王志光,姚存峰,秦芝,孫建榮,龐立龍,申鐵龍,朱亞濱,崔明煥,魏孔芳
(中國科學院近代物理研究所,蘭州 730000)
加速器驅動次臨界系統(ADS)由加速器、散裂靶、次臨界反應堆芯等組成(見圖1)。其工作原理是,利用加速器產生的高能強流質子束轟擊重原子核,產生高能高通量散裂中子來驅動和維持次臨界反應堆(有效中子增殖因數keff< 1)運行,使堆芯中的可裂變材料發生持續的核裂變反應。ADS系統具有固有安全性,在嬗變核廢料、核燃料增殖、產能等領域具有重大的應用前景,是未來先進核裂變能的重要發展方向。
國際上尚未建成ADS裝置。研發ADS裝置不僅體現了一個國家的科技水平、經濟水平和工業水平等綜合實力,而且會促進工業技術、國防技術的發展,帶動和提升諸多相關產業的技術進步和產業升級,產生巨大的社會效益和經濟效益。因此,美國、日本、俄羅斯等核能科技發達國家非常重視ADS裝置的研發,均結合核能發展實際情況制定了ADS中長期發展路線圖,采取分步實施的戰略,提出了一系列ADS裝置研發計劃[1],而且都設想在2030年左右建成原型裝置。我國政府也大力支持ADS裝置的研發,中國科學院根據我國先進核能科學技術發展的重大需求和ADS研發進展與發展趨勢,從技術可行性與未來推廣經濟性出發,提出了我國ADS發展路線圖[1]和原創的加速器驅動先進核能系統(ADANES)[2]的概念。ADANES由加速器驅動的燃燒器(ADB)和加速器驅動乏燃料再生利用(ADRUF)兩大系統組成(見圖2),集核廢料嬗變、核燃料增殖和核能安全生產為一體,是一種可提供數千年安全、低排放、高性價比的戰略能源系統。

圖1 ADS原理示意圖
作為ADANES的重要組成部分,ADS裝置的研發對推動我國能源革命、促進能源轉型以及刺激核能行業創新發展具有重大作用。在中國科學院戰略性先導科技專項“未來先進核裂變能——ADS嬗變系統”(簡稱“ADS專項”)等國家項目的支持下,我國在超導質子直線加速器、重金屬散裂靶、次臨界反應堆及新燃料元件、核能材料等研究方面取得了重要進展和突破,一些關鍵技術達到國際領先或先進水平,并在國際上率先從基礎研究階段進入工程實施(ADS集成裝置建設)階段。《國家重大科技基礎設施建設中長期規劃(2012—2030)》項目——加速器驅動嬗變研究裝置(CiADS)的建議書、可行性研究報告分別于2015年12月、2018年1月獲得國家發展和改革委員會批復,近期將開工建設CiADS。CiADS建成后,將是國際上第一個兆瓦級ADS系統集成研究裝置,具有里程碑意義。
目前,研發ADS裝置面臨的主要瓶頸問題之一是材料。由于ADS不同于現有的核能系統,未來商用ADS裝置中材料服役的工況非常苛刻,現有的成熟材料不能滿足要求,必須尋找或者研發新材料以適應ADS裝置研發的需求。本文以ADANES研發為背景,闡述ADS裝置部件對材料的需求,關鍵材料研發進展與存在問題,面臨的發展機遇和挑戰以及發展對策。

圖2 ADANES原理示意圖
ADS裝置是一個比目前的反應堆更加復雜的系統,涉及的材料要求也更多。由于加速器用材料相對成熟,本文重點討論次臨界反應堆、高功率散裂靶、ADS裝置用核燃料相關的材料問題。圖3給出了ADS裝置部件涉及的主要材料。

圖3 ADS裝置部件用材料分類示意圖
ADS次臨界反應堆系統的主要功能是實現與加速器、散裂靶耦合、產生快中子場并提供核反應環境。次臨界反應堆系統主要包括主容器、燃料組件、堆內構件、主泵、換熱器/蒸汽發生器、換料機構等。為滿足堆芯正常運行,除了要對堆內構件進行科學設計及精細加工外,對堆內構件材料的力學、熱學和抗輻照等各項物理性能也提出了嚴格的要求。一般來說,堆內構件材料選擇標準如下:材料需要有優良的中子學和耐輻照性能,以及良好的熱學、機械、抗蠕變性能、冷卻劑相容性和長期穩定性[3]。
當前國際上計劃中的主要ADS次臨界反應堆設計以液態鉛(Pb)或者鉛鉍合金(LBE)為冷卻劑,設計溫度為300~500 ℃,因此可以選擇奧氏體不銹鋼或鐵素體/馬氏體鋼作為堆芯構件候選材料和換熱器/蒸汽發生器材料。然而,隨著核能技術的發展,對于未來更高的反應堆運行溫度,現有的合金鋼將無法滿足高溫運行工況,具有良好高溫性能的耐腐蝕抗輻照的合金以及增韌復合陶瓷將成為更具潛力和應用前景的堆內構件用材料。
在ADS裝置中,散裂靶是產生中子驅動反應堆在次臨界條件下持續穩定運行的核心。通過散裂靶與強流質子加速器系統耦合,將高能強質子束流引入散裂靶,通過與靶材料發生散裂反應產生高能散裂中子,再與反應堆耦合驅動次臨界反應堆運行。以產生散裂中子用靶材料的形態為依據進行分類,目前國際上有固態、液態、顆粒流散裂靶三種類型,其中顆粒流散裂靶是由中國科學院近代物理研究所科學家提出的一種原創性新型散裂靶[4],兼具固態、液態兩種散裂靶的優勢,物理上具有承受幾十兆瓦束流功率的可行性,是最具發展潛力的未來商用ADS裝置候選高功率散裂靶型。
散裂靶用主要材料包括:產生散裂中子用靶材料、靶體結構材料、散裂靶–加速器耦合質子束窗(質子束窗)材料。對于高功率散裂靶,則要求選取的靶材料具有高的中子產額,并具有好的熱力學性能;靶體結構材料和產生中子用靶材料必須耐強輻照、耐高溫;質子束窗材料能夠承受高功率束流的轟擊;散裂反應中沉積的能量能夠及時移除,以保障系統的正常運行。
核燃料及其包殼材料是ADS裝置最為核心的關鍵材料,面臨著如高溫、冷卻劑強腐蝕、堆內快中子的強輻照以及應力等極端惡劣的工況條件。基于ADANES,需要研發全新的核燃料元件。核燃料以盡可能提高資源利用率為導向,核燃料包殼保護燃料免于冷卻劑的化學腐蝕和機械侵蝕,并防止裂變產物進入冷卻劑回路。
對于核燃料,碳化物陶瓷核燃料小球為再生核燃料的主要候選形式。首先通過先進的干法首端處理工藝去除乏燃料中部分裂變產物以及中子毒物,然后制備包含有鈾(U)、钚( Pu)以及次錒系核素(MAs)的再生嬗變核燃料小球,并在ADS裝置中重復利用。
對于核燃料包殼材料,需要對反應堆特性如工作溫度、冷卻劑類型、中子通量以及能譜、燃料周期,堆運行壽命進行綜合考慮來選擇最為合適的燃料包殼材料。截至目前,在大多數液態鉛/鉛鉍冷卻反應堆設計中已經對燃料包殼材料做出了初步的選擇,如歐盟選擇15-15Ti或T91作為燃料包殼材料,美國采用D9或Si添加鐵素體/馬氏體鋼作為Pb冷快堆包殼候選材料 [5]。俄羅斯針對鉛冷快堆開發了一種含1.3% Si的鐵素體/馬氏體鋼——EP823(目前其他國家沒有與之對應的鋼種),計劃用于SVBR-100型鉛冷反應堆并作為燃料包殼材料。
奧氏體不銹鋼,如304L(N)、316L(N)具有良好的高溫機械性能以及加工、焊接性能,同時擁有非常豐富的國際使用經驗,被作為液態鉛/LBE冷卻反應堆主要部件候選結構材料之一。但304L(N)、316L(N)不銹鋼輻照損傷限值較低,在50 dpa以下,且此類材料溫度超過500 ℃,抗液態金屬腐蝕性能存在明顯不足,因此316L(N)等奧氏體不銹鋼一般用作反應堆中低溫、低輻照部件,如反應堆主容器、換料機構、堆芯支撐及下柵格板等。以T91為代表的鐵素體/馬氏體鋼是另一類堆內主要部件候選材料,該鋼具有高熱導、低熱膨脹、良好的蠕變性能且不發生應力腐蝕開裂(SCC)現象,是鉛冷快堆換熱器/蒸汽發生器結構材料。俄羅斯BREST-OD-300采用EP302-M作為其反應堆換熱器/蒸汽發生器結構材料,美國西屋公司開發的DLFR反應堆則采用涂層316L或347作為換熱器/蒸汽發生器結構材料。近年來,中科院近代物理研究所與金屬研究所在中科院先導專項的支持下,研發出了適用于鉛冷快堆環境的SIMP鋼,其耐LBE腐蝕、高溫氧化腐蝕、抗離子輻照性能等優于T91鋼。
主泵是鉛冷快堆的關鍵設備之一,其核心部件葉輪、葉片邊緣線速度在正常運行工況中可能達到幾十米每秒,存在非常嚴重的液態重金屬磨蝕現象。三元過渡族金屬碳化物陶瓷材料(Ti3SiC2)、Al或Ta涂層T91/316L以及Ti3SiC2涂覆鐵素體鋼可以作為主泵可能的結構材料[5]。
當前有關堆內陶瓷構件材料的研究尚處于起步階段,國內外進行了一些陶瓷性能改進研究,如相變及晶須/纖維增韌、熱導提升和耐磨性能優化;候選復合陶瓷(如SiC及SiCf/SiC)的輻照性能評估,包括輻照引起的抵抗裂紋擴展能力、熱導率和力學性能變化,輻照腫脹和殘余應力以及氦泡行為等。但總體而言,材料類型較少,綜合評估結果匱乏,仍需要開展大量的研發工作。
1. 散裂靶部件材料
目前ADS散裂靶的每種類型都對應設計了不同的結構和束窗材料。在ADS裝置運行時,高功率束流穿過質子束窗會產生大量的熱和很高的輻照劑量。因此束窗需具有優良的熱力學性能和抗輻照性能。在已有的散裂中子源工程中,可以作為束窗的候選材料有:奧氏體鋼(316L)、馬氏體鋼(T91)、鎳基合金(Inconel 718)或鋁基合金(A5083-O、AL6061-T4、Al-Mg3等)、鈦合金(Ti92.5-Al5-V2.5)或釩合金(V92-Cr4-Ti4)、鈹–碳碳雙層復合材料(設計概念)、W-Re合金。如Inconel718作為質子束窗在英國ISIS散裂中子源和美國LANSCE散裂中子源上成功應用。理論計算Inconel718可承受最大輻照劑量為10 dpa,對應輻照能量為7500 MW/h;在ISIS中子源裝置實際應用中,Inconel718承受了34 dpa的輻照劑量,沒有出現設備運行方面的問題[6]。AlMg3在瑞士SINQ散裂中子源作為靶安全腔,Al5083在日本散裂中子源作為束窗材料。由于鋁基合金高輻照環境中具有比高鎳合金更優異的性能,第二代質子束窗選用Al6061-T4作為原材料。Al6061-T4的服役壽命并不取決于原子位移損傷水平,而更多受到氦氣產生率的影響。理論計算保守估計鋁基質子束窗可承受的氦氣濃度為2000 appm,在2 MW束流功率、每年運行5000 h條件下,服役壽命約為2年。這些材料能否應用ADS裝置還有待檢驗。
2. 散裂靶靶材
散裂靶靶材一般有液態金屬和固態金屬兩種類型,固體靶如鎢、鎢合金等,液體靶如液態鉛、鉛鉍合金和汞等。固體靶存在熱移除困難的問題,不適于高功率散裂靶工程。液態靶如液態鉛鉍合金靶具有良好的中子學與熱力學性能、蒸汽氣壓低、低的化學活性等,是國際上備受關注的散裂靶靶材。但是,由于液態金屬靶存在流體力學不穩定性、泄露安全風險以及對結構材料的溫度–腐蝕效應嚴重等問題,而且質子束輻照LBE后容易產生強毒性物質Po,高能強質子束轟擊液態靶產生的強沖擊波會加速材料疲勞老化等。這些難以克服的困難使得液態靶的發展空間受到很大的限制。
顆粒流散裂靶兼具液態、固態散裂靶的優勢,以固體顆粒作為產生中子的靶材料。目前散裂靶材料主要采用了高比重的鎢鎳鐵合金球,鎢基合金制備加工容易、成本低,且材料機械性能優異。在綜合考慮靶球流動性、換熱性等要素的基礎上,計算模擬結果表明,當小球尺寸為φ1 mm時有優良的綜合性能。目前,研究人員利用已建成的實驗平臺,開展了顆粒流動性、傳熱、顆粒流集體摩擦磨損、束靶耦合等一系列相關實驗研究,對顆粒流靶及其材料的可行性做了初步的驗證。但是,由于實驗數據尚不充分,還需要繼續進行更深入的研究。
1. 新型核燃料材料
傳統的“分離–嬗變”是通過普雷克斯(Purex)流程分離乏燃料中的U和Pu,然后再將高放廢液中的MAs(Np、Am和Cm)和長壽命裂變產物逐個分離,最后將分離出來的MAs制備成核燃料并放入ADS燃燒器中進行燃燒。傳統的ADS嬗變燃料中不含鈾和钚,全部為次錒系元素。燃料形式主要有金屬型燃料、彌散型燃料以及陶瓷型燃料[7]。其中陶瓷型燃料主要有氧化物、碳化物和氮化物燃料。
氧化物陶瓷核燃料已經廣泛地應用于核電站壓水堆中,它具有高熔點、膨脹各向同性的特點和良好的輻照行為及機械性能。但是,它存在熱導率低以及容易脆化等問題。碳化物陶瓷燃料的熱導率相對較高,在堆內的使用溫度比氧化物燃料的溫度梯度小,可獲得較高的功率密度。碳化物燃料中易裂變核素的含量相對較高,可以減小反應堆達到臨界值時所需要的燃料體積。另外,碳化鈾還可與钚以及部分次錒系核素形成二元混合共溶體系,形成單一物相的金屬混合碳化物燃料。由于Pu以及MAs的加入,燃料的穩定性顯著增加。因此,碳化物核燃料被認為是未來反應堆的理想候選核燃料。
2. 核燃料包殼材料
目前在役的反應堆中,燃料組件所采用的燃料包殼材料主要有壓水堆普遍采用的鋯合金、快堆用不銹鋼和鎳基合金、高溫氣冷堆用石墨/碳化硅。隨著核動力反應堆向高燃耗、長燃料循環壽命、高安全性發展,傳統包殼材料已不能滿足未來先進核能系統燃料元件對包殼材料的苛刻要求。
對于ADS裝置,15-15Ti鋼是以液態PB/LBE作為冷卻劑的次臨界快堆的候選燃料包殼材料之一,它是一種Ti穩定的新型奧氏體鋼,在316不銹鋼基礎上適當降低Cr元素含量、提高Ni元素含量并添加少量Ti,顯著提高了材料的高溫性能和抗輻照腫脹性能[8],且具有在高通量快中子研究堆(FFTF)、鳳凰堆、超級鳳凰堆、快中子研究堆BOR60等快堆中的使用經驗。以T91為代表的鐵素體/馬氏體鋼(F/M)是另一類燃料包殼候選結構材料,相比奧氏體鋼具有非常優秀的抗輻照腫脹性能,但在低溫(<450 ℃)時易發生輻照硬化并伴隨韌脆轉變溫度(DBTT)的上升,在更高的溫度下輻照硬化/脆化現象往往減弱或消失;研究進一步表明,9% Cr F/M鋼(如T91)比12% Cr F/M鋼具有較好的低溫韌性[9]。
由于陶瓷材料相對于金屬材料具有更好的高溫性能以及耐輻照腐蝕等優點,在事故容錯燃料(ATF)的開發中受到廣泛重視,包括SiC、ZrC及相關復合陶瓷材料。和傳統的金屬包殼材料相比,SiC基陶瓷材料可耐受更高的溫度和更高的中子注量、耐蝕性能好、使用壽命長,但SiC包殼工作時的徑向溫度梯度、堆功率調節時產生的熱沖擊、輻照腫脹等均會引起包殼管的體積膨脹甚至脆性斷裂;ZrC陶瓷比SiC陶瓷材料有著更加優異的抗輻照、耐腐蝕性能,但在高溫下的強度穩定性和高溫/輻照復合條件下的蠕變性能仍需進一步改善。另外,SiC、ZrC、TiC、TiN等陶瓷涂層在合金包殼管上的應用也得到了廣泛關注,但關于陶瓷涂層的制備方法、處理工藝以及后期性能驗證等仍需做大量的工作。
1. 中子輻照效應評價
材料的輻照性能是決定其能否最終獲得應用的關鍵性能指標之一[10,11]。自1970年起,美國、歐盟成員國、日本等的科學家開始利用美國實驗增值中子反應堆(EBR)、FFTF及快中子通量同位素反應堆(HFIR),歐洲高中子通量堆(HFR) 、俄羅斯Bor60以及日本JMTR等產生的中子研究馬氏體/鐵素體鋼材料輻照腫脹、輻照硬化與脆化等問題,獲得了不同輻照條件下結構材料的腫脹率實驗數據[12]。
受限于反應堆、熱室條件和社會實際,在我國開展材料的中子輻照材料評價僅在同時具備反應堆和熱室條件的中國核動力研究設計院、中國原子能科學研究院等幾家單位進行低劑量中子輻照下的材料力學性能評價,對材料研究而言,反應堆中子損傷速率低、周期長、費用高等不足嚴重限制了材料的中子輻照性能評價工作的高效開展。基于此,結合ADS項目的實際環境需求,一方面筆者利用已建成的中國科學院近代物理研究所直線加速器(LINAC)裝置提供的25 MeV質子束流對材料進行質子/散裂中子輻照性能評價研究;另一方面,與國內外科研機構合作,重點開展反應堆內材料輻照以及瑞士散裂靶[13]環境下材料的輻照性能評價研究,通過STIP-Ⅶ、Ⅷ兩次靶實驗已經完成近300個不同小樣品的輻照實驗。
2. 離子輻照模擬
利用高能重離子模擬中子開展輻照先進核能候選材料研究具有以下優勢:①在材料中具有很大穿透深度(超過100 μm),形成較寬的輻照損傷坪臺區,為開展輻照先進核能候選材料宏觀力學性能研究提供了條件;②具有較大的損傷速率,可以快速實現較高的輻照損傷水平;③載能惰性氣體離子輻照引入摻雜氣體原子模擬材料中的嬗變He效應;④輻照后樣品具有較低的活性,短時間內可以進行方便的操作。
利用載能離子注入/高能重離子輻照模擬核反應堆環境對候選結構材料進行輻照,在較短的時間內可以達到較高的輻照損傷水平和較高的He摻雜濃度,來評估候選結構材料在整個服役年限內的輻照損傷水平。中國科學院近代物理研究所蘭州重離子加速器國家實驗室擁有HIRFL-CSR、320 kV平臺、強流LEAF和25MeV-LINAC等一系列離子加速器,以及配套的多功能輻照終端,可以提供能量keV—GeV的H—U離子進行離子輻照/注入實驗,開展模擬核材料中子輻照效應研究以及候選核材料的快速篩選評價研究。
極端苛刻的高溫強輻照腐蝕的反應堆環境挑戰著現有材料的極限。
對于液態金屬冷卻快堆材料面臨高溫和腐蝕/磨蝕的挑戰。在高溫環境中,F/M鋼(T91等)和奧氏體不銹鋼(316L等)均面臨著高溫性能不足的問題,如F/M鋼在溫度超過550 ℃時,其蠕變性能急劇下降。隨著反應堆運行溫度提高,液態鉛/鉛鉍對材料的腐蝕也更加嚴重[14]。反應堆堆芯冷卻劑溫度超過500℃,通過氧控技術阻止液態金屬結構材料腐蝕已經變得不可行,表面處理或鈍化技術是目前解決高溫腐蝕的一個重要途徑,但工藝成熟度以及長期穩定性仍然需要開展大量攻關工作。對于反應堆主泵而言,液態重金屬冷卻劑對泵葉輪、葉片磨蝕是其關注的首要問題。目前鉛冷快堆主泵材料主要候選材料均缺乏必要的實驗考驗和數據積累。
對于未來堆芯用陶瓷構件材料,面臨的主要問題包括:韌性差、熱導低、難加工和連接、輻照腐蝕性能評估欠缺等。雖然目前在材料制備工藝、韌化機理、物理性能、力學性能和耐磨性能等方面的研究取得了一些進展,但是陶瓷材料的韌性和可加工性仍遠低于當前的金屬材料,不能滿足需要。此外,不同用途陶瓷及其復合材料的制備與部件的設計、加工和可行性分析等研究匱乏,需要展開核能應用環境下陶瓷及其復合材料的評價技術及計算模擬。
1. 散裂靶部件材料
鎳基合金和鋼的機械性能好于鋁基合金,而鋁基合金的密度最低、熱導率較高、比熱容大,熱力學性能好于鎳基合金和鋼。但鋁基合金只能在較低溫區運行而不適于高溫運行的ADS裝置,鎳基合金、鐵基合金、釩基合金則需要考慮大劑量輻照環境下的氦脆效應以及由此帶來的力學穩定性。
目前,T91、316L及鈦合金、釩合金只作為質子束窗候選材料進行了一些評估。Inconel718和鋁基合金有在ADS裝置中實際應用的案例。鋼(T91,316L)主要采用單層、windowless裝配設計,從原子位移損傷水平和He產生率兩方面的理論計算估計,服役壽命都為100 d,而鈦合金、釩合金的服役壽命約為1年。Inconel718硬度較高,只能選取雙層型幾何設計,從原子位移損傷方面考慮,服役壽命為1.5年。鋁基合金一般采用雙層或排簫結構,通過He產生率的理論計算,服役周期約為2年(保守估計,也有文獻通過原子位移損傷水平計算其服役周期為3.5年或更高)。因此,束窗的結構設計和材料選取都有待進一步研究論證。
2. 顆粒流散裂靶靶材
作為一種創新型的散裂靶,前期無太多技術借鑒和經驗可循,盡管到目前已開展了大量相關驗證工作,但數據積累仍然有很大的差距。顆粒流散裂靶仍存在輻照損傷、脆化、摩擦磨損問題等一系列尚未完全解決的問題。顆粒流靶本質是一類固體,它將長時間運行于強輻射場中,特別是強中子輻照可引起小球輻照損傷,使得小球機械性能退化等;盡管現有的實驗表明鎢合金是一種非常耐磨的材料,但是大量靶球長時間在靶回路中循環流動會產生碰撞、沖刷、接觸滾動滑動,仍然會產生嚴重的摩擦磨損。另外,為了進一步提高系統的可用性、安全性和可靠性,現有顆粒流靶材料的成分與制備工藝優化也需要深入研究。
1. 新型核燃料制備
根據ADANES原理,ADS裝置中使用的核燃料將由傳統核電站反應堆的“精耕細作、吃細糧”變為“吃粗糧且吃干榨凈 ”。通過圖4所示的ADRUF循環示意圖可知,這種類型的核燃料可將鈾資源利用率由目前的“不到1%”提高到“超過95%”,并且該類核燃料經過處理后核廢料量不到初始乏燃料的4%,放射壽命由數十萬年縮短到約500年。

圖4 ADRUF循環的具體實施路線示意圖
為了實現先進的閉式核燃料循環,必須發展相應的先進嬗變核燃料,實現將分離中子毒物后的乏燃料制備成再生嬗變核燃料。目前,近代物理研究所與瑞士保羅謝勒研究所(PSI)合作共同研制了一種室溫無冷卻即時混合與微波輔助加熱相結合的快速溶膠凝膠工藝平臺,并利用該平臺成功制備出碳化鈾核燃料小球[15]。所制備的UC陶瓷小球粒徑為(675f10)μm,密度可達到理論密度的92%以上。同時,為了模擬利用乏燃料制備再生核燃料小球,利用該工藝又成功制備了含有20%摩爾比Ce以及同時含有20% Ce和10% Nd的金屬混合碳化物陶瓷小球,陶瓷小球為具有UC立方相結構的MC(M = U、Ce和Nd)共溶體。該工藝可直接應用于先進閉式燃料循環中再生碳化物核燃料小球的制備。
由于乏燃料具有很強的放射性以及生物毒性,將乏燃料轉化為再生核燃料元件需要在密閉的手套箱內通過遠程控制完成,這導致再生核燃料制備困難。目前采用的干法首端處理工藝以及再生核燃料制備工藝的技術路線,還需要進行大量的研究。
2. 核燃料包殼材料
目前鉛冷快堆運行溫度和輻照損傷相對較低,現有奧氏體鋼(15-15Ti)和F/M鋼基本可以滿足要求。若進一步提高運行溫度和燃耗,反應堆包殼材料將面臨更加嚴重的挑戰。
ADS鉛冷快堆燃料包殼將承受輻照超過200 dpa,現有的奧氏體鋼沒法滿足服役工況。研究表明HT9在420℃輻照損傷達到200 dpa,輻照腫脹為1% [16],但 F/M鋼中目前缺乏更高輻照損傷數據。燃料包殼溫度超過600℃,F/M鋼(T91、HT9等)和奧氏體不銹鋼(15-15Ti等)均存在高溫機械性能退化問題,新型F/M鋼、ODS鋼或SiC陶瓷材料是今后研究的主要方向。在更高溫度和更強輻射工況下,反應堆燃料包殼材料面臨的液態金屬冷卻劑腐蝕問題也更加嚴峻[17]。高溫會顯著促進液態鉛/鉛鉍對材料的腐蝕,最新的研究顯示輻照也存在同樣的效應,但目前依然缺乏了解和數據積累,需要進一步進行攻關研究。
對于未來ATF包殼用陶瓷材料,制備工藝復雜,各向異性、脆性斷裂、熱沖擊斷裂、常規和輻照數據不夠充分等問題尚未解決,難以滿足需求,材料的熱工數據有待完善。另外,陶瓷包殼燃料元件在冷卻劑泄漏事故(LOCA)條件下的熱物理綜合性能的評估還有待系統開展。
1. 材料的設計制備
從ADS發展戰略規劃[1,2]角度來看,目前對極端事件發生時材料的失效行為、規律及內在機理研究不足。同時,從初始利用計算機模擬材料成分優化設計、結構及部件設計優化,成分設計–組織結構–工藝–性能評價之間的有機聯系沒有完全建立,缺乏準確的材料性能預測模型。在材料的設計制備評價過程中,目前國內缺少統一的標準和規范的流程,導致不同來源的數據相互無法對比、印證;另外,國內不同單位研發的材料基礎參數數據庫不能共享,導致材料研發效能低下,嚴重影響了先進核能新材料的研發工作。
2. 核材料的快速篩選評價
利用反應堆內輻照、加速器離子模擬輻照及散裂靶等新型中子源輻照等可以進行核材料的快速篩選評價工作。但是,對于材料在先進核能裝置全生命周期所受中子通量和損傷水平來說,目前的反應堆內材料中子輻照遠不能滿足日益增長的反應堆核材料輻照評價需求。再者,目前國內外缺乏足夠數量的核材料的快速篩選評價平臺,如強流中子源輻照裝置、放射性材料處理與分析檢測平臺等,嚴重制約了新型核材料的研發與候選材料的篩選評價。
1. 次臨界反應堆材料
對于未來ADS裝置,可能的候選材料是新型F/M鋼、鐵素體(ODS)鋼、SiC、SiCf/SiC材料或高溫合金。
ODS鋼是一種有望替代傳統F/M鋼作為未來反應堆中服役于高溫(>650 ℃)環境中的候選結構材料。 ODS鋼的許用溫度可以提高到800 ℃左右,同時具備優異的抗輻照性能。但目前ODS鋼的規模化工業制備、加工處理工藝以及綜合性能評價等都需要進一步強化攻關研究。
SiC或SiCf/SiC等陶瓷材料具有優秀的高溫性能,同時與液態鉛金屬也有良好的相容性。但缺乏在高溫(1000 ℃)和高劑量(>30 dpa)中子輻照條件下材料結構和性能變化數據,還需開展大量的研究工作,主要包括:①高韌性、高熱導新型復合陶瓷的研發;②陶瓷精細加工及連接工藝研究;③熱力學性能與抗輻照性能評估;④與冷卻劑相容性研究;⑤輻照/腐蝕協同作用下結構損傷和性能衰退評估等。
2. 高功率散裂靶材料
散裂靶束窗材料應研發高強度、高導熱、抗輻照、耐熱沖擊且易于加工成型(異型件)的材料。
靶材料的制備研發已取得階段性進展,但試驗數據不足,性能也有待改進。需要進一步優化成分和結構設計,研發具有高中子產額、抗輻照、結構和性能穩定的新材料,以滿足ADS工業化的要求。
3. ADS裝置用核燃料材料
進一步優化和完善乏燃料干法處理以及再生核燃料制備的工藝技術路線,在利用室溫無冷卻即時混合與微波輔助加熱相結合的快速溶膠凝膠工藝平臺制備模擬核燃料小球的基礎上,進一步開展乏燃料再生核燃料小球的制備工藝研究,探索并實現制備ADS裝置用再生碳化物核燃料小球。
研發ADS用事故容錯燃料(ATF)元件的燃料包殼材料,特別是重點突破包殼用增韌復合陶瓷材料。
1. 強流中子源輻照平臺
中國是世界上核能裝置發展最快的國家,隨著國內多種先進核裝置立項,抗輻照材料研發與新型燃料組件國產化迫切需要強中子輻照測評平臺。建議盡快啟動并重點建設由強流離子加速器和次臨界包層構成的強流中子源裝置,用以開展新型核燃料和材料的中子輻照實驗研究,滿足進行ADS用材料研發與評價、新型核燃料的輻照考驗、再生燃料元件的初步測試等的需求。
2. 材料設計與離子輻照快速篩選研究平臺
建立材料設計研究平臺,利用計算機模擬進行材料成分優化設計、結構及部件設計優化,把成分設計–組織結構–性能評價有機聯系在一起,建立準確的材料性能預測模型。
考慮到反應堆中子損傷速率低、周期長、費用高以及熱室資源有限等不利因素對材料的輻照性能評價工作的限制,需要改進現有的中子/離子輻照大裝置及其配套建設的材料輻照與性能測試分析平臺,以保障進行大量的評價實驗工作的需求。
結合材料基礎參數數據庫的建設,用統一的標準化數據,計算機模擬與實驗研究相結合,構建材料成分、組織、工藝和性能之間的內在聯系,加速新材料的評價篩選。
3. 放射性材料處理與分析檢測平臺
利用各類中子源開展核能材料輻照損傷機理研究與抗輻照材料研發與評價工作,因材料具有較高的放射活性,需要各中子輻照研究平臺配備可用于對高放射性材料的存放、冷卻、分析、檢測進行遙操的標準化大/小型熱室。主要建設由全熱室和半熱室組成的放射性材料處理與分析檢測平臺。同時,建立統一規范的自主化核材料標準試驗體系,用以不同輻照平臺材料性能評價及對比。利用該平臺能夠開展壓水堆乏燃料干法后處理以及相關的工藝操作、嬗變元件制造以及相關的工藝操作、乏燃料檢測等,滿足新型燃料研發、核燃料循環后處理、核材料研究等方面的需求。
4. 材料評價數據庫平臺
材料評價數據庫是開展ADS裝置設計的基礎。核材料研發需要較長的時間周期,為了確保材料數據的可靠性和有效性,必須要構建不同材料的基礎數據和輻照評價數據庫平臺,體現傳達材料數據的質量與成熟度。在建立自主化核材料標準試驗體系的基礎上,強化行業、學科之間的密切合作,通過標準化數據及共享系統的建設,最終形成的材料共享數據庫,將對未來我國的新型核能材料以及先進核能系統的研發產生深遠的影響。