制造和工程安裝;
2)發現并解決系統設計、設備制造和工程安裝等缺陷;
3)培訓生產運行人員;
4)驗證生產運行規程。
3.1.2 試驗材料
試驗采用非放核級樹脂,與核島使用樹脂相似,其基本性質見表2。

表2 試驗用樹脂
待試驗樹脂在水中充分浸泡24 h后,測得其視濕密度為0.7 g/cm3,含水率為52%。[12-13]
試驗用165 L鋼桶和200 L鋼桶,其規格如下:
1)165 L桶:φ500 mm×850 mm,壁厚1 mm,空桶重16.7 kg;為廢物處理中間桶;
2)200 L鋼桶:φ560 mm×844 mm,壁厚1.5 mm,空桶重65.5 kg;為廢物最終包裝桶。
4.1.3 主要試驗項目
為了驗證廢樹脂處理系統設計、設備制造、安裝等活動滿足設計和運行要求,設置了如下試驗項目:
1)廢樹脂槽車轉運試驗;
2)廢樹脂調制與輸送試驗;
3)廢樹脂研磨試驗;
4)廢樹脂烘干試驗;
5)廢樹脂熱態超壓試驗;
6)壓餅優選與灌漿固定試驗;
7)固定桶檢測與暫存試驗。
3.1.4 試驗結果
(1)廢樹脂槽車轉運試驗
槽車接收樹脂前,用0.7 MPa壓縮空氣進行密封性試驗,保壓10 min。槽車接收、卸載樹脂,通過泵水力輸送,泵流量10 m3/h,樹脂體積含量50%,接收廢樹脂約15 min,卸載廢樹脂約25 min。樹脂接收和卸載通過管道窺視鏡觀察。
(2)廢樹脂調制與輸送試驗
廢樹脂輸送時,系統內樹脂體積含量50%,經充分攪拌后輸送,傳輸完樹脂后,管線用除鹽水沖洗。
(3)廢樹脂的研磨試驗
0.5 m3試驗樹脂經4 h研磨后取樣,研磨后樹脂呈乳白色漿液,其流動性較好。經分析,研磨后樹脂粒度d50=10 μm。
(4)廢樹脂烘干試驗
研磨完成的樹脂漿液注入錐形干燥器進行烘干。烘干期間,錐形干燥器內溫度、壓力(絕對壓力)隨時間的變化如圖7所示。烘干過程持續時間10 h。干燥完成后,將烘干后的樹脂卸入165 L鋼桶,裝載量為桶容積的80%,約135 L,74.4 kg。對烘干后樹脂取樣,目視為粉末狀。經分析,烘干后樹脂粉末含水率為1.4%。

圖7 錐形干燥器內溫度、壓力(絕對壓力)曲線Fig.7 Temperature and pressure in conical dryer
(5)廢樹脂熱態超壓試驗
超壓前,測得165 L桶溫度150 ℃。超壓機壓力調至20 000 kN后進行超壓,并保壓20 min。
壓餅冷卻至常溫后進行高度測量,餅高356 mm,1天后餅高358 mm,7天后餅高358 mm,30天后餅高358 mm。熱態超壓后,壓餅一天內體積反彈0.56%,之后未觀察到反彈。
(6)壓餅優選與灌漿固定試驗
將高約358 mm的2個壓餅裝入200 L鋼桶,并進行灌漿固定。200 L桶內所設的擱架,有效防止灌漿時壓餅漂浮。
根據處理前后樹脂密度和含水率的變化,計算了減容比。一個200 L鋼桶可裝載2個壓餅,所含樹脂質量148.8 kg,相當處理前436 L廢樹脂。經計算,減容比為2.2。
(7)固定桶檢測與暫存試驗
200 L廢物固定桶,在養護工位養護24 h之后,轉運至檢測工位模擬放射性檢測。
利用數控起重機,將200 L廢物固化桶調運至中放廢物暫存井和低放廢物暫存室進行堆疊試驗。堆疊高度為4個200 L桶,堆疊穩定。
3.1.5 試驗結果評價
利用非放核級樹脂進行模擬工程試驗,其試驗結果總體滿足設計要求,關鍵設計指標試驗結果見表3。

表3 關鍵設計指標試驗結果
目前已經建立放射性控制區,并做好了帶放射性運行準備。具體帶放射性運行根據機組今后廢樹脂處理需求安排。
采用熱態超壓技術,田灣核電站單臺機組年產生廢樹脂固化桶不超過6 m3,實現了減容處理,滿足國家放射性廢物最小化監管要求。
經工程調試和帶放射性運行前運行準備,田灣核電廢樹脂處理系統滿足安全運行要求,但在某些細節方面有待進一步完善,主要優化建議見表4。

表4 系統優化建議
田灣核電站廢樹脂處理系統采用熱態超壓工藝處理廢樹脂,減容比可達2.2,實現了廢樹脂減容處理。
廢樹脂熱壓技術在我國應用較少,關鍵設備沒有國產化,缺少帶放射性運行經驗和最終處置經驗。因此,尚有一定技術和管理問題值得進一步研究。針對我國放射性廢樹脂熱態超壓技術現狀,建議國家有關部門或單位盡快制訂以熱態超級壓縮工藝處理廢樹脂的相關標準,以及該類型廢物包處置相關的標準,規范和指導放射性廢樹脂處理和處置相關的設計、設備制造、工程建設,以及運行和監管等活動;同時,營運單位積極開展帶放射性運行研究和最終處置研究,積累實際運行經驗。