低溫條件下好氧顆粒污泥培養及其脫氮性能研究

梁東博,卞 偉,王文嘯,趙 青,孫藝齊,吳耀東,侯連剛,李 軍*

低溫條件下好氧顆粒污泥培養及其脫氮性能研究

梁東博1,卞 偉2,王文嘯3,趙 青4,孫藝齊1,吳耀東1,侯連剛1,李 軍1*

(1.北京工業大學建筑工程學院,城市污水深度處理與資源化利用技術國家工程實驗室,北京 100124；2.國家能源投資集團有限公司,北京 100011；3.北控水務集團有限公司,北京 100024；4.中國市政工程華北設計研究總院有限公司,天津 300202)

為研究在低溫條件下好氧顆粒污泥(AGS)的形成及其脫氮性能,在序批式反應器(SBR)中15℃條件下60d內培養出了成熟的具有良好短程硝化功能的AGS,穩定運行階段亞硝酸鹽氮積累率(NAR)可以達到90%以上,掃描電鏡顯示AGS主要由短桿菌和球菌構成. 通過批次實驗研究了溫度在15℃時,粒徑為R1(1.0~2.0mm)、R2 (2.0~3.0mm)和R3 (>3.0mm)的短程硝化AGS的脫氮特性. 其中R1亞硝酸鹽氮積累效果最差,R2、R3相差不大,其NAR均可達到90%左右,效果較好.AGS粒徑的增大會對基質的傳質產生影響,這為氨化細菌(AOB)、硝化細菌(NOB)和反硝化細菌的生長提供了適宜的場所,有利于短程硝化的實現.通過微電極測定,在溫度為15℃、水中溶解氧(DO)濃度為6~7mg/L時,AGS中氧氣的傳質深度為600~700μm.

低溫；好氧顆粒污泥；短程硝化；粒徑

好氧顆粒污泥(AGS)是生物自絮凝而形成的特殊生物結構,其技術起源于20世紀90年代[1].AGS技術與傳統活性污泥技術相比具有很大優勢,如顆粒污泥自身良好的沉降性、較高的生物量,以及較低的操作運行費用等[2].目前短程硝化反硝化成為廢水生物脫氮的一個研究熱點,其與傳統生物脫氮工藝相比,具有需氧量小、堿度消耗少、反應時間短、反硝化所需碳源少、污泥產率低等優點,被認為是一種可持續的污水脫氮新技術[3].

AGS內部氧傳質限制使NOB生長受到抑制,進而使得亞硝化容易實現,而且良好的微生物固定化效果和顆粒污泥反應器較短的沉淀時間可以有效富集AOB、淘洗NOB.因此,短程硝化顆粒污泥的出現為高效低耗處理廢水提供了新的選擇[4].

溫度對所有環境中微生物代謝和群落結構有很大的影響,其改變會導致生物轉化過程改變.因此,通過研究溫度改變對細菌產生的影響,從而理解它對自然環境和改造生態系統的作用是有必要的[5].在我國冬季,大部分污水處理廠污水溫度只有10℃左右,這樣低的環境溫度可以抑制微生物的新陳代謝和活動.生物脫氮工藝的處理效果與溫度呈極強的負相關,當溫度達到10℃甚至更低時,適應常溫(25℃左右)的污泥活性就會被大幅度抑制[6],而且低溫會給污水的生物處理帶來很多的問題,例如絲狀菌的大量生長、污泥沉降性變差等.

在AGS系統中,低溫會導致AGS的破壞、生物量流失等一系列問題,因此在低溫條件下,AGS系統很難啟動[7].盡管這樣,郭安等[8]采用厭氧、好氧交替運行的小試SBR反應器,在秋、冬季溫度由18℃逐漸降至10℃并長期維持在較低溫度的下,培養出了具有良好物化特性的顆粒污泥,對生活污水中污染物的去除具有良好效果.王碩等[9]采用內循環序批氣提式反應器(SBAR)40d在低溫條件下培養出AGS,其對生化需氧量(COD)、氨氮(NH4+-N)和磷(P)的去除率分別為87.2%、81.8%和58.9%.粒徑對顆粒污泥系統的效果具有重要影響.李定昌等[10]研究了不同粒徑成熟AGS中胞外聚合物的分布及物理化學特性.然而,關于粒徑對AGS脫氮性能的影響少有研究.

因此,本研究擬考察短程硝化AGS系統在低溫條件下的啟動過程及其穩定運行的情況,并篩選3種粒徑的AGS,研究粒徑對其脫氮性能的影響.

1 材料與方法

1.1 實驗裝置

圖1 實驗裝置示意

實驗所用裝置為序批式反應器,如圖1所示,反應器由有機玻璃板制成,高170cm,直徑為8cm,反應器總容積為8.5L,有效容積8L,設定排水比為50%.采用曝氣泵(50L/min,50Hz)在反應器底部進行曝氣;反應器外部設有水浴裝置,用控溫槽(上海朗晟,中國)控制反應器內水溫恒定在15℃.

1.2 接種污泥與實驗用水

接種污泥取自北京市高碑店污水處理廠曝氣池活性污泥,黑褐色.接種污泥的質量濃度(MLSS)為4600mg/L左右,污泥的沉降指數(SVI)為68.33, MLVSS/MLSS=0.72.

實驗用水為人工配制,模擬城鎮生活污水, NH4+-N(以NH4Cl配制)質量濃度為60mg/L,COD (CH3COONa)值為300mg/L左右,P(KH2PO4)為4mg/L,Ca(無水CaCl2)為40mg/L,Mg(MgSO4×2H2O)為20mg/L.根據反應器實際降解NH4+-N的量,投加NaHCO3,維持反應器pH在7.8~8.2之間.每1L配水中添加0.5mL微生物生理活動所必需的微量元素,其中微量元素成分為FeCl3×6H2O 1500mg/L、H3BO3150mg/L、CuSO4×5H2O 50mg/L、KI 150mg/L、MnCl2×4H2O 110mg/L、CoCl2×6H2O 150mg/L、Na2MoO4×2H2O 60mg/L、ZnSO4×7H2O 120mg/L.

1.3 實驗方法

1.3.1 低溫培養 AGS反應器運行方式為序批式進水,每個周期12h,分為進水(3min)、曝氣(9.5h)、沉淀(1-5min)、排水(1min)和靜置(剩余時間)5個階段. AGS啟動培養階段(階段1,1~60d)、穩定運行階段(階段2,61~100d)和亞硝化破壞與恢復階段(階段3,101~140d),其中在1~99d控制DO在6mg/L左右,100~109d提高DO至8mg/L左右,110~140d降低DO至5mg/L左右.

1.3.2 批次實驗裝置和程序批次試驗 使用500mL集氣瓶,進行不同粒徑AGS的脫氮特性測定. 反應器運行第138d,亞硝化效果穩定后進行批次實驗, AGS從反應器中取出,先用自來水沖洗3遍以去除表面的殘留基質,再用孔徑為1.0,2.0,3.0mm 的不銹鋼篩網過濾得到粒徑為R1(1.0~2.0mm)、R2(2.0~ 3.0mm)和R3(>3.0mm)的AGS. AGS外觀形態如圖2所示,刻度尺最小刻度為1mm. 用分析天平分別稱取相同質量的3種粒徑濕污泥,將污泥和模擬配水(與反應器進水水質相同)一起放入有效容積為500mL的集氣瓶中,集氣瓶中MLSS與反應器中相同. 保證其他實驗條件相同,每隔1h取樣測定NH4+-N、亞硝酸鹽氮(NO2--N)、硝酸鹽氮(NO3--N)和COD濃度,以此來確定不同粒徑AGS的亞硝化活性,每次取水樣體積為5mL.

圖2 好氧顆粒污泥的形態(a:10d、b:30d、c:60d、d:100d)

1.4 分析項目與方法

NH4+-N、NO2--N和NO3--N的測定分別采用納氏試劑分光光度法、N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法和麝香草酚分光光度法;DO、和pH值通過在線測定儀(WTW,德國)進行測定;MLSS和MLVSS均采用重量法;COD采用COD快速測定儀(連華,中國)進行測定;采用Olympus BX51/52 (OLYMPUS,日本)光學顯微鏡觀察AGS的外形;AGS表面微觀形態采用Hitachi S3400N (HITACHI,日本)掃描電子顯微鏡(Scanning electronic microscopy,SEM)表征;AGS粒徑測量采用濕篩分法:從反應器中取出污泥樣品,使其通過不同孔徑的標準篩,將截留在不同孔徑篩網上的顆粒污泥進行收集;AGS中DO通過微電極測定,實驗所用的微電極設備主要由下列幾部分組成: Unisense公司生產的Microsensor Multimeter Version 2.01四通道主機、Z軸微米級馬達推進器、OX-10氧微電極.

2 結果與討論

2.1 污泥特性的變化

在反應器開始啟動階段,接種2L活性污泥,接種后反應器內MLSS為4630mg/L左右,培養過程中污泥顏色逐步從黑褐色變為淡黃色,最后變為黃褐色,如圖2所示.反應器在低溫條件下啟動過程中出現了絲狀菌大量繁殖的現象,這與Kreuk等[11]和Bao等[12]的實驗結果一致.本實驗通過將沉降時間從5min降低到3min,逐漸將絮體污泥篩選出去.在整個運行階段污泥物理性質的變化如表1所示.

第10d在反應器中可以看到灰褐色形狀不規則的細小顆粒,此階段略長于常溫條件下AGS的培養過程.第15d,SVI從68升高到104,反應器中的污泥沉降性能由于絲狀菌的大量增殖變差,大量沉降性不好的污泥隨排水排出反應器,MLSS從4630降低到1824mg/L.第30d,SVI從104降低到84,MLSS從1824升高到2139mg/L,顆粒平均粒徑在1.3mm左右.之后污泥的沉降性越來越好,污泥量逐漸升高,第60d,SVI值達到36,MLSS為4356mg/L,結構密實、表面光滑的顆粒污泥占據反應器的主體.形成的AGS粒徑逐漸變大,在第60d平均粒徑為3.2mm.由表1可知,培養過程中MLVSS/MLSS的值先增大后減小,這是因為接種污泥取自污水廠,污泥中還有大量的無機質和其他惰性雜質,使得接種污泥MLVSS/MLSS的值較低,隨著培養的過程,無機質等逐漸被篩選出去,并且微生物的增殖使得MLVSS/ MLSS的值逐漸升高,45d后,MLVSS/MLSS的值降低,分析其原因可能是隨著顆粒污泥粒徑的增大,顆粒污泥內部無機物質的富集以及表面對無機質的吸附作用增強的共同作用.

表1 反應器運行140d顆粒污泥特性變化

第10、30和60d的AGS外形如圖2a、b、c所示,d為100d時AGS掃描電鏡圖像,可以看到顆粒污泥主要由短桿菌和球菌構成,絲狀菌很少,顆粒污泥結構緊密,具有孔隙結構.

2.2 AGS脫氮性能

由圖3可知,開始運行的幾天,出水NH4+-N濃度很低,出水NO3--N的濃度超過50mg/L,而NO2--N濃度僅為1mg/L左右,進水NH4+-N幾乎全部轉化為NO3--N,接種污泥具有很高的硝化性能,而且反應器中DO很高,因此未出現NO2--N積累的現象.隨后由于大量沉降性能不好的污泥隨排水排出,反應器內生物量大幅度降低,導致反應器出水NH4+-N濃度逐漸升高.15~30d,隨著反應器中MLSS的提高,出水NH4+-N濃度逐漸降低,最終去除率接近100%.第32d,隨著顆粒污泥的形成,反應器中出現NO2--N積累,而且NAR隨著AGS的粒徑增大逐漸升高,在57d時達到最高并持續穩定了43d,此階段NAR始終在90%以上,出水NO3--N濃度維持在5mg/L左右.第100d,保持其他條件不變,提高曝氣量,使反應器中的DO達到8mg/L,短程硝化被破壞,9d時間出水NO3--N濃度急劇升高,NAR由91.93%降至2.07%.隨后,調節DO在5mg/L左右,16d后NAR逐漸升高達到90.07%,短程硝化得到恢復并穩定運行了16d.

如上所述,與常溫條件下相比,系統的短程硝化性能具有良好性能,但其NH4+-N去除效率會有所降低.

圖3 15℃下啟動和穩定運行階段反應器的運行情況

2.3 粒徑對AGS性能的影響

2.3.1 去除有機物的性能 由圖4可以看出,3種粒徑的AGS對COD的去除效率均可以達到80%以上,整體差別不大,出水COD可達到一級A標準,對COD的去除均有較好的效果.在周期的前2h,可以看到粒徑越大,COD的去除速率越低. R1中顆粒粒徑較小,比表面積較大,因此前期對COD的吸附作用較強,同時R2和R3中因為基質傳質的作用的存在而使得粒徑較大的顆粒內部微生物消耗基質的速度變慢,所以對COD的去除R1要略快于R2和R3[13].

圖4 R1、R2和R3對COD的去除效果

2.3.2 短程硝化性能 由圖5可見,隨著粒徑的增大,系統中產生的NO3--N越少,NO2--N積累的效果越穩定,粒徑>3.0mm的小試中整個過程幾乎沒有NO3--N的產生.但是隨著粒徑的增大,系統NH4+-N的去除率降低,R1最終出水的NAR沒有R2和R3高,是因為顆粒粒徑較小,即使顆粒內有氧氣的傳質作用,但內部的DO濃度還是比較高,NOB的生長沒有得到有效的抑制,生成了大量的NO3--N,因此NAR比較低.而R2和R3的NAR僅僅相差10%左右,可以看出,當水中DO為6~7mg/L時,粒徑為2mm的顆粒污泥已經可以提供實現短程硝化適宜的微環境.

由圖2可知,在混合粒徑的反應器中,亞硝化穩定運行階段,基本沒有NO3--N的產生,因此提出假設:在DO比較高條件下的AGS短程硝化的體系中,粒徑不同的AGS具有不同的作用,粒徑小的顆粒污泥主要起到全程硝化的作用,體系中NH4+-N的去除主要是小粒徑的顆粒污泥起作用,而其產生的NO3--N由大顆粒污泥的反硝化作用去除,同時大顆粒污泥在去除NH4+-N的同時產生NO2--N,體系短程硝化的實現主要是達到一定粒徑的顆粒污泥在起主要作用.隨著粒徑的增大,系統為達到完全的NH4+-N去除和生成NO2--N,以及后續的反硝化,體系中DO的濃度可以更高.這樣來說,顆粒粒徑的增大可以使系統的運行條件更加寬松,運行更加簡單.

經過測定,粒徑大于3.0mm的顆粒占整個反應器中顆粒總數的25.33%,粒徑為2.0~3.0mm的顆粒占62.47%,粒徑小于2.0mm的顆粒占12.2%.可以看到粒徑大于2.0mm的顆粒污泥占反應器中顆粒污泥總數的比例較大,因此反應器體現出較強的短程硝化性能.如果本反應器中粒徑小于2.0mm的顆粒污泥占的比例較大,則反應器短程硝化的性能較弱.

本實驗研究AGS的粒徑尺寸最大為4.0mm左右,在本實驗研究的粒徑范圍內(0~4.0mm),粒徑的增大對AGS的短程硝化活性的作用表現為兩個方面,包括促進作用和抑制作用.促進作用:小顆粒污泥具有更好的傳質效率和更大的比表面積,可以展現更好的生物活性[14].因此顆粒中的微環境與外界環境差別不大,基質充足,不能有效抑制NOB的生長,隨著顆粒的增大,受傳質作用的影響,顆粒污泥內部可以提供低DO的環境,可以抑制NOB的生長,所以粒徑的增大將對AGS的短程硝化活性產生促進作用.抑制作用:隨著粒徑的增大,顆粒內部反硝化等產生的氣體會溢出顆粒污泥,這些氣體的溢出會使AGS內部布滿了孔道,這有利于基質進入顆粒污泥內部,破壞顆粒污泥已經形成的微環境,在一定程度上緩解傳質作用的影響,從而抑制短程硝化[15].

2.3.3 氧氣的傳質 在R1、R2和R3中隨機選取一顆AGS,通過顯微鏡測得它們的半徑依次為533μm, 1146μm和1524μm.將AGS固定在測量槽中,利用微電極技術測量顆粒污泥內部氧氣傳質的濃度梯度.測量槽中加入人工配水,水質為NH4+-N和NO2--N濃度為20mg/L,NO3--N濃度為10mg/L,未添加碳源.通過水浴控制槽中的水溫在15℃.在測量槽水中進行曝氣,直到水中DO為6mg/L左右停止曝氣.顆粒在測量槽中與水接觸1h后認為反應穩定,微電極的尖端在水中從AGS的正上方直接插入AGS進行測量,認為AGS為規則的球形,設定顆粒污泥上部與水的水平接觸面所在位置為零點,實驗結果見圖6.

圖6 好氧顆粒污泥內部DO的變化

可以看到氧氣在AGS內部的濃度梯度明顯,3個不同粒徑的AGS中氧氣的傳質過程相似.R1中取出的樣品因為粒徑較小,在顆粒的中心處DO的濃度還可以達到1.32mg/L,而R2與R3中DO的濃度可以達到0mg/L,為反硝化細菌提供了缺氧環境.有研究表明,AOB和NOB的氧飽和系數分別為0.3,1.1mg/L,它們在有限氧的條件下會對氧氣進行爭奪[16].因此,大多數的研究為了達到短程硝化都通過控制低DO的條件,使AOB可以生長,抑制NOB生長.R1中小粒徑的顆粒內部DO不足以抑制NOB的生長,所以出水NO3--N的濃度較高.而R2和R3中取出的顆粒污泥粒徑較大,其內部較低的DO可以有效的抑制NOB的生長及活性,可以實現NO2--N的積累.已經有研究指出,生物膜可以顯著的影響氧氣傳質.Anthonisen等[17]得出當外界DO濃度為3.3和6.8mg/L時,在生物膜30μm處DO降低為0和0.06mg/L.Rathnayake等[18]指出外界DO濃度為2mg/L時,在生物膜100μm處DO降低為0mg/L.對于好氧顆粒污泥來說,當外界DO濃度為5.5mg/L時DO的傳質深度在100μm[19].與其不同,本實驗中外界DO濃度為6mg/L時,DO在600~700μm的深度才降為0.通過對比,Kishida等[19]的反應器設置有攪拌裝置,而本實驗中并未設置,這可能導致本實驗中形成的顆粒污泥結構不夠密實,如圖2d也可以看出好氧顆粒污泥內部空洞較多,這將有利于氧氣傳質到更深的地方.其次,本實驗在低溫條件下進行,溫度會影響硝化細菌的活性,低溫會導致顆粒污泥外部硝化細菌活性降低,使得外層好氧區域擴大,從而使顆粒污泥內部氧的擴散深度增加.

運行第100d時,提高DO為8mg/L左右,AGS內部氧氣傳質的深度增加,顆粒中原來分布的NOB得到更多的DO從而恢復活性,短程硝化被破壞.但是,依照所測得的結果(圖6)推測,即使外界DO為8mg/L,粒徑在2mm以上的AGS中也存在著缺氧區域,依舊可以提供反硝化菌、AOB和NOB的生存環境.Bian等[20]通過比值控制實現了短程硝化,說明短程硝化所需要的氧傳質條件不僅僅與DO有關,而且還與氨氮的濃度有關,因此推斷即使在DO為8mg/L的條件下,通過提高氨氮的濃度,經過長時間的調控運行,該系統也可以實現短程硝化.

顆粒粒徑的增大,相同體積的顆粒污泥比表面積變小,相對的顆粒單位表面積的氨氮負荷提高,這使得氧的傳質深度變小,而AOB的氧親和力要高于NOB,這將導致顆粒中好氧區變小,缺氧區變大.在好氧顆粒污泥系統中,不同的細菌之間在爭奪著顆粒內部的空間和基質,AOB和NOB爭奪氧氣,而AOB具有更高的氧親和力,而反硝化細菌受到氧氣的抑制,需要嚴格的缺氧環境.這些微生物分布在顆粒中相互影響,并且直接影響著反應器的性能.AGS系統實現亞硝化必須使得AOB的活性高于NOB.系統達到穩定后AOB將在氨氮和氧氣都比較充足的顆粒污泥的外層.NOB如果沒有被淘洗干凈將會在AOB的下一層,這里會有一定的氧氣足夠NOB將NO2--N氧化成NO3--N.反硝化細菌則生長在顆粒污泥中的缺氧的部分,這里NO2--N和NO3--N以及COD可以傳質進來,但仍然靠近AOB所在的層.

單從氧氣的傳質角度來看,顆粒污泥的粒徑越大越有利于短程硝化實現.但有研究表明,顆粒污泥粒徑越大越不穩定[21].Toh等[22]研究發現,當顆粒粒徑>4mm時,粒徑增大反而會導致其沉降性能變差,在浮力及外部剪切力作用下,最終會導致顆粒污泥解體,從而影響污染物去除效果和固液分離性能.實際中在用好氧顆粒污泥實現短程硝化處理污水時,可以將顆粒污泥的粒徑控制在合理的范圍,避免粒徑較大而帶來的不穩定運行情況.李定昌等[10]研究表明,在AGS培養的工程實踐中,可將AGS粒徑控制在1.6~2.0mm范圍內,維持較高的PN/PS值,以利于顆粒污泥的形成和穩定維持.

3 結論

3.1 15℃下,在SBR反應器中培養好氧顆粒污泥,培養過程中會出現絲狀菌大量增殖的現象,通過逐漸縮短沉淀時間,性能良好的好氧顆粒污泥可以形成.

3.2 低溫條件下的AGS培養,隨著AGS粒徑增大,開始出現NO2--N積累. 培養成熟的AGS具良好的污染物去除性能,出水氨氮幾乎為零,出水NO3--N在5mg/L左右,穩定時NAR可以達到90%以上.

3.3 AGS隨著粒徑的增大,其對有機物的去除效果整體差別不大,但前期消耗COD的速率會降低. 粒徑對短程硝化的影響體現在促進作用和抑制作用兩個方面.AGS內部氧氣傳質明顯,當水中DO為6~7mg/L時,粒徑為2mm的顆粒污泥已經可以提供實現短程硝化適宜的微環境.

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Aerobic granular sludge formation and nutrients removal characteristics under low temperature.

LIANG Dong-bo1, BIAN Wei2, WANG Wen-xiao3, ZHAO Qing4, SUN Yi-qi1, WU Yao-dong1, HOU Lian-gang1, LI Jun1*

(1.National Engineering Laboratory of Urban Sewage Advanced Treatment and Resource Utilization Technology, College of Architecture and Civil Engineering of Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.National Energy Investment Group Co., Ltd., Beijing, 100011, China；3.Beijing Enterprises Water Group Ltd., Beijing 100024, China；4.North China Municipal Engineering Design & Research Institute Co., Ltd., Tianjin 300202)., 2019,39(2)：634~640

In order to study the formation of aerobic granular sludge and nutrients removal characteristics under low temperature, a sequencing batch reactor (SBR) has been operated at 15℃. The results showed that the mature AGS which have good performance of partial nitrification were obtained within 60days and nitrite accumulation rate (NAR) can achieve above 90% in stable operation stages. The picture of scanning electron microscopy (SEM) showed that AGS mainly consisted of short bacillus and cocci. The nutrients removal performance of AGS in different particlesizes R1(1.0~2.0mm), R2(2.0~3.0mm), and R3(above 3.0mm) were investigated by gas collector batch tests under 15℃.The nutrients removal performanceof R2 and R3 were better than R1 and their NAR were above 90%. The increase of particle size would affect mass transfer of substrate and then provide appropriate places for ammonium oxidizing bacteria (AOB), nitrite oxidizing bacteria (NOB) and denitrifying bacteria which are good for nitrification. The depth of DO in AGS was 600~700μm when the DO in the bulk water was 6~7mg/L at 15℃through the determination of microelectrode.

low temperature；AGS；nitrification；particle size

X703.5

A

1000-6923(2019)02-0634-07

梁東博(1992-),男,河北承德人,北京工業大學碩士研究生,主要從事污水處理及資源化研究.發表論文1篇

2018-07-20

國家水體污染控制與治理科技重大專項(2017ZX07103-001)

* 責任作者, 教授, bjutlijun@126.com