堿度類型及濃度對剩余污泥中溫厭氧消化的影響

趙明明,李夕耀,李璐凱,彭永臻,張 瓊

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堿度類型及濃度對剩余污泥中溫厭氧消化的影響

趙明明,李夕耀,李璐凱,彭永臻*,張 瓊

(城鎮污水深度處理與資源化利用國家工程試驗室,北京市污水脫氮除磷處理與過程控制工程技術研究中心,北京工業大學環境與能源工程學院,北京 100124)

為了探究不同堿度物質(Na2CO3、KHCO3、 NaHCO3)和濃度范圍(2000,3000,4000mg/L )(以CaCO3計) 對中溫厭氧消化系統的影響,采用了密封的半連續攪拌反應器進行批次試驗. 綜合反應器運行與微生物高通量測序分析,結果表明在3種不同堿度類型中Na2CO3能推進水解酸化過程,而在產氣減量方面NaHCO3表現更為突出,說明在調節系統堿度時,Na2CO3更易促進水解酸化這一限速階段,而NaHCO3能使水解酸化細菌與產甲烷菌之間保持平衡,保證甲烷產量;在不同NaHCO3濃度情況下,增加投加堿度的濃度使水解能力增強,相應會導致脫水性能惡化,而系統中揮發性脂肪酸含量變化不大,過量堿度將使得系統產氣和減量能力下降.

剩余污泥；堿度；中溫厭氧消化；水解酸化細菌；產甲烷菌

城鎮污水生物處理過程產生的大量剩余污泥,是目前污水處理廠面臨的重大問題之一[1].中溫厭氧消化是剩余污泥普遍應用的減量化和穩定化工藝,具有低能耗、消化后污泥穩定性好、可產生沼氣等優點[2].厭氧消化過程通常被分為水解階段、酸化階段和產甲烷階段三階段[3],因此具有反應復雜、監控指標多等特點.

在眾多的中間產物和控制參數中,堿度、揮發性脂肪酸(VFAs)、產氣量是厭氧消化的重要指標[4].堿度和VFAs是厭氧消化反應中的緩沖組合,其緩沖作用可以維持適宜中溫厭氧反應器總堿度代表體系中堿度總和,部分堿度代表碳酸鹽堿度.厭氧反應器內會出現堿度下降甚至酸化等現象,由于產甲烷菌對pH值和溫度等條件要求苛刻、穩定性差,會造成系統產氣性能破壞[7].王家卓等[8]研究表明緩沖體系中的碳酸鹽含量在4g/L時厭氧發酵體系產氫值達到最高.多數研究者研究方向為堿性發酵產酸積累及利用[9-10],但堿度物質種類和濃度對厭氧消化影響尚不明確,并未進一步探究堿性緩沖物質對厭氧消化體系整體影響.

因此本文以剩余污泥為處理對象,在中溫厭氧消化反應器中投加不同種類、濃度的碳酸鹽和碳酸氫鹽堿度,探究了投加堿度類型及濃度對剩余污泥中溫厭氧消化的影響.

1 試驗材料與方法

1.1 試驗污泥

試驗使用剩余污泥取自北京工業大學以實際生活污水為處理對象的短程硝化—反硝化間歇式活性污泥法中試反應裝置.剩余污泥取回后靜置,濃縮后總固體含量(TS)為(25.2±1.5)g/L,放入4℃冰箱貯存.試驗污泥性質,包括污泥毛細脫水時間(CST),總化學需氧量(TCOD),溶解性化學需氧量(TCOD),溶解性碳水化合物(SC),溶解性蛋白(SP),揮發性固體含量(VS)如表1所示.

表1 本試驗采用的剩余污泥性質

1.2 中溫厭氧消化裝置的運行

密封半連續攪拌反應器有效體積為1.2L,通過溫度傳感器和加熱磁力攪拌器控制反應器溫度為(35.0±0.5)℃,在連接氣路管前,使用氮氣吹脫5min,確保反應器中無剩余氧氣.反應器啟動時一次性投加堿度,后續每次投加剩余污泥和堿度溶液.SRT為20d,每天固定時間從各反應器中排出厭氧消化后和投加新鮮剩余污泥各60mL.

投加新鮮剩余污泥前注入少量確定濃度的堿度溶液,使各反應器情況為:空白反應器不投加堿度物質、投加2000mg/L Na2CO3、投加2000mg/L KHCO3、投加2000mg/L NaHCO3、投加3000mg/L NaHCO3、投加4000mg/L NaHCO3(濃度以CaCO3計),下文簡稱BLANK、Na2CO3(2000)、KHCO3(2000)、NaHCO3(2000)、NaHCO3(3000)、NaHCO (4000)3.

1.3 分析方法

取樣后測定TS、VS、CST、TCOD,樣品再經4000r/min的離心機離心10min后用0.45μm濾膜抽濾,獲得的濾液用來測定SCOD、SC、SP、NH4+-N、PO43--P、DNA和VFAs.試驗中TS和VS采用重量法;COD采用快速測定法測定(連華科技 5B-3C,中國);SC采用苯酚-硫酸法測定;SP采用考馬斯染料的Bradford法蛋白質定量試劑盒測定(TaKaRa T9310A,中國);NH4+-N 和PO43--P通過流動注射分析方法測得(HACH QC8500,美國);DNA采用紫外分光光度法測定(Nanodrop ND1000,美國);CST采用污泥毛細吸水時間測定儀測定(Triton 304M,英國);VFAs采用氣相色譜法測定[11](Agilent 6890N,美國);堿度通過流動注射分析法測得(HACH QC8500Alkalinity10-303-31-1-A,美國).過濾水蒸氣后加裝集氣袋,測定單日反應器的產氣量和甲烷含量.氣體體積通過濕式氣體流量計測定;氣體中甲烷含量通過便攜式紅外沼氣測定儀(Geothch GEM5000,英國)測定.

1.4 微生物種群結構分析

各反應器泥樣通過凍干機(Freezone 1L,美國Labconco)處理后,使用DNA提取試劑盒(D5625,美國Omega Bio-Tek)提取DNA,提取DNA后使用Nanodrop ND1000測定DNA的純度和濃度.后續采用高通量16S rRNA基因測序方法,使用標準協議的Illumina MiSeq平臺測序擴增子的混合物.所用細菌引物為338F(5￠-ACTCCTACGGGAGGC AGCA-3￠)和806R(5￠-GGACTACHVGGGTWTCTAAT-3￠)[12],所用古菌引物為524F-10-ext(5￠-TGYCAGCCGCC- GCGGTAA-3￠)和Arch958R mod(5￠-YCCGGCGTT- GAVTCCAATT-3￠)[13],檢測定量后進入Illumina MiSeq platform(Illumina PE300,美國)上機分析.

2 結果與討論

2.1 不同類型及濃度范圍堿度物質對污泥減量及產氣的影響

污泥減量是剩余污泥厭氧消化效果的重要標準.污泥減量的直接表現為厭氧消化后污泥VS濃度的變化,表明了其中有機物的消耗.剩余污泥經水解、酸化、產氣作用不斷地液化減量,并最終表現為污泥的 VS 持續下降[14].

由圖1(a)可知,與BLANK對比后可得出投加堿度時都會對VS減量率有所提高,而對TS減量率有所降低.VS減量率Na2CO3(2000)、KHCO3(2000)、NaHCO3(2000)、NaHCO3(3000)、NaHCO(4000)3與BLANK反應器相比分別提高了2.76%、7.03%、1.3%、3.01%、6.92%,而TS減量率Na2CO3(2000)、KHCO3(2000)、NaHCO3(2000)、NaHCO3(3000)、NaHCO(4000)3與BLANK反應器相比分別降低了3.61%、4.07%、6.53%、8.92%、8.79%.通過計算可得反應器VS/TS值依次為0.82,0.73,0.68,0.72,0.67, 0.63,相較于BLANK,投加堿度時VS/TS都較低.原因在于投加堿度后有機物的含量較BLANK有所下降,而無機物含量有所升高,綜合導致VS/TS升高.當投加濃度均為堿度2000mg/L時,投加Na2CO3減量率最高,VS、TS減量率分別為41.34%、39.14%.在投加同一堿度物質NaHCO3,濃度分別為2000,3000, 4000mg/L時,VS減量率隨濃度上升而增加,TS減量率隨濃度上升而減小,同時綜合考慮VS/TS值,說明反應器中隨著堿度增加,有機成分比例減小,與BLANK對比無機含量上升,這是由于外部投加鈉鹽、鉀鹽對TS造成了影響.

圖1 投加不同堿度下污泥減量及產氣情況

在圖1(b)中,投加堿度會促進產氣和產甲烷,相同濃度下,投加這3種堿度物質都有利于產氣,且NaHCO3>Na2CO3>KHCO3, NaHCO3促進產氣效果最好,平均產氣量為5.52mL/(gVS·d),平均產甲烷量為2.10mL/(gVS·d).堿度物質NaHCO3和 Na2CO3相比較時,HCO3-更易轉化為CO2,增大了氫營養型產甲烷菌利用氫的速率,而KHCO3促進產氣能力又低于,2種鈉鹽,表明鉀離子抑制濃度低于鈉離子,這與陳志劍[15]研究中提出鉀離子比鈉離子對厭氧消化中度抑制濃度低這一現象相符.投加相同堿度物質NaHCO3濃度以2000,3000,4000mg/L增加時,促進產氣能力有所減弱.

2.2 不同類型及濃度范圍堿度物質對污泥水解產酸階段的影響

剩余污泥中的蛋白質降解后釋放NH4+-N,多聚磷酸鹽和脂質雙分子層降解產生PO43--P,所以消化上清液中NH4+-N 、PO43--P含量與污泥水解酸化性能相關.從圖2中可以得到,投加堿度后NH4+-N與PO43--P釋放量都比BLANK組要高.當同等濃度的堿度投加時,Na2CO3釋放的NH4+-N濃度最高,為557.22mg/L.游離氨也是導致產甲烷菌活性抑制的主要原因,系統中游離氨濃度為24.17mg/L,遠低于抑制濃度600mg/L[16].在投加同種堿度NaHCO3的不同濃度溶液時,隨著濃度升高NH4+-N釋放和PO43--P釋放濃度都有所升高.NH4+-N 濃度遠高于PO43--P濃度,這是因為NH4+-N是由生物降解有機氮產生, PO43--P是由脂質雙分子層和多磷酸鹽粒子生物降解產生,且脂質雙分子層和多磷酸鹽粒子含量遠小于尿素和蛋白質含量,導致較少的PO43--P釋放.

從圖3得到Na2CO3能強化酸化反應,除Na2CO3外其他種類和濃度的堿度投加反應器中VFAs有所降低,但結合圖1(b)對比BLANK組,各投加堿度組產氣能力都有所提高,因此說明,實測反應器中的VFAs只是反映末期的產酸剩余,部分VFAs已被利用產氣,表明投加的堿度物質促進了產甲烷反應,消耗了VFAs.而在投加濃度相同時,Na2CO3(2000)與KHCO3(2000)反應器產氣能力均等的情況下, Na2CO3(2000)反應器中剩余VFAs量遠大于KHCO3(2000),表明Na2CO3較KHCO3更有利于促進產酸;同理,在投加同種堿度物質NaHCO3濃度分別為2000,3000,4000mg/L時,由于產氣能力下降,也間接表明在2000~4000mg/L的濃度范圍內提高堿度濃度會促進產酸能力.

圖2 投加堿度對NH4+-N和PO43--P釋放的影響

圖3 不同堿度下污泥產酸效果

2.3 不同類型及濃度范圍堿度物質對污泥脫水性能影響

剩余污泥厭氧消化后還涉及到污泥與消化液分離這一流程,而污泥脫水性能是這一步驟的重要評價指標.胞外聚合物(EPS)中含有大量水分,研究表明EPS與污泥脫水性能有直接關系[17].但EPS各組分與脫水性能之間的聯系說法不一.

圖4(a)為各反應器EPS總量中的SC、SP、DNA含量.其中SC與脫水性能在各反應器中的表現基本吻合,說明影響此反應器中脫水性能的主要指標為EPS中的多糖組分.從圖4(b)中可以看出,投加堿度可以惡化污泥脫水性能,而其中NaHCO3最為顯著, CST值為84.07s/mL,相同濃度下3種物質NaHCO3>KHCO3>Na2CO3的惡化效果,在NaHCO3(2000)、NaHCO3(3000)、NaHCO3(4000)反應器中投加不同濃度NaHCO3時,脫水性能隨濃度增加而惡化.

圖4 投加堿度對污泥厭氧消化脫水性能和EPS的影響

2.4 各反應器中堿度消耗情況

圖5 投加堿度消耗的情況

試驗測得堿度為總堿度,反應器自身存在堿度,投加堿度后,都有不同程度的消耗.堿度最終會以溶解態、氣體溢出以及無機沉淀的形式存在.同種濃度,堿度消耗量沒有顯著明顯,投加不同濃度的NaHCO3,消耗堿度隨濃度增加而增加.圖5中投加相同濃度堿度時,3種不同堿度物質剩余堿度和消耗堿度無明顯差別,而當投加堿度物質種類相同,濃度變化為2000,3000,4000mg/L時,隨著投加濃度的升高,堿度消耗量和剩余量也有所升高,結合圖1,3中VS減量率升高與產酸能力提升,說明消耗堿度參與這2種反應,且反應器剩余堿度提供了更高的緩沖能力.

2.5 不同種類及濃度堿度對污泥厭氧消化種群結構的影響

采用高通量測序得出各反應器中生物種群結構,結合前幾節結論進一步分析投加堿度類型與濃度對中溫厭氧消化性能的影響.圖6中為投加不同類型及濃度堿度物質后中溫厭氧消化系統中污泥在屬分類水平上細菌和古菌群落結構相對比例.

如圖6(a)所示,細菌中主要菌屬為、、、.且在各個反應器中所占比例有所差別.其中屬于兼性反硝化菌,具有脫氮[18]及合成內碳源[19]的功能.主要來源應為投加的剩余污泥.在反應器中相對豐度在6.48%~16.98%之間.屬于螺旋菌科,泛指能氧化硫化氫(H2S)為元素硫(S)并將硫磺顆粒貯存于細胞內(或分泌于細胞外)的一類細菌.屬于常見的發酵細菌[20],且具有降解碳水化合物和其他細胞物質的功能[21],可以看出在投加堿度的各反應器中相比于BLANK反應器該菌豐度都有所提高,表明投加堿度有促進水解的能力.為微酸桿菌[21],是嗜酸菌的一種,無物質中和情況下會形成大范圍的酸性環境,反應器內污泥自身堿度和投加的碳酸鹽堿度中和其產生酸性,使反應器處于較為穩定的pH值下.

如圖6(b)所示,各反應器相對豐度較大的古菌菌屬為(甲烷桿菌屬)、(甲烷囊菌屬)、(甲烷鬃菌屬).為甲烷桿菌屬[21],產氫型產甲烷細菌[24]是一類能以 H2和CO2為主要代謝途徑的產甲烷菌屬.是產甲烷菌中種類最多的屬, 到2001年已被描述16 個種.為氫營養型產甲烷古菌甲烷袋裝菌屬[25],連續處理高濃度糖蜜廢水的古菌菌群以為主要優勢菌群[26],利用H2和CO2作為底物而生長并產生甲烷.為乙酸營養型產甲烷古菌甲烷鬃毛菌屬,占主導地位,在乙酸濃度較低的條件下[27],常為優勢菌[24].除此之外各反應器中還有(甲烷短桿菌屬)(甲烷繩菌屬)(甲烷暖球菌屬)(甲烷食甲基菌屬)(甲烷念珠菌屬)(甲烷八疊球菌屬)(甲烷螺菌屬)這幾種菌屬.各反應器產甲烷菌分別占總古菌的74.65%、65.86%、70.67%、60.19%、57.62%、68.61%.將各個反應器中相對豐度較高的乙酸營養性產甲烷菌相比較,分別為35.85%、43.31%、34.04%、33.16%、41.12%、45.75%,其趨勢與圖3中各反應器產酸情況相一致,而氫營養型產甲烷菌無明顯規律.在常規厭氧消化產甲烷過程中,乙酸途徑承擔72%左右,H2和CO2途徑承擔28%左右,說明投加堿度并沒有提高常見的氫型產甲烷菌的相對豐度.

3 結論

3.1 通過在中溫厭氧消化反應器中投加不同類型和濃度堿度物質的研究,結果表明Na2CO3從NH4+-N和PO43--P的釋放情況相比于其他兩種碳酸氫鹽更能促進水解酸化反應,在濃度梯度為2000, 3000,4000mg/L時提高NaHCO3濃度對水解酸化過程強化效果變化不明顯.

3.2 堿度投加有利于產氣,其中NaHCO3產氣效果最好,但堿度濃度繼續增加到4000mg/L則會降低產氣性能;投加堿度會使胞外聚合物量增大,影響污泥脫水性能.

3.3 投加堿度都會使堿度消耗量增大,并且隨著投加濃度升高,消耗量也增多,產酸能力污泥減量效果會提高;在微生物種群結構中發現,投加堿度沒有明顯改變氫營養型產甲烷菌的相對豐度.

3.4 以污泥減量為主要目標時, NaHCO3為最佳堿度投加類型,有效的通過產氣去除污泥中的有機質,且堿度濃度為2000mg/L時,減量效果最佳.

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Effects of alkalinity type and concentration on mesophilic anaerobic digestion of excess sludge.

ZHAO Ming-ming, LI Xi-yao, LI Lu-kai, PENG Yong-zhen*, ZHANG Qiong

(National Engineering Laboratory for Deep Treatment and Recycling of Urban Sewage, Beijing Engineering Research Center for Nitrogen and Phosphorus Removal Treatment and Process Control of Sewage, College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124)., 2019,39(5)：1954~1960

To explore the effects of different alkalinity substances (Na2CO3, KHCO3, NaHCO3) and concentration ranges (2000, 3000, 4000mg/L (as CaCO3)) on the middle-temperature anaerobic digestion system, a static batch semi-continuous stirred tank was used in the experiment. The comprehensive reactor operation and microbial high-throughput sequencing analysis showed that Na2CO3could promote the hydrolysis and acidification process in three different types of alkalinity, while NaHCO3was more prominent in gas production and reduction. It indicated that Na2CO3was more likely to promote hydrolysis and acidification in the limiting stage compared to other samples, when the alkalinity of the system was adjusted. Under different concentrations, the hydrolysis capacity was enhanced by increasing the concentration of added basicity, which led to the deterioration of the dehydration performance, while the Volatile Fatty Acids changed little, and the excess basicity will reduce the gas production and reduction of the system.

waste activated sludge；alkalinity；moderate-temperature anaerobic digestion；hydrolysis acidizing bacteria；methanogens

X703

A

1000-6923(2019)05-1954-07

趙明明(1993-),女,山東日照人,北京工業大學環境與能源工程學院碩士研究生,主要從事污水、污泥處理與水污染控制研究.發表論文1篇.

2018-09-26

北京市科技計劃(Z181100005518006);北京市優秀人才資助青年骨干個人項目(2017000020124G104)

*責任作者, 教授, pyz@bjut.edu.cn