分流兩段式土壤滲濾系統脫氮效果及機理研究

李 丹,王欣澤*,沈 劍,封吉猛,仝欣楠,劉德才,楊 明,字建婷

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分流兩段式土壤滲濾系統脫氮效果及機理研究

李 丹1,王欣澤1*,沈 劍1,封吉猛2,仝欣楠1,劉德才3,楊 明3,字建婷3

(1.上海交通大學環境科學與工程學院,上海 200240；2.上海交通大學農業與生物學院,上海 200240；3.上海交通大學云南(大理)研究院,云南 大理 671000)

為解決傳統土壤滲濾系統占地面積過大的問題,采用多級土壤滲濾系統和地下滲濾系統組合的新型兩段式污水處理工藝,研究了在高水力負荷0.3m/d條件下分流比對其脫氮效果的影響,并通過實時定量PCR技術對不同層級的脫氮功能基因數量進行檢測,進一步探究該系統中微生物脫氮機理.水質監測結果表明,分流措施可以顯著提高兩段式土壤滲濾系統在高負荷下的脫氮能力,當分流比為1:2時系統污染物去除能力最佳,對化學需氧量(COD)、總磷(TP)、氨氮(NH4+-N)、總氮(TN)的平均去除率分別達到91.16%、96.91%、72.11%和72.27%.脫氮功能基因豐度分析結果表明,多級土壤滲濾系統中的硝化及厭氧氨氧化和地下滲濾系統中的硝化反硝化的耦合作用是該工藝微生物脫氮的主要途徑.

兩段式土壤滲濾系統；多級土壤滲濾系統；地下滲濾系統；分流污水；脫氮

由于污水管網及集中式污水系統建設難度大,我國大部分農村地區的生活污水未經規范處理排入天然水體,造成嚴重的水環境污染[1].地下滲濾系統(SWI system)作為原位分散式污水處理工藝,利用土壤作為主要基質,通過填料吸附、截留過濾、微生物降解和植物吸收等作用對污水中的污染物進行凈化,因其運行成本低、易建設維護等特點在世界范圍內應用[2-3].分流進水是地下滲濾系統常用的一種布水方式,能夠利用污水中的有機物作為反硝化反應的碳源,使系統具有較高的脫氮性能[4-5].然而地下滲濾系統的水力負荷較低,一般在0.01~0.1m/d之間,嚴重限制了其在土地資源緊缺地區的推廣應用[6].有氧環境的惡化和過量的污染負荷是地下土壤滲濾系統不能適應高水力負荷的主要原因[7].

多級土壤滲濾處理系統[8](MSL system)是將土壤模塊化,采用滲濾層和土壤磚塊層交錯相間的特殊結構構建系統的主體部分的新型土地處理工藝.其中滲濾層材料一般由沸石、珍珠巖或礫石等大顆粒材料組成,土壤磚塊則通常由土壤、鐵屑、木炭等多種粒徑相對較小的材料組成.這種構造很大程度上增強了水分的分散性,減少堵塞的風險,并在滲濾層和土壤磚塊層之間形成多個微“好氧-厭氧”區域,滿足污染物去除所需環境[9-10].研究表明,多級土壤滲濾系統在水力負荷超過1m/d的情況下依舊可以正常運行,沒有堵塞等問題的發生[11].但是水力負荷較高時,由于停留時間過短,多級土壤滲濾系統的脫氮以NH4+-N的吸附及硝化作用為主,TN去除效率偏低,脫氮不徹底[11].

基于以上背景,本研究采用多級土壤滲濾系統和地下滲濾系統組合的新型兩段式土壤滲濾系統,應用分流措施強化脫氮,在現場環境條件下,針對某污水處理廠收集的農村生活污水,開展在高水力負荷條件下不同分流比對該工藝污染物去除效果的影響研究,并通過熒光定量PCR技術對系統不同層次基質中脫氮功能基因豐度進行檢測,探究脫氮機理,以期克服土壤滲濾系統研究中高負荷與高污染物去除效率不能共存的瓶頸,為實際工程應用提供一定的數據支持及科學依據.

1 材料與方法

1.1 實驗裝置

1.1.1 多級土壤滲濾裝置 如圖1a所示,多級土壤滲濾系統采用不銹鋼板制成,長50cm,寬50cm,高70cm.裝置的進水管為PVC材質的穿孔管,置于頂層,出水口位于裝置底部.在反應器的表層鋪設5cm厚的礫石(粒徑1~3cm)作為過濾層,起到均勻布水、截留懸浮物的作用.底部同樣鋪設5cm厚的礫石作為承托層及出水緩沖區.中間部分由55cm厚的土壤磚塊層和滲濾層交替填充.土壤磚塊由生態袋縫制的方形口袋裝填混合土壤介質制作而成,如圖1a所示,有長′寬′高分別為15cm′50cm′5cm和12.5cm′50cm′5cm的兩種尺寸,基質由紅黏土、煤渣(過2mm篩)、生物陶粒(過2mm篩)按6:3:1的質量比均勻混合.滲濾層由沸石(粒徑1~3mm)組成.滲濾層和土壤磚塊的水平及垂直間隔均為5cm.

紅黏土取自大理海東鎮,煤渣取自彌渡某工程建設有限公司燃煤渣,生物陶粒及沸石均為網上郵購.

1.1.2 地下滲濾裝置 如圖1b所示,地下滲濾系統采用不銹鋼板制成,長50cm,寬50cm,高70cm.地下滲濾裝置采用穿孔管進水,出水口位于裝置表面下方10cm處.在反應器的底部鋪設10cm厚的礫石(粒徑10~30mm)作為過濾層,防止出水孔堵塞.過濾層上部填充50cm厚的混合土壤基質,由紅黏土、煤渣(過2mm篩)、生物陶粒(過2mm篩)按7:2:1的質量比均勻混合而成.

圖1 兩段式土壤滲濾系統構造

a.多級土壤滲濾裝置;b.地下滲濾裝置;c.兩段式土壤滲濾裝置(cm)

1.1.3 工藝流程 實驗運行的工藝流程如圖1c所示,污水由蠕動泵泵入多級土壤滲濾裝置,經多級土壤滲濾系統處理后進入均勻混合基質的地下滲濾系統.分流管道與多級土壤滲濾裝置的出水管相連,上層出水與分流污水混合后進入下層傳統土壤滲濾裝置.

參考相關資料及工程經驗,結合本次實驗裝置及基質性質,實驗水力負荷為0.3m/d,系統采用干濕交替的運行方式,控制落干和配水時間為12h:12h,4套兩段式土壤滲濾裝置分別設置分流比0:1、1:3、1:2、1:1,探究不同分流比對系統出水的影響[7,11-12].

1.2 采樣方法

裝置位于大理海東鎮污水處理廠室外,污水取自曝氣沉砂池.水質類型為生活污水,水質波動較大,進水水質如表1所示.實驗于2018年2月8日啟動,系統預運行20d供裝置內微生物群落穩定,3月1日開始每5d采一次樣,對進水(曝氣沉砂池污水)、中間出水(上層多級土壤滲濾裝置出水)及最終出水(下層地下滲濾裝置出水)的COD、TP、NH4+-N、硝酸鹽氮(NO3--N)、亞硝酸鹽氮(NO2--N)及TN進行監測[13],采樣至6月8日結束,共運行120d,采樣20次.

1.3 脫氮功能基因豐度

水質實驗結束后分別對4套裝置的滲濾層、土壤磚塊層及下層地下滲濾層進行填料樣品的采集.提取樣品DNA,對樣品中脫氮功能性相關的氨單加氧酶基因、亞硝酸鹽還原酶關鍵功能基因及、一氧化氮還原酶功能基因以及厭氧氨氧化基因片段AMX的豐度進行實時定量PCR測定[14].

1.4 氮轉化速率與脫氮微生物關系分析

采用SPSS20對氮污染物轉化速率與脫氮功能性基因豐度進行相關分析.其中除對照組外,分流系統下層地下滲濾裝置的污染物去除速率還需考慮分流配水的額外補給污染.

1.4.1 氮污染物轉化速率 氮轉化速率是指在單位時間內系統單位體積某一形態的氮污染物發生轉化而被去除的濃度,其中分流系統二級裝置的污染物轉化速率還需考慮分流配水的額外補給污染.其公式表示如下:

式中:為污染物轉化速率;0,1,2分別為出水濃度、進水濃度和分流污水濃度;1和2分別為進水水量和分流污水水量;為時間.

1.4.2 Pearson相關性分析 Pearson相關系數是反映參數之間協變線性關系的統計量,計算表達式如下:

2 結果與分析

2.1 分流比對出水水質的影響

由圖2可知,系統自采樣開始(預運行20d后)出水的各項水質指標均已達到穩定狀態,且在高水力負荷條件下的后續運行過程中未發生堵塞現象.

2.1.1 分流比對COD和TP去除性能的影響 由圖2a可知,進水COD濃度波動較大(118.78~ 279.05mg/L),但出水濃度相對穩定.當分流比為0:1、1:3、1:2時最終出水COD的濃度較低,平均去除率均為90%以上,當分流比增大至1:1時,COD的去除率下降至86.67%.土壤滲濾系統中有機物的去除主要依靠物理攔截、化學吸附和微生物的降解等作用[5,15].因此,當分流比過大時,分流污水在下層傳統土壤滲濾裝置中的停留時間大幅降低,導致COD未被完全降解,出水含量較高.由表1可知,4套裝置COD的中間出水水質差異不大,平均去除率均在80%以上.Vymazal等[16]曾指出土壤滲濾系統的COD去除效率在很大程度上取決于溶解氧濃度.多級土壤滲濾系統的土壤磚塊和滲濾層交錯相間的結構保證了裝置良好的有氧環境,使得在高水力負荷下依舊有較高的COD去除效率,且受水力負荷影響波動較小[11].

從圖2b可見,系統進水TP濃度(2.11~5.98mg/L)波動較大,但出水濃度穩定.如表1所示,中間出水平均TP濃度隨著分流比的增大而減小,但中間出水混合分流污水在地下土壤滲濾系統中進一步凈化后,最終出水TP去除率均達到90%以上,濃度在0.07~ 0.33mg/L范圍內.生活污水中的磷主要以磷酸鹽的形式存在,且90%的磷進入系統后被土壤顆粒迅速吸附,被吸附的磷和土壤中的鐵離子、鋁離子等反應生成不溶物質從而被去除[17].兩段式土壤滲濾系統基質材料中的紅黏土含有大量的游離鐵鋁氧化物,對磷有高效的去除能力,因此磷的去除主要發生在土壤磚塊及下層地下滲濾系統中[18].

2.1.2 分流比對脫氮的影響 研究表明,氮素是土壤滲濾系統最難去除的污染物[19].由圖2f可知,在分流比0:1、1:3及1:1裝置中TN的去除率分別為40.18%、61.37%和51.22%,最高去除率72.27%出現在分流比為1:2的兩段式土壤滲濾系統中,出水水質較為穩定.而最終出水中的NH4+-N濃度隨分流比的增加而增加(圖2c),NO3--N反之(圖2d).土壤滲濾系統的脫氮途徑包括基質吸附、離子交換、氨揮發、生物降解及植物吸收等,但通常認為硝化及反硝化作用耦合的生物脫氮是其最主要的脫氮方式[20-22].因此,基質內的氧氣狀況和碳源含量分別是土壤滲濾系統中硝化和反硝化反應最主要的限制性因素[7,23].

表1數據顯示,4套兩段式土壤滲濾系統中間出水的NH4+-N含量均低于0.1mg/L,超過99%的NH4+-N在多級土壤滲濾裝置中被去除,且不同分流比條件下的去除效率無顯著性差異(>0.05).不同于NH4+-N,系統中間出水的NO3--N含量顯著提高,分流比0:1、1:3、1:2和1:1條件下NO3--N平均濃度分別為22.65、21.74、24.07和24.73mg/L,占出水TN的90%以上.不同分流比下系統中間出水TN去除率在18.27%~30.88%之間,TN的去除率普遍偏低.多級土壤滲濾裝置中滲濾層材料沸石對NH4+-N的強化學吸附和離子交換能力是系統高NH4+-N去除效率的主要原因.而充分的硝化作用主要得益于多級土壤滲濾系統的“磚砌”式結構,大孔隙的滲濾層保證了裝置內部良好的有氧環境,使硝化結果受水力負荷的影響較小[11].通常來說,吸附于沸石的NH4+-N可以在硝化細菌的作用下轉化為NO3--N隨水滲流遷移,在相對處于缺氧環境的土壤磚塊層被反硝化細菌還原去除.但相關研究表明,由于80%以上COD在土壤滲濾系統距表層10~15cm處被去除,中下層基質內碳源的缺乏是多級土壤滲濾裝置TN去除率偏低的主要原因[24].

多級土壤滲濾裝置出水混合分流污水共同進入下級混合土壤地下滲濾系統中進行深度處理.由表1數據可知,最終出水的脫氮效果均優于中間出水,但不同分流比條件下系統的脫氮效果差異較大.對照組的下層系統由于沒有污水補給,NH4+-N去除率仍保持在高水平,然而NO3--N平均濃度相比中間出水僅下降5.15mg/L,TN去除率(40.18%)較低且出水氮素以NO3--N為主.由圖2可見,隨著分流比的增加,最終出水中的NH4+-N濃度不斷增加,NO3--N濃度則不斷減少.分流比1:1時的最終出水NO2--N濃度明顯高于其他分流比條件下的出水濃度(圖2e).TN去除率則隨分流比的增加先增加后降低,最佳去除率72.27%出現在分流比1:2條件下.以上結果表明,分流污水中的碳源補給顯著強化了反硝化效果,提高整體的脫氮效率.但由于污水本身還含有氮污染物,在下層系統內部處于淹水狀態的情況下,土壤基質內的厭氧環境不利于有機氮水解及硝化作用的進行,使得出水NH4+-N含量較高.分流污水量過大還會造成不徹底的生物脫氮反應,導致硝化、反硝化中間產物NO2--N濃度的增高.因此當分流比過高時,TN去除率反而下降.

表1 不同分流比下兩段式土壤滲濾系統的處理效果

注:a平均值±標準偏差(mg/L);b括號內數值代表對應污染物的平均去除率(%).

2.2 微生物脫氮機理

不同分流比下兩段式土壤滲濾系統滲濾層、土壤磚塊層及地下滲濾層脫氮功能基因絕對豐度見圖3所示.由圖3可知,、及基因的豐度在滲濾層、土壤磚塊層及地下滲濾層中依次下降.AMX基因的豐度在對照系統中與上述基因豐度變化規律相同,而在各分流系統中,上述三層中的基因豐度出現先降后升的現象.不同于以上幾種基因,反硝化基因的豐度變化無明顯規律,整體滲濾層及土壤磚塊層的豐度高于地下滲濾層基質內的基因豐度.由于隨深度的增加,污水逐步得到凈化,營養物質的缺乏導致微生物數量降低是大部分基因豐度隨不同層次取樣深度增加而降低的主要原因[25-26].滲濾層由于其大孔隙結構具有良好的透氣性,通常被認為是好氧區域,但微生物呼吸依然會引起局部的缺氧、厭氧條件,適合各種氧氣環境需求的微生物的生長[27].滲濾層填料沸石上吸附的大量NH4+-N以及該層良好硝化反應產生的硝酸鹽、亞硝酸鹽均為脫氮微生物提供了充足的底物.因此,除外的功能性基因均在滲濾層豐度最高.反硝化功能基因及能夠編碼兩種結構不同但功能相同的亞硝酸鹽還原酶,其中對缺氧厭氧環境的要求更為嚴格,而基因在好氧環境中依然可以表達[28-29].因此,在分流比0:1、1:3、1:1系統中,土壤磚塊層中的基因豐度均高于滲濾層,分流比1:2系統中土壤磚塊層基因豐度略低于滲濾層,但高于分流比1:1系統土壤磚塊層豐度.

為探究兩段式土壤滲濾系統中的微生物脫氮機理,對系統不同層次的脫氮速率與脫氮功能基因進行相關分析,結果如表2所示.在滲濾層中,基因的豐度與NH4+-N的去除速率呈顯著正相關(<0.05),與NO3--N的去除速率呈極顯著負相關(<0.01),基因豐度與TN去除速率呈顯著正相關(<0.05).基因作為氨單加氧酶的活性位點,被認為是硝化反應的關鍵性基因[30-31].含AMX基因的厭氧氨氧化細菌可在缺氧條件下以NO2--N為電子供體將NH4+-N還原為氮氣,完成徹底的脫氮反應[32-33].因此兩段式土壤滲濾系統中滲濾層主要的脫氮方式是硝化及厭氧氨氧化.在土壤磚塊層中, NH4+-N及TN的去除速率與AMX基因豐度呈顯著正相關(<0.05),NO2--N的去除速率與AMX基因豐度呈極顯著正相關(<0.01),證明了在土壤磚塊層主要的脫氮途徑是厭氧氨氧化作用.該結果與之前研究中認為的反硝化脫氮方式不符,可能是由于取樣位置偏下,在此深度處缺少碳源抑制反硝化作用,使得厭氧氨氧化作用成為脫氮的主要途徑[34,14].在地下滲濾層中,NH4+-N的去除速率與A基因的豐度呈正相關(<0.05),TN的去除速率與S基因豐度呈顯著正相關(<0.05),表明了系統下層主要通過生物硝化反硝化作用脫氮,與水質分析結果相符.

表2 不同層次脫氮速率與功能基因的皮爾遜相關系數

注:**極顯著性相關(<0.01,雙側檢驗);*顯著性相關(<0.05,雙側檢驗).

圖3 不同分流比下兩段式土壤滲濾系統各層脫氮功能基因絕對豐度

3 結論

3.1 兩段式土壤滲濾系統在水力負荷0.3m/d下運行狀況良好,未出現堵塞現象.分流比為1:2時,系統達到最佳的脫氮效果,COD、TP、NH4+-N及TN的去除率分別達到91.16%、96.91%、72.11%及72.27%.

3.2 上層多級土壤滲濾系統的“磚砌”結構提供了良好的好氧環境,去除易堵塞污染物和保證硝化作用的進行,受分流比影響較小.下層地下滲濾系統對中間出水進一步凈化,分流污水顯著強化脫氮,受分流比影響大.

3.3 上層多級土壤滲濾反應器中滲濾層及土壤磚塊層中的硝化、厭氧氨氧化作用及地下滲濾層中的硝化、反硝化作用的耦合是兩段式土壤滲濾系統主要的脫氮機理.

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致謝：云南大理海東鎮污水處理廠對本研究中的資料的收集與裝置的搭建給予了大力的支持和幫助,在此表示感謝.

Nitrogen removal performances and mechanisms in a two-stage soil infiltration system by shunt distributing wastewater.

LI Dan1, WANG Xin-ze1*, SHEN Jian1, FENG Ji-meng2, TONG Xin-nan1, LIU De-cai3, YANG Ming3, ZI Jian-ting3

(1.School of Environmental Science and Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China；2.School of Agriculture and Biology, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China；3.Yunnan Dali Research Institute of Shanghai Jiao Tong University, Dali 671000, China)., 2019,39(2)：666~673

In order to solve the problem of large footprints of traditional soil infiltration systems, a two-stage soil infiltration system consisting of a multi-soil-layering (MSL) system and a subsurface wastewater infiltration (SWI) system was developed. The influences of different shunt ratios on nitrogen removal performances were investigated under a high hydraulic loading rate (HLR) of 0.3m/d. And the abundances of nitrogen functional genes in different layers were also analysed by real-time quantitative PCR for further disclosing the nitrogen removal mechanisms. The results showed that the shunt distributing wastewater certainly improved the nitrogen removal under high HLRs. The optimal removal efficiencies of 91.16% for COD, 96.91% for TP, 72.11% for NH4+-N and 72.27% for TN were obtained in the system with shunt ratio of 1:2. Furthermore, the study on nitrogen functional genes indicated that nitrification and anammox in the MSL system coupled with nitrification and denitrification in the SWI system were the main nitrogen removal pathway in the two-stage soil infiltration system.

two-stage soil infiltration system；multi-soil-layering system；subsurface wastewater infiltration system；shunt distributing wastewater；nitrogen removal

X703.5

A

1000-6923(2019)02-0666-08

李 丹(1994-),女,河南漯河人,上海交通大學環境科學與工程學院碩士研究生,主要從事水體污染治理與控制研究.發表論文2篇.

2018-07-11

國家重大科技專項(2014ZX07303003,2012ZX07105003)

* 責任作者, 研究員, xinzewang@sjtu.edu.cn