利用蝴蝶型納米結構下的極化門方案輸出單個阿秒脈沖

馮立強, 劉 航

(1. 遼寧工業大學 理學院， 錦州 121001； 2. 中國科學院大連化學物理研究所分子反應動力學國家重點實驗室， 大連 116023；3. 遼寧工業大學 化學與環境工程學院， 錦州 121001)

1 引 言

近年來，隨著超短遠紫外和軟X射線阿秒脈沖的產生和突破，利用其探測原子、分子內部的超快動力學現象成為了物理、化學、材料以及生物等學科的研究熱點[1-3]. 目前，超短阿秒脈沖的獲得主要是通過疊加高次諧波(high-order harmonic generation, HHG)光譜截止能量附近的連續平臺區來實現的[4-6].

高次諧波是由強激光場與原子、分子相互作用時，電離電子與母核發生回碰所產生的. 目前，利用半經典三步模型[7]可以有效的解釋高次諧波的輻射過程，即：(i) 電子首先由隧道電離或多光子電離進入連續態；(ii) 進入連續態的電子在激光場驅動下以經典方式運動；(iii) 在激光場反向驅動時，電子向原子核運動并與其發生在回碰輻射高次諧波. 基于三步模型，諧波輻射的最大截止能量為Ecutoff=Ip+3.17Up，其中Ip為電離能，Up為電子的有質動力勢.

諧波輻射過程通常在半個光學周期發生一次. 因此，對于某一特定的諧波頻率有長短兩條量子路徑共同作用產生[8]，這樣在輸出阿秒脈沖時會在一個周期出現兩個阿秒脈沖序列. 但在實際中，單個的阿秒脈沖更具有應用價值. 因此，為了獲得單個阿秒脈沖，諧波輻射的量子路徑調控具有很大的研究意義，并且有許多成功的方案被提出來控制諧波輻射的量子路徑. 例如：少周期激光場方案[9]；雙色或三色場調控[10, 11]；啁啾場方案[12, 13]等.

但是上述方案中激光場多采用超強的少周期脈沖(例如：5 fs，I> 5.0×1014W/cm2)，盡管現在實驗上可以獲得此類脈沖，但都集中在少數個別實驗室. 因此，如何運用多周期激光場產生超短的阿秒脈沖得到了廣泛關注. 例如：最近十年，最成功也是最廣泛的方案，即，極化門方案[polarization gating (PG) scheme]. 極化門方案是通過控制兩束左右旋轉的圓偏振激光場的延遲時間，來使振幅區間的橢圓率趨于線性，進而驅動惰性氣體輻射高次諧波. 例如：利用極化門方案，Sansone等[14]獲得了一個130 as的脈沖. Du等[15]和Zhang等[16]利用改進的極化門方案獲得了sub-100 as的脈沖. Zhao等[17]利用雙色極化門方案獲得了目前為止實驗上最短的67 as的脈沖.

最近，隨著激光技術和納米技術的發展，一門新興的技術阿秒-納米(atto-nanophysics)科學得到了廣泛關注. 這是因為在金屬納米結構下，由于納米結構表面的等離子共振增強現象，激光光強可以被明顯增強，進而驅動惰性氣體輻射更高能量的諧波[18-21]. 因此，本文提出了一種在蝴蝶型納米結構下，運用多周期極化門技術驅動He原子輻射高次諧波的方案. 結果表明，在此方案下，不僅諧波截止能量被延伸，諧波干涉結構也明顯減小，進而獲得了一個147 eV的平臺區. 最后，通過疊加平臺區諧波獲得了一個脈寬在30 as的超短單個阿秒脈沖. 若無特殊說明，本文采用原子單位[atomic units (a.u.)].

2 計算方法

He原子與激光場相互作用的二維含時薛定諤方程為[22, 23],

xEx(x,t)+yEy(t)]φ(x,y,t)，

(1)

(2)

Edriven(x,t)=(1+sg(x))[E1f(t+

tdelay/2.0)cos(ω1t)+E2f(t-tdelay/2.0)cos(ω2t)]，

(3)

Egating(t)=E1f(t+tdelay/2.0-T/4)sin(ω1t)-

E2f(t-tdelay/2.0-T/4)sin(ω2t)]，

(4)

f(t)=exp[-4ln(2)t2/τi2],i=1,2，

(5)

g(x)=-5.2×10-8(x+x0)+3.0×10-5(x+x0)2-

2.5×10-12(x+x0)3-3.4×10-10(x+x0)4.

(6)

其中，Ei，ωi，τi為激光場振幅，頻率和半高全寬.tdelay為2束激光場延遲時間，T是激光場光學周期. 本文中，蝴蝶型納米結構控制在驅動場(driven field)方向，即x方向.g(x)表示空間非均勻場形式[21].x0為驅動場偏離納米結構中心位置.s為開關函數，s= 0表示均勻場，s= 1表示非均勻場.

本文采用的左右旋轉圓偏振激光場為10 fs/800 nm，I= 2.0×1014W/cm2. 圖1(a)給出了延遲時間為tdelay= 0.0 fs，即，單色場(single-color)以及tdelay= 6.0 fs，即，極化門下(PG)驅動場(driven field)和控制場(gating field)的波形圖. 圖1(b)給出了納米結構下運用極化門方案輻射諧波的示意圖. 圖1(c)和1(d)給出了x0= 0.0 a.u.以及x0= -100 a.u.時，極化門驅動場在時空間的分布. 由圖可知，當x0= 0.0 a.u.時，激光強度在正負x方向有對稱的增強. 當x0= -100 a.u.時，激光沿負向x增強的強度要大于其沿正向x增強的強度.

圖1 (a) tdelay = 0.0 fs和tdelay = 6.0 fs時激光場波形. 激光場為2束10 fs/800 nm左右旋轉圓偏振激光場. 激光強度為I = 2.0×1014 W/cm2. (b)納米結構下諧波輻射機制. (c)和(d) x0 = 0.0 a.u.以及x0 = -100 a.u.時，極化門驅動場在時空間的分布. Fig. 1 Laser profiles of the combined field with tdelay = 0.0 fs and tdelay = 6.0 fs. The laser field is the co-rotating and the counter-rotating circular polarization laser field with 10 fs/800 nm and I= 2.0×1014 W/cm2. (b) The schematic of the harmonic emission in the bowtie-shaped nanostructure. (c) and (d) The laser profiles of the driven field in time and space for the cases of PG scheme with x0 = 0.0 a.u. and x0 = -100 a.u..

高次諧波表示為：

(7)

阿秒脈沖可有疊加諧波光譜獲得：

(8)

3 結果與分析

圖2給出了He原子在空間均勻(s= 0)以及非均勻(s= 1)單色場和PG場分別驅動下諧波輻射特點. 由圖可知，對于單色場情況，隨著非均勻效應的引入，諧波截止能量可以得到明顯延伸，尤其當x0= -100 a.u.時，諧波截止能量可以延伸到350ω1附近. 但是諧波干涉結構依然很大，這顯然不利于單個阿秒脈沖的輸出. 對于極化門控制方案，隨著2束激光場延遲時間的引入，雖然諧波截止能量有減小，但是諧波干涉結構也被減弱. 尤其當引入激光場非均勻效應之后，諧波高能區變得非常平滑，其干涉結構被明顯減弱. 并且當s= 1，x0= -100 a.u.時，可以形成一個147 eV的超長平滑連續區(由95ω1延伸到190ω1)，這顯然非常有利于單個阿秒脈沖的輸出.

圖2 He原子在空間均勻(s = 0)以及非均勻(s = 1)單色場和極化門分別驅動下諧波輻射特點Fig. 2 Harmonic spectra from He atom driven by the spatial homogeneous and inhomogeneous single-color and the PG fields.

圖3 諧波輻射時頻分析圖(a) s = 0，單色場；(b) s = 0，PG場；(c) s = 1，x0 = 0.0 a.u.，單色場；(d) s = 1，x0 = 0.0 a.u.，PG場；(e) s = 1，x0 = -100 a.u.，單色場；(f) s = 1，x0 = -100 a.u.，PG場. (g) 阿秒脈沖波形. Fig. 3 The time-frequency analyses of the harmonics for the cases of (a) s = 0, single-color field; (b) s = 0, PG field; (c) s = 1, x0 = 0.0 a.u., single-color field; (d) s = 1, x0 = 0.0 a.u., PG field; (e) s = 1, x0 = -100 a.u., single-color field; (f) s = 1, x0 = -100 a.u., PG field. (g) The temporal profiles of the attosecond pulse.

為了進一步理解納米結構下極化門輻射諧波的過程，圖3(a)-3(f)給出了He原子在上述條件下諧波輻射的時頻分析圖[24]. 基于三步模型可知，電子電離發生在激光瞬時振幅附近，隨后電離電子在激光場作用下加速，在2/3光學周期后，加速電子在激光反向時返回母核并發生回碰輻射高次諧波. 在本文所用激光場下，可以呈現許多個諧波輻射過程. 但由于激光上升區間以及下降區間的強度較弱，因此諧波輻射主要貢獻來源于激光振幅區間，即，P1～5. 對于s= 0，單色場情況[圖3(a)]，諧波輻射能量峰的貢獻來自于長短量子路徑的和，因此導致諧波輻射干涉結構明顯. 對于s= 0，PG場情況[圖3(b)]，由于驅動場場強減弱，諧波輻射能量峰的截止能量被減小. 而且，除了P4能量峰，其它輻射峰的強度都被明顯減弱，因此導致諧波強度下降以及諧波干涉結構的減小. 但是P4能量峰的貢獻依然來源于長短量子路徑的貢獻和，因此不利于單個阿秒脈沖的產生. 對于s= 1，x0= 0.0 a.u.，單色場情況[圖3(c)]，由于納米結構等離子體表面共振增強現象，諧波輻射能量峰的截止能量被延伸. 并且由于激光場的空間非均勻性，長量子路徑對諧波輻射的貢獻被減弱. 但是，由于諧波輻射光譜依然有5個諧波輻射能量峰貢獻產生，因此依然不利于單個阿秒脈沖的產生. 對于s= 1，x0= 0.0 a.u.，PG場情況[圖3(d)]，雖然諧波輻射能量峰強度減弱，諧波貢獻主要來源于P4，但是P3和P5依然對諧波輻射有較大貢獻. 而且，由于P4截止能量被明顯減小，顯然不利于輸出高光子能量的阿秒脈沖. 對于s= 1，x0= -100 a.u.，單色場情況[圖3(e)]，由于激光的反對稱非均勻效應[見圖1(d)]，電離電子在負x方向加速獲得的能量要遠大于在正x方向加速獲得的能量，因此導致諧波輻射能量峰P2和P4得到明顯延伸. 但是由于P2和P4同時得到延伸，因此導致諧波高能區的貢獻來自于2個輻射能量峰，因此不利于單個阿秒脈沖的產生. 對于s= 1，x0= -100 a.u.，PG場情況[圖3(f)]，諧波輻射峰強度被減弱，因此導致當諧波大于95ω1時，諧波輻射的貢獻只來源于單一的P4. 而且，其長量子路徑對諧波輻射的貢獻幾乎觀測不到，這顯然非常有利于輸出單個的阿秒脈沖. 因此，最后通過直接疊加該情況下(s= 1，x0= -100 a.u.，PG場)諧波光譜的95ω1到190ω1次諧波，可以獲得一個脈寬在30 as的超短單個阿秒脈沖，如圖3(g)所示.

4 結 論

綜上所述, 本文提出了一種在蝴蝶型納米結構下，運用多周期極化門技術驅動He原子輻射高次諧波以及產生單個阿秒脈沖的方案. 結果表明，在此方案下，不僅諧波截止能量被延伸，諧波干涉結構也明顯減小，進而獲得了一個147 eV的平臺區. 最后，通過疊加平臺區諧波獲得了一個脈寬在30 as的超短單個阿秒脈沖.