“華龍一號”反應堆乏燃料組件輻射源項計算

宗子詔,趙秋娟,張普忠,王曉霞,米愛軍

(中國核電工程有限公司,北京 100840)

“華龍一號”(HRP1000)是一型采用能動和非能動安全設計理念相結合的第三代壓水堆核電站[1]。HRP1000的反應堆堆芯將裝載177組CF3燃料組件。每組CF3燃料組件采用17×17布局，其中包括264根燃料棒，24根導向管和1根儀表管。CF3組件的燃料棒可以裝載UO2顆粒或UO2-Gd2O3顆粒，整個組件的燃耗限值為55 GW·d/t。CF系列組件在反應堆內的輻照實驗結果已證明其各項性能良好，適用于長時間的燃料循環[2]。

在HPR1000的堆芯運行史中，CF3組件裝載有不同U-235富集度的UO2燃料 (wt 1.8%～4.45%)。在平衡循環中，堆芯僅載有wt 4.45%的燃料組件。每個平衡循環的平均燃耗約為17 000 MW·d/t。通常，一組標準CF3組件(wt 4.45%)將在反應堆中經歷三個平衡循環的燃耗，從堆芯卸料時，其最大燃耗深度約為51 000 MW·d/t。

本文中介紹了乏燃料組件源項計算的基本方法，并給出了利用CASMO-SNF和SCIENCESMART程序計算得出的HRP1000反應堆的乏燃料組件放射性活度、衰變熱、中子/γ能譜等結果。

1 乏燃料組件源項計算

1.1 計算方法

1.1.1 組件燃耗計算

伴隨著反應堆堆芯中裂變材料的燃耗，錒系核素和裂變產物開始逐漸產生并在燃料材料中積累。當U-235原子吸收一個熱中子，并最終發生(n，f)裂變反應時，將產生兩個或三個裂變碎片原子 (FP)。如U-238和U-235等重金屬 (HM)元素可吸收一個中子，發生 (n，γ)或 (n，p)等反應，生成錒系核素同位素。易裂變核素的燃耗方程如 (1)式所示，該式即為燃耗計算的基本原理:

式 (1)中，等號左側為m核素的核素密度隨時間的變化率，等號右側第一項為衰變/核反應項，第二項為燃耗項，第三項為活化項 (即其他核素通過核反應向m核素轉化項)，其中:

此外，在堆內中子和γ射線的照射下，燃料材料和結構材料中的核素可被活化為放射性核素。忽略掉 (1)式方程中的燃耗項，即可得到用于計算材料活化的方程式。

在燃耗方程數值求解中，每個步驟都需要Φ，βm和σ的具體數值，即燃耗計算總是與中子輸運計算相互關聯。此外，由于燃耗計算中所要用到的截面數據受到不均勻的反應堆運行參數軸向分布的影響較大，因此，整個堆芯的空間功率運行史數據的精確度也對燃耗計算結果的精度有著顯著的影響。

1.1.2 堆芯中子輸運計算

在中子平衡狀態下，系統獲得的中子數目和丟失的中子數目是相等的。中子輸運計算是求解一個相空間 (時間t，能量E，位置r)和運動方向已給定的系統內中子平衡狀態的中子輸運問題。通過中子輸運計算可獲知系統的標量中子通量可用于計算各個反應的速率，是求解燃耗方程的一項重要參數。

1.1.3 功率運行史

功率運行史即為反應堆在運行期間，與堆芯運行相關的全部參數的歷史記錄。功率運行參數通常可劃分為電廠參數、堆芯參數、一回路冷卻劑參數、燃料棒參數、燃料組件參數和控制棒參數等。在燃料燃耗和乏燃料源項計算中所關注的功率運行史參數包括:

1)電廠:總熱功率、燃料及冷卻劑產熱比例等;

2)堆芯:堆芯體積、堆芯幾何、等效半徑、線功率密度、軸向功率分布等;

3)一回路冷卻劑:壓力、進出口溫度、平均堆芯流量、慢化劑密度、硼濃度等;

4)控制棒:各組件控制棒數量、控制棒插入歷史等。

功率運行史數據是計算燃料燃耗的一項重要數據基礎。在計算長期運行后的乏燃料源項時，功率運行史數據的精確性對源項計算的準確性有著決定性的影響。因此，在數值模擬計算中，通常將堆芯在徑向上以燃料組件柵元作為體元，軸向上以一定長度的活性段區域作為體元，再結合每個體元內的功率運行史數據對體元內每一步的燃耗問題進行求解。

1.1.4 乏燃料存儲和衰變計算

乏燃料在核反應堆內受到長期輻照后已不再適于繼續在反應堆中維持滿功率運行，依據燃料循環的策略，乏燃料組件將被卸料暫存于乏池中，在乏池中儲存一段時間后，將根據乏燃料管理的政策將其移送至處置場。乏燃料內的核素組成主要包括裂變產物、鈾和钚、稀有錒系核素。乏燃料組件衰變問題的求解方程中可表示為燃耗方程 (1)式去掉等號右側的燃耗項和活化項之后的形式，結合衰變鏈數據庫，即可求解乏燃料組件中的核素衰變問題。

2.2 計算程序

計算燃料組件源項的關鍵是求解組件在堆芯的燃耗問題，其求解方法通常以計算程序對具體問題進行建模，并結合核數據庫信息對燃耗方程進行求解。目前國內外主流的計算中子輸運和燃料組件燃耗的程序包括以MCNP、KENO和RMC等為代表的概率論計算程序和以APOLLO、CASMO和NEWT等為代表的確定論計算程序。

精確計算燃料組件中核素濃度的過程通常可分解為三個主要步驟:1)準備燃料組件二維柵元的截面數據庫和燃耗數據庫;2)模擬三維的堆芯運行史;3)結合截面和燃耗數據庫以及運行史計算各個核素濃度。本工作中采用CASMO5程序計算組件柵元數據庫，SNF程序計算乏燃料中的核素衰變、SCIENCE-SMART程序計算堆芯運行史。CASMO5[3]和SNF[4]程序是由Studsvik公司開發的用于計算輕水堆堆芯物理的CMS系統下的兩個子程序，SCIENCE[5]是一款源自法國的壓水堆堆芯物理計算程序系統，SMART為其系統內用于計算三維堆芯運行的子程序。本工作中模擬計算的輸入參數皆遵照CF3組件的實際參數 (包括幾何、材料、格架及上下端頭元素組成等)和HPR1000堆芯的設計運行參數 (包括燃耗深度、功率分布、燃料溫度，硼濃度，慢化劑溫度和慢化劑密度等)。

2 結 果

在乏燃料管理中，輻射防護設計所需的源項數據應具有較好的包絡性，而在容器端頭的局部屏蔽設計中則要求源項數據的準確性。本節中以組件最大燃耗 (wt4.45%，55 GWd/t)的核素積存量計算結果作為輻射安全考慮的數據基礎，并討論了組件實際燃耗和功率運行史精確度對于核素積存量計算結果的影響。

2.1 放射性活度

圖1給出了初始富集度為wt4.45%，燃耗深度55 GW·d/t的CF3乏燃料組件的放射性活度。按照組成成分劃分，乏燃料組件的放射性活度的主要來源包括裂變碎片 (F.P.s)和錒系核素 (Actinides)，此外圖1中還給出了上下端頭和支撐格架受照活化后的放射性活度(Structur.)。如圖所示，組件總放射性活度(TOTAL)在卸料時約為1018Bq/t，經過100年的衰變，總活度逐漸降低至約1015Bq/t，總活度的絕大部分由裂變碎片 (F.P.s)貢獻而來，錒系核素和結構部件在總活度中也占有一定的比例。在衰變10年后，由于短壽命的放射性核素消耗殆盡，總活度中裂變碎片和錒系核素在總活度中的貢獻都趨于穩定，且在衰變10至100年之間，二者活度比例基本保持穩定。除了組件成分的活度，圖1中還給出了一些代表性核素活度的隨衰變時間的變化，這些核素包括H-3、Co-60、I-131、Cs-134和Cs-137。

圖2中給出了按照NRC事故源項分組原則[6]下CF3乏燃料組件 (wt 4.45%，55 GW·d/t U)中各FP分組的放射性活度隨衰變時間的變化。各FP分組內的核素如下表所示:

圖1 CF3乏燃料組件 (wt4.45%，55 GW·d/t)中主要源項放射性活度Fig.1 Radioactivity of main source terms in CF3 spent fuel assemblies(wt4.45%，55 GWd/t U)

1)Noble_gases(惰性氣體)組:Kr+Xe;

2)Halogens(鹵素)組:I+Br;

3)Alkali_met.(堿金屬)組:Cs+Rb;

4)Tellur._met.(Te族金屬)組:Te+Sb+Se;

5)Ba+Sr組:Ba+Sr;

6)Noble_metals(貴金屬)組:Ru+Rh+Mo+Tc+Co+Pd;

7)Cerium_group(Ce組):Ce+Pu+Np;

8)Lanthanides(La系組):La+Zr+Nd+Eu+Nb+Pm+Pr+Sm+Y+Cm+Am。

圖2 CF3乏燃料組件 (wt4.45%，55 GWd/t)各FP分組的放射性活度Fig.2 Radioactivity of each FP group of CF3 spent fuel assemblies(wt4.45%，55 GWd/t U)

圖3給出了卸料后100年內不同初始富集度的CF3乏燃料組件的放射性活度變化，各燃料組件均按照HPR1000的功率燃耗史中對該類型組件的燃耗策略進行計算。如圖中所示，雖然各型組件的燃耗深度有較大的差異，但在卸料初期，其放射性活度較為相近，隨著乏燃料組件的衰變，燃耗深度較低的wt 1.80%燃料組件的活度相較于其他類型組件的活度下降更快。在衰變一百年后，各組件的活度值依卸料時的燃耗深度的大小由高到低排列，且活度與卸料燃耗深度有著近似線性的比例關系。究其原因，即是此時的放射性活度已由長半衰期放射性核素為主導，而長半衰期的AC和FP核素的生成均和燃耗深度存在著較強的線性關系。

圖3 不同初始富集度的CF3乏燃料組件在卸料后的放射性活度變化Fig.3 Change of radioactivity of CF3 spent fuel assemblies with different initial enrichment after unloading

2.2 γ能譜

圖4 為SNF輸出的乏燃料組件在卸料后各時間點 (＜100年)所發射的γ射線能譜，該能譜僅包含7個能群，由0.45 MeV延伸至4.0 Me V。由圖中可見，乏燃料組件的γ射線能譜隨著時間的推移逐漸變 “軟”，即高能區γ射線占比逐漸減小，其原因主要是高能γ射線多來源于具有短半衰期的不穩定核素，這些核素在卸料后的一段時間內即消耗殆盡。

2.3 中子源項

圖4 衰變時間100年內各時間點的7群γ能譜Fig.4 Seven groups ofγ-ray spectra at each time point within 100 years of decay time

圖5 為乏燃料的中子源強隨衰變時間的變化，SNF中依據發射機理，中子源被劃分為兩部分:自發裂變中子 (S.P.F)和 (α，n)反應中子(a.-n)。由圖中組件總的自發裂變中子源強度 (TOTAL SP.F)和Cm-244自發裂變中子源強度 (Cm-244 SP.F)可知，Cm-244是自發裂變中子的主要來源。在卸料初期，短半衰期核素Cm-242表現活躍，是 (α，n)反應中子的主要生產者，在卸料初期 (＜2年)，Cm-242貢獻的自發裂變中子也占有一定的比例，Cm-242在卸料后的十年左右幾乎消耗殆盡，自發裂變的強度下降為卸料初期的1/10 000左右。在卸料5年后，乏燃料所發射的(α，n)反應中子來源于多個長衰變周期錒系核素，主要有Cm-244、Pu-241、Pu-238等。

圖5 衰變時間100年內自發分裂中子 (SP.F.)和 (α，n)反應 (a.-n)的中子源強度Fig.5 Neutronsource intensity of spontaneous fission neutrons(SP.F.)and(α，n)reaction(a.-n)within 100 years of decay time

2.4 衰變熱

圖6 中給出了CF3乏燃料組件衰變熱隨衰變時間的變化。在卸料后的100年里，衰變熱的總熱功率從約105W/t降低到約500 W/t。如圖所示，短半衰期的錒系核素 (Actinides)在卸料后幾年內衰變殆盡，大多數殘余錒系核素均具有數千或數百萬年的半衰期。因此，錒系核素的衰變熱功率在經過幾年的衰減后幾乎保持恒定，在衰變時間 ～60年時，錒系核素的衰變熱功率超過了裂變產物 (F.P.s)的衰變熱功率，并逐漸占據了組件衰變熱的主導地位。

圖6 CF3乏燃料組件 (wt4.45%，55 GWd/t)衰變熱Fig.6 Decay heat of CF3 spent fuel assemblies(wt4.45%，55 GWd/t U)

圖7 中給出了卸料后100年內不同初始富集度的CF3乏燃料組件衰變熱的變化，如同前一小節中所給出的不同初始富集度卸料后的活度變化的情況相似，卸料后的長期衰變熱也與燃耗深度具有近似線性的關系。在卸料100年后，各型乏燃料的衰變熱均在～102W/t量級。

圖7 不同初始富集度的CF3乏燃料組件在卸料后的衰變熱變化Fig.7 Decay heat change of CF3 spent fuel assemblies with different initial enrichment after unloading

2.5 軸向功率運行史

軸向功率運行史精確度對乏燃料源項計算的精確度有著重要的影響。本文中，以HPR1000堆芯中wt4.45%組件在第三、四、五 (平衡循環)，三個循環的燃耗策略為例，配置了兩種不同模式的功率運行史分別提供給CASMO-SNF程序進行計算:

模式1:分16個軸向網格內 (w P.H.)配置功率歷史;

模式2:軸向均勻燃耗和功率歷史 (w/o P.H.)。

以這兩種模式執行的計算所獲得的放射性和衰變熱的結果分示于圖8和圖9中。

圖8 兩種模式下組件放射性活度Fig.8 Radioactivity of assemblies under two modes

圖9 兩種模式下組件衰變熱Fig.9 Decay heat of assemblies under two modes

如圖8所示，兩種模式下所得的總活度略有不同 (紅色實線和虛線)。然而，在w/o P.H.模式下計算出的錒系核素活度比w P.H.模式下的大得多。兩個結果的差異接近一個數量級。這被解釋為當忽略燃耗和運行參數的非均勻分布時，錒系核素的產量將被較大程度地高估。

如圖9所示，兩種模式下所得的衰變熱在最初幾年中以相似的趨勢減小，而后在接下來幾十年的衰變中存在較大差異。衰變熱的差異也是由于在w/o P.H.模式下對錒系核素積存量的高估所引起的。由此可初步判斷，在乏燃料的長期管理的科研和工程問題中，由軸向功率運行史的不準確性所引起的放射性和衰變熱的估算偏差是不可忽略的。

3 總結及討論

本文介紹了利用CASMO-SNF和SCIENCE程序計算HPR1000堆芯所使用的CF3燃料組件的在燃耗過程和乏燃料衰變過程中的源項參數計算，給出了乏燃料卸料后的放射性活度、衰變熱、γ能譜、中子源等信息，并討論了初始富集度和軸向功率運行史的精確度對源項計算的影響，相應結論可總括如下:

1)初始富集度為wt4.45%，燃耗深度55 GW·d/t的乏燃料組件的放射性活度在卸料時約為1018Bq/t，在衰變100年后降至～1015Bq/t。裂變產物核素 (FP)是卸料后一百年內放射性的主要來源;

2)初始富集度為wt4.45%，燃耗深度55 GWd/t的乏燃料組件的衰變熱功率在卸料后的100年里，從約105W/t降低到約500 W/t;

3)對于初始富集度為wt4.45%，燃耗深度55 GW·d/t的乏燃料組件，軸向功率運行史的精確度對核素積存量的計算有較大的影響 (多至一個數量級)，均勻化的軸向功率運行史可造成錒系核素的產量被較大程度地高估，對于輻射源項計算的準確性有較大的影響。

計算乏燃料組件核素積存量有兩個主要用途:其一是為組件貯存、轉運、輻射安全分析提供數據依據，基于該目的的核素積存量計算注重數據的保守性，即對同類型組件源項具有包括性;其二是為精確的源項分析提供數據基礎，基于該目的的核素積存量計算注重數據的準確性，即盡可能精確地獲得組件中受到重點關注的核素積存量的精確值。這兩個目的對積存量數據的精確度有著不同的要求。因此，在實際計算中:

1)對于輻射安全目的的計算，可在計算中的每一步采用使源項結果相對保守的輸入參數;

2)對于精確的源項計算，則應在組件柵元燃耗、堆芯輸運、功率運行等計算步驟中采用在徑向、軸向、時間等多個維度上與實際運行數據相對應的、盡可能精確的輸入參數。

本文中所給出的兩種參數配置模式:w/o P.H.模式和w P.H.模式可分別對應以上兩類乏燃料核素積存量數據需求，即w/o P.H.模式具有一定保守性，其結果可用于輻射防護目的的工程計算，w P.H.模式具有較好的精確性，其結果可用于容器上下端屏蔽分析等方面的研究。