AlSi合金中間層對鋁/鎂擴散連接界面組織性能的影響

劉 寧，劉燦春，付 瑩，殷福星，梁春永

(1. 河北工業大學材料科學與工程學院，天津 300130)(2. 渤海大學工學院，遼寧 錦州 121013)

1 前 言

進入21世紀以來，世界能源危機、環境污染和溫室效應等問題日益嚴重，汽車尾氣的排放已經給人類的生活帶來了重要的負面影響。鎂合金作為新型綠色環保工程材料，具有重量輕、比強度高、比剛度高等優點，在汽車輕量化和節能減排等方面具有廣泛的應用前景[1]。但是，鎂合金耐腐蝕性差是制約其應用的主要因素。鋁合金是工業中使用最廣泛的綠色結構材料之一，具有較低的密度、良好的成型性能和高的耐蝕性等特點。因此，將鋁和鎂連接形成復合材料，則能充分發揮鋁鎂各自的優勢，具有重要的實際意義[2-4]。

目前，Al/Mg異種金屬的連接采用的方法主要是軋制復合法和擴散連接法。真空擴散連接是在高溫和一定壓力作用下，通過元素的相互擴散作用而實現連接。擴散連接能夠有效避免熔焊時裂紋、變形、偏析等缺陷的影響，從而獲得結合良好的界面。但是由于高溫擴散時Al，Mg異種金屬在界面處易形成高硬度的脆性中間相化合物，從而降低了界面結合強度和復合材料性能。因此，本研究嘗試通過添加Al和Al-10Si合金混合粉末作為中間層的方法，改變Al，Mg異種金屬擴散連接時的界面結合狀態，從而提高結合性能，為獲得界面結合良好的Al/Mg復層材料探索新的途徑并提供相應的理論和實驗依據。

2 實 驗

2.1 實驗材料

實驗的基體材料為工業純鋁(質量分數99.7%)和工業純鎂(質量分數99.9%)，中間層材料為AlSi合金粉末(Al和Si原子比為9∶1)和高純Al粉(質量分數99.9%)。

2.2 實驗方法

采用線切割方式從工業純鋁錠和工業純鎂錠中分別切下Φ40 mm × 5 mm的圓柱狀塊體試樣，經砂紙打磨后在丙酮中超聲震蕩5 min并吹干。在Al, Mg樣品界面處均勻鋪一層厚度約為300 μm的AlSi合金粉末和純Al混合粉末，Al-10Si合金粉和Al粉質量比為1∶1。然后將樣品放入真空燒結爐內，并施加50 MPa的壓力壓實樣品。加熱前對爐內進行抽真空處理，當真空度小于1 Pa后，以20 ℃/min 的速率升溫至450 ℃，保溫1 h后隨爐冷卻。當爐內溫度降至200 ℃后，將試樣取出空冷。

2.3 檢測分析

采用JSM-7100F型掃描電鏡(SEM)對試樣界面區域進行顯微組織觀察；采用JXA-8530F型電子探針(EPMA)對界面區域元素進行分析；采用HMV-2T顯微硬度儀對界面區域的硬度進行測量，實驗載荷為10 g、保壓時間為15 s，每個區域測量3個點取平均值作為該區域的硬度值；采用島津AGS-X電子萬能試驗機測量樣品在常溫下界面結合強度，拉伸速率為1 mm/min；采用SEM和D8 DISCOVER-X射線衍射儀(XRD)對斷口的形貌和物相進行檢測分析。

3 實驗結果與討論

3.1 微觀組織與成分分布

圖1為擴散加熱溫度450 ℃、保溫1 h，中間連接區域粉末為Al粉與Al-10Si粉按質量比1∶1混合的界面區域SEM照片、線掃描分析圖譜及EDS選點位置。從圖1a中可以看出，鋁鎂之間實現了完好結合，界面區域沒有觀察到明顯裂紋；同時在界面處形成厚度約為520 μm的反應層，根據微觀形貌的不同可將反應層分為4層，從Al側向Mg側依次標記為Ⅰ層、Ⅱ層、Ⅲ層和Ⅳ層。圖1b～1d分別為圖1a中界面位置(A區域)、Ⅲ層(B區域)和Ⅳ層(C區域)的高放大倍率SEM照片，可以觀察到，反應層Ⅲ的微觀組織比反應層Ⅳ的細小，且在結合處形成明顯的界面。根據Al-Mg二元合金相圖，當爐膛內的溫度達到437 ℃時，中間層粉末中的Al會與鎂基體中的Mg發生共晶反應，從而使中間層粉末呈現液態。另外，由于界面區域存在元素的濃度梯度，發生了元素的相互擴散。線掃描結果進一步證明，在界面區域Al和Mg發生了明顯擴散，Al和Mg元素含量均有一個明顯的漸變過程，從Mg側到Al側基體，Mg的含量逐漸降低，而Al呈現相反的變化規律。在冷卻過程中，隨著溫度的不斷降低，生成不同的化合物層。同時，雖然反應層Ⅲ與Ⅳ中Al，Mg含量沒有明顯變化，但由于Si元素的存在，導致其微觀組織發生了改變。

圖1 試樣界面區域SEM照片及線掃描分析結果(a)，區域A(b), 區域B(c) 和區域C(d)的局部放大SEM照片Fig.1 SEM image of the interface of the sample and line scanning result (a), region A (b), region B (c) and region C (d) in Fig.1a

表1為圖1中界面不同位置處的EDS分析結果。由表1可知，位置1(Ⅰ層)Al和Mg的原子百分比分別為62.29%和37.71%，原子比接近3∶2；位置2(Ⅱ層)Al和Mg的原子百分比分別為46.26%和53.74%，原子比接近12∶17。結合Al-Mg二元合金相圖[5]，可以認為Ⅰ層和Ⅱ層的物相分別為Al3Mg2和Al12Mg17。在靠近Mg側基體的4位置(Ⅳ層)中，Al和Mg原子比大于12∶17，可認為該位置是Al12Mg17+ Mg的共晶組織；3位置處(Ⅲ層)Al，Mg，Si元素的原子百分數分別為12.4%，56.9%和30.7%，結合Al-Mg-Si三元合金相圖，可認為其為富Si的共晶組織。

表1 Al/Mg擴散連接界面EDS分析結果

圖2a為界面區域背散射電子成像照片，圖2b～2d分別為該區域內Al，Mg，Si元素EDS面掃描分析結果。由圖可見，界面區域根據成分分布的不同可分為4層，左側為Al基體，右側為Mg基體，在界面區域Al和Mg元素呈現明顯的梯度分布，在每一層內各元素呈現均勻分布。Si元素僅分布在Ⅲ層。靠近Al側的Al3Mg2層厚度約為70 μm，Al12Mg17層、富硅共晶層和Al12Mg17+Mg共晶層厚度分別為15, 350和120 μm。

圖2 界面EPMA背散射照片(a)，Al元素面分布(b)，Mg元素面分布(c)及Si元素面分布(d)Fig.2 The SEM image (a), Al atom (b), Mg atom (c), and Si atom (d) distributions of the interfacial area

3.2 力學性能

界面區域的顯微硬度(HV)測試結果如圖3所示。從圖3可以看出，鋁鎂兩側基體的平均硬度分別為242和478 MPa，界面層硬度最高值位于靠近鋁基體一側的Al3Mg2層(Ⅰ層)，其值為2520 MPa，而中間化合物層Al12Mg17(Ⅱ層)和Al12Mg17+ Mg共晶組織(Ⅳ層)的平均硬度分別為2235和2017 MPa。另外，富硅相共晶層(Ⅲ層)平均硬度值為2150 MPa，略低于Ⅳ層硬度值。中間擴散區域的硬度值明顯高于兩側基體也進一步證明了界面處高硬度、高脆性的Al-Mg金屬間化合物層的生成。當Al/Mg復合材料受到載荷作用時，中間化合物層將優先作為裂紋源[6]。

圖3 鋁/鎂復合材料界面區域顯微硬度Fig.3 Microhardness of diffusion-bonded Al/Mg joints

為了研究界面結合強度，對制備的Al/Mg復合材料進行室溫剪切強度測試。剪切-拉伸試樣如圖4a所示，試樣尺寸示意圖和剪切拉伸結果如圖4b所示。結果顯示，加入AlSi合金中間層的Al/Mg復合材料界面剪切強度值最高值為23 MPa。圖5為剪切強度實驗后Al，Mg兩側斷口的掃描照片，Al側斷口呈現明顯河流花樣，斷口表面有許多連續微小平面，斷裂時伴隨發生的宏觀塑性變形極小；Mg側斷口表面有許多撕裂棱和解理臺階，并伴隨有微裂紋產生，裂紋增殖方向與解理臺階方向一致，斷面上沒有發現韌性斷裂的韌窩出現，說明Al/Mg復合材料在拉伸過程發生了脆性斷裂。圖6為斷口表面XRD物相分析結果，Al側斷口存在Al3Mg2、Al相，Mg側斷口存在Al3Mg2、Mg相。兩側斷口表面都存在Al3Mg2，說明斷裂位置位于界面區域的脆性反應層Al3Mg2層，這主要是因為高硬度、高脆性的金屬間化合物的存在。

圖4 鋁/鎂復合材料拉伸剪切試樣(a)，拉伸剪切示意圖及拉伸剪切強度(b)Fig.4 Tensile-shear test samples (a) and tensile-shear strength (b) of the Al/Mg composite with the interlayer

圖5 鋁/鎂復合材料剪切拉伸試樣斷面Al側(a)及Mg側(b)SEM照片Fig.5 Fracture surfaces of Al/Mg joint with the interlayer at Al side (a) and Mg side (b)

圖6 鋁/鎂復合材料剪切拉伸試樣斷面Al側(a)及Mg側(b)XRD圖譜Fig.6 XRD patterns of fracture surfaces of Al/Mg joints at Al side (a) and Mg side (b)

4 結 論

(1)用質量比1∶1的Al粉和Al-10Si粉混合作為中間層，在熱壓溫度450 ℃下保溫1 h，成功實現了純Al和純Mg的連接。

(2)界面區域由Al3Mg2層，Al12Mg17層，富Si共晶層和Al12Mg17+δ-Mg共晶層共4層組成，反應層總厚度約520 μm。顯微硬度結果表明，界面區域硬度值均高于兩側基體硬度，且硬度最高值位于Al3Mg2層。

(3)剪切強度測試結果顯示，結合強度最高值為23 MPa。斷口分析結果表明，剪切過程中在界面發生了脆性斷裂，斷裂位置位于Al3Mg2化合物層。