京津冀臭氧變化特征及與氣象要素的關系

王 玫,鄭有飛,2,柳艷菊,李巧萍,丁一匯

京津冀臭氧變化特征及與氣象要素的關系

王 玫1,鄭有飛1,2,柳艷菊3*,李巧萍3,丁一匯3

(1.南京信息工程大學大氣物理學院,江蘇 南京 210044；2.南京信息工程大學江蘇省大氣環境監測與污染控制高技術研究重點實驗室,江蘇省大氣環境與裝備技術協同創新中心,江蘇 南京 210044；3.中國氣象局國家氣候中心,北京 100081)

基于2014~2017年京津冀13座城市的O3-8h數據,分析O3時間變化特征及污染狀況.在此基礎上,結合同期氣象數據研究近地層O3濃度與氣象要素的關系.結果表明:2014~2017年京津冀區域O3-8h整體呈上升趨勢,增長率為4.50μg/m3.區域內O3污染整體加重,北京、保定O3污染較為嚴重;2014~2015年O3濃度與超標情況的月變化主要呈單峰型變化,峰值出現在5月;而2016~2017年為不規則雙峰型變化,峰值出現在5~6月和9月.與氣象因子的相關性表明:氣象要素對O3的影響具有明顯的季節差異,其中春、夏、秋季氣溫是影響O3濃度變化的主要因素,而在冬季相對濕度與風速為影響O3濃度變化的主要因素.此外,分析表明北京、天津、石家莊3大城市夏季形成高濃度O3的閾值明顯不同.

京津冀區域；O3濃度；O3污染；氣象因子

臭氧(O3)作為對流層中重要的痕量氣體成分,除少量來自于平流層的輸入外,主要是由人類活動而產生的氮氧化物(NO)、揮發性有機物(VOC)等前體物在一定的氣象條件下發生光化學反應而產生[1].近地面高濃度O3可使橡膠開裂,降低農作物產量,且對眼睛和呼吸器官有很強的刺激性,從而增加因呼吸系統疾病引起的死亡率[2-3].同時近地面O3是城市光化學煙霧和溫室氣體的主要成分,是破壞城市空氣質量、引起氣候變化的重要因子之一[4].因此,對O3的研究引起了國內外的廣泛關注[5-7].

隨著城市化、工業化和區域經濟一體化進程的加快,我國空氣污染特征也發生明顯的變化,從單一型大氣污染轉變為復合型大氣污染,城市O3污染問題也愈發突出[8].學者們從O3濃度的時空變化特征[9-10]、前體物VOC和NO的排放特征及與O3的相關關系[11-12]、O3與其它大氣污染物的關系以及與氣象要素的關系[13-17]等方面做了許多研究.目前,我國O3研究多集中在單個特定城市與環境本底地區[18].對于地面觀測的研究受到站點設置及實驗時間的約束,大多數研究集中于某地短時間的O3分析或者重大O3污染事件成因的研究[19-20],對于長時間序列、大尺度區域的研究較少.從2013年開始,生態環境部在74個城市(京津冀、長三角、珠三角區域及直轄市、省會城市和計劃單列市) 496個國控監測點位開展SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO、O3等6項污染物的實時監測,連續的近地面監測數據為研究大尺度O3的時空變化奠定了基礎.

京津冀區域是我國大氣污染防治的重點區域[21-24].研究表明,2013~2014 年京津冀地區O3日最大8h平均值第90百分位數濃度和O3超標天數比例連續2a遠高于長三角、珠三角區域和全國平均水平[22],另外,2014~2016年,赤道中東太平洋發生了一次超強厄爾尼諾事件,此次事件于2015年11月達到峰值,成為1951年以來最強的事件,對全球和中國氣候產生了顯著的影響[25],在這一特殊的氣候背景下,京津冀區域O3濃度變化應引起關注.本研究利用空氣質量新標準實施以來2014~2017年京津冀地區城市空氣質量在線監測數據和氣象觀測數據,對4a(2014~2017)京津冀地區O3濃度的變化規律、污染特征進行分析,探討氣象條件對O3污染形成的影響,對該區域O3超標的氣象閾值進行了分析,旨在為不同氣象背景下O3污染的控制與治理提供科學依據.

1 研究數據與研究方法

1.1 研究區域與數據

圖1 京津冀地區各監測站點分布

O3濃度數據來自國家生態環境部2014~2017年京津冀區域13座城市(圖1)最新逐日監測數據,根據《環境空氣質量標準(GB3095-2012)》[26]和《環境空氣質量評價技術規范(試行)(HJ663-2013)》[27]的O3濃度數據規范與標準,對O3數據的有效性進行篩選,將由于停電、儀器校準等原因造成的缺測或為零的部分時段O3數據剔除.有效統計共18802d,剔除191d.O3評價指標為日最大8h平均質量濃度,即由每個監測點(不含對照點) O3日最大8h算術平均質量濃度得出(用“O3-8h”表示).除了空氣污染數據外,文中用到的氣象數據為中國氣象局國家氣象信息中心提供的同時段地面臺站常規氣象觀測資料(包括日平均氣溫、日平均風速、日相對濕度),其中每個城市選用一個觀測臺站.

1.2 研究方法

以第90百分位O3-8h作為城市O3年度、月度、季度濃度大小及是否超標的判定指標,按照不同的時間尺度,進行時間序列和空間變化分析,并將O3-8h按照《環境空氣質量指數(AQI)技術規定》(HJ633-2012)[28]劃分為5個等級:優(1~ 100μg/m3)、良(101~160μg/m3)、輕度污染(161~ 215μg/m3)、中度污染(216~265μg/m3)和重度及以上污染(大于266μg/m3),統計各城市4a逐日的O3質量等級,分析2014~2017年京津冀區域內各城市O3污染物隨時間變化的分布特征及超標情況,并將O3-8h濃度監測數據與同時段的氣象參數(氣溫、相對濕度、風速)進行線性回歸分析,分析影響O3變化的氣象條件.

2 O3污染濃度時空變化特征

2.1 京津冀地區O3濃度年變化特征

如圖2所示,柱形表示京津冀區域各年份O3-8h計算量的平均值,誤差線上下限表示O3-8h計算量的最大、最小值.2014~2017年京津冀區域O3-8h整體呈上升趨勢,年均濃度分別為91,90,94, 109μg/m3,增長率為4.50μg/m3.從各百分位O3-8h來看,2014~ 2017年京津冀區域第25、50、95百分位O3-8h逐年上升;其余百分位O3-8h均在2015年有所下降,為4a中最低值,2016、2017年逐漸上升.高百分位上的O3-8h相比低百分位上升速率較快,其中第95百分位O3-8h增加最多,平均每年增加8μg/m3.除O3-8h最小值呈微弱的波動下降趨勢(平均每年減少0.63μg/m3)外,O3-8h平均、最大值、也呈波動上升的變化趨勢,且2017年達最高.

圖2 2014~2017年京津冀區域O3-8h各百分位濃度變化

第90百分位O3-8h被用于評價城市不同時間尺度內O3是否超標,根據《環境空氣質量評價技術規范(試行)》( HJ663-2013)[27]規定:當城市年(月或季度)第90百分位O3-8h大于160μg/m3時,該城市O3超標.如圖3所示京津冀區域內O3超標城市數量隨年份的變化依次為7,8,9,13個,即到2017年,13座城市第90百分位O3-8h均超過二級標準,可見區域內污染程度逐漸加重.這里2014、2015年的O3超標城市數量與程麟鈞等[29]的研究結果略有不同,可能與數據后期的訂正有關.2014~2016年第90百分位O3-8h最高的城市是北京,分別為199,201,200μg/m3, 2017年第90百分位O3-8h最高的城市是保定,為223μg/m3.從圖中可以看出與前3a相比,2017年除北京和承德O3-8h第90百分位值略有下降以外,其余城市濃度均表現出明顯增加,與2014年相比提升幅度最大的城市是邢臺,濃度上升了59μg/m3.總體來看O3污染嚴重的城市為北京、唐山、滄州、廊坊、保定、衡水、承德,2014~2017年連續4a O3超標,其中北京和保定尤為嚴重;而天津、邢臺、秦皇島、邯鄲僅2017年轉為超標;石家莊和張家口從2016年開始出現明顯的超標.綜合來看,盡管每個城市O3的濃度變化趨勢及超標情況都有所不同,但O3濃度與超標程度的上升與加重是整個京津冀區域內多數城市的特點,具有明顯的區域一致性.

圖3 2014~2017年京津冀區域城市第90百分位O3-8h

由圖4可知,廊坊、張家口、唐山(圖略)O3濃度在不同百分位基本呈逐年增加趨勢;石家莊、保定、秦皇島、天津、滄州、邢臺、衡水、邯鄲O3各百分位濃度先降后升,除保定外,其他城市2015年各百分位的O3-8h均下降,2016年開始逐漸上升.保定在2016年下降,之后上升.承德、北京各年份各百分位的O3-8h相對穩定.

圖4 2014~2017年各城市O3-8h各百分位濃度分布

2.2 京津冀地區O3污染年變化特征

如圖5所示, O3達標(優、良等級)的頻率較高,O3超標(輕度污染、中度污染、重度污染)的頻率較低.其中,優等級天數占比逐年下降,從2014年的62.06%下降到2017年的51.84%,良等級天數占比逐年增加,輕度、中度和重度污染天數占比也均增加,說明O3的等級隨年份的增長從優等級向良級別和污染級別移動.從京津冀區域的超標情況來看,4a的超標天數依次為584,522,646,935d.2015年比2014年的超標天數少,之后2a呈迅速上升趨勢,這與前面第90百分位O3-8h變化一致.另外,2017年較之前3a超標天數有很大漲幅,其中中度和重度污染在2017年分別較2016年增加178和53d.對比2016年、2017年京津冀區域O3污染等級天數占總超標天數的比率,發現輕度污染的占比從87%減少至66%,而中度污染的占比從13%增加至28%;重度污染的占比從1%增加到6%.由此可見,在O3超標的情況下,高值區濃度天數在逐漸增加,中度、重度污染的猛增是造成超標天數跳躍增長的主要原因.由于光化學反應比較復雜,造成這一結果不僅與O3的前體物濃度及其他污染物濃度變化情況息息相關,也受到氣象條件的影響,為此在后續的研究將對這一問題進行重點分析和研究.

圖5 2014~2017年京津冀區域O3質量等級占比

2.3 京津冀地區O3-8h及O3污染月變化特征

研究表明,一些北方城市O3濃度的月變化特征呈單峰型;而一些南方城市的O3濃度月變化特征則呈現雙峰型.本研究結果與之相比略有差異.如圖6所示,2014、2015年O3濃度月變化呈單峰型,與其他北方城市相似;而2016、2017年O3濃度月變化呈不規則的M型,出現2個峰值,在6月達到高峰值后,9月稍有反彈,分別比8月第90百分位O3-8h高出24,2μg/m3.這可能與其他大氣污染物的濃度變化有關.從月際變化來看,2014~2017年6、9月的第90百分位O3-8h逐年上升.同時也可以看出O3-8h濃度的季節特征十分明顯,呈夏季>春季>秋季>冬季的特點,秋、冬季明顯較低,且4a變化趨勢一致.

區域內平均每月的超標情況與第90百分位O3-8h的變化規律基本一致,且2016、2017年9月的超標天數反彈更加明顯.總體來說,5~9月的O3污染最為嚴重,其中6月超標天數最多(10~20d),從10月開始O3超標天數迅速下降,超標天數平均不到2d.11月~次年2月,無O3超標天氣.可見,超標現象主要出現在春、夏和秋季,且夏季>春季>秋季.進一步比較2014~2017年京津冀區域季節O3等級占比,表明4a間優級別主要出現在冬季,秋季次之,其占季節總天數的比值分別為98.50%,75.55%;良級別主要出現在春、夏2季;輕度、中度、重度污染占比最多的季節均為夏季(表1).

圖6 2014~2017年京津冀地區第90百分位O3-8h與超標天數月變化

實線:第90百分位O3-8h,虛線:O3超標天數

由于夏季O3超標情況嚴重,所以對2014~2017年夏季各城市超標天數進行統計分析,如圖7所示,其變化規律分為3種類型:第一類為張家口、秦皇島,2座城市的夏季O3超標天數隨年份的增加而遞增,且增長率隨年份而升高,2017年夏季增加的超標天數相對于前3a來說最多;第二類為北京、承德市,夏季O3超標天數基本隨年份緩慢減少;第三類為京津冀中部及南部的9座城市,它們夏季O3超標天數隨年份的變化均為先減后增的特點,但不同城市間的超標情況有所不同,保定、衡水2014年夏季的O3超標天數最多,其他城市2017年夏季的O3超標天數比前3a要多.

表1 2014~2017年京津冀區域季節O3等級占比(%)

圖7 2014~2017年夏季城市O3超標天數

2.4 O3與其他環境因子的關系

為進一步探究2017年O3濃度較高的原因,對4a中細顆粒物(PM2.5)及O3前體物的濃度變化進行分析,由于當前常規環境監測只可監測CO與NO22種O3前體物,所以僅針對這2種氣體濃度進行分析.結果表明:2014~2017年京津冀區域PM2.5呈逐漸下降趨勢,2014、2015年年均濃度分別為91,76μg/m3,超過國家二級標準(75μg/m3),而2016、2017年年均濃度下降到二級標準以下,分別為70,64μg/m3,表明PM2.5經過管控治理已有明顯成效.O3與PM2.5的皮爾遜系數為-0.362,且通過顯著性檢驗.作為不同類型的污染物,O3和細顆粒物之間可能存在多重相互影響的途徑.Li等[13]指出,2013~2017年影響中國華北O3濃度污染不斷加重的一個重要因素是PM2. 5濃度減少40%.由于PM2. 5濃度的下降減少了對O3的前體物HO2和NO2、NO3、N2O5的非均相吸收,導致O3濃度下降.所以2017年京津冀地區O3污染加重的原因與PM2. 5濃度的下降密不可分,區域內復雜的物理化學機制,PM2.5、O3相互交叉影響,為未來管控治理增添難度.4a間NO2與CO濃度也呈微弱下降趨勢,平均每年減少0.40μg/m3,0.05mg/m3,如圖8所示, CO、NO2、PM2.5的月均濃度變化趨勢和O3相反,變化規律基本呈現U型,即冬高夏低的變化特點,主要是因為冬季屬于采暖期,受燃煤等的影響,三者濃度高于其他季節,并且CO、NO2一次污染物在冬季轉化效率較低,使得濃度升高,從氣象角度考慮,冬季逆溫層較厚,地面氣溫低,太陽輻射較弱等氣象條件也導致O3前體物濃度與PM2.5的積累.O3與NO2、CO的皮爾遜系數分別為-0.524、-0.528.這與許多城市中的結論基本一致[30].一般情況下,京津冀地區城市主城區及近郊區O3生成主要受VOC控制,而在遠郊區縣和農村地區O3生成對NO的變化更加敏感[22].并且在O3重污染過程中光化學敏感性會隨其反應進程發生改變[31],所以,對NO排放進行嚴格管控,同時推動VOCs治理,減少VOCs排放量是降低京津冀區域O3污染的有效措施.

圖8 2017年京津冀地區O3、PM2.5、NO2、CO濃度月度分布

2.5 O3與氣象因素相關性分析

產生高濃度O3需要一定的氣象條件,氣象因素在O3的源匯反應、區域輸送與累積中起重要的作用[32].表2為2014~2017年京津冀區域O3與各氣象要素的相關關系.計算Spearman相關系數可知,京津冀區域4a全年O3與日均氣溫、日均風速呈正相關關系,與相對濕度呈負相關關系.相關系數均通過雙尾0.01水平的顯著性檢驗.四季中,春、夏、秋季氣溫與O3濃度的相關性較高,相對濕度和風速次之.夏季O3濃度與氣溫的相關性低于春、秋兩季,造成這一結果的原因可能是O3濃度的變化受多種因素影響,除排放和氣象條件外,還受到人為調控的影響,2013年以來,我國實施了較為嚴格的大氣污染防控措施.此外,劉長煥等[33]指出,2007~2016年京津冀春季太陽總輻射顯著上升,這可能是春季氣溫與O3濃度的相關系數高于夏季的原因之一.而在冬季,氣溫與O3濃度的相關系數不高,此時相對濕度與風速為影響O3濃度變化的主要因素.為了進一步研究氣象因素大小對O3濃度的影響,下面將氣溫、相對濕度、風速分為不同范圍,討論O3超標的氣象閾值條件.

表2 京津冀區域O3與氣象要素的相關關系

注:*表示相關性不顯著;其余均通過0.01的顯著性檢驗.

圖9 2014~2017年京津冀區域不同溫度范圍內O3-8h和超標率

表3 2014~2017年夏季不同氣溫下的超標率和O3-8h均值

2.5.1 氣溫 氣溫是反映太陽輻射強弱的重要指標,氣溫的四季變化與O3濃度的季節變化相對應,夏季氣溫最高,O3濃度較大,冬季與之相反.梁蘇潔等[34]指出,盛夏和初秋時,京津冀地區氣溫都呈增暖的變化.2017年我國全國氣溫較常年偏高0.84℃,為1951年以來第3高值,四季氣溫均偏高[35].2017年京津冀夏季平均氣溫(日最高氣溫335℃)日數比2016年多13.15d.導致2017年O3濃度偏高.從圖9可以看出,隨著氣溫的升高,O3-8h與O3超標率顯著上升,且增長速度越來越快.當氣溫低于10℃時,O3均達標;氣溫在10~15℃范圍里,只有極少數樣本超標,超標率僅為1.25%;之后超標率有明顯增加,到溫度高于30℃時,超標率達到最高值,為60.97%.可見隨著氣溫的升高,O3污染日趨嚴重.這是因為在高溫條件下,光化學反應速率加快,同時生物排放及前體物濃度也增加,兩者共同導致高濃度O3的產生.此外,對京津冀區域和北京、天津、石家莊3個省會城市的分析表明,夏季區域內3座城市的平均氣溫集中在20~30℃內,氣溫越高,O3-8h均值與超標率越大,當氣溫高于20℃時,無論在哪個溫度等級范圍內,北京的超標率明顯較其它2座城市高,說明北京夏季O3污染的問題需要高度關注(表3).

圖10 2014~2017年京津冀區域不同相對濕度范圍內O3-8h和超標率

表4 2014~2017年夏季不同相對濕度下的超標率和O3-8h均值

2.5.2 相對濕度 水汽不僅能通過水相變化不斷吸收和放出能量,還可以與O3發生反應,是消耗近地面O3的方式.反應所生成的自由基是光化學反應中的重要因子[36].從圖10可看出,隨著相對濕度(RH)的增加,京津冀區域O3-8h均值及超標率呈現先增加后減小的變化趨勢,這與李全喜等[37]對蘭州市區O3與RH關系的研究結果基本一致.當RH低于50%時,O3-8h均值逐漸增加;RH在50%~60%的范圍內O3-8h均值出現峰值,為108μg/m3;后隨著RH的增加,O3-8h均值逐漸減少.超標率也有相同的變化規律,當RH在50%~60%的范圍時,超標率最大,為21.9%.當RH>90%的時,超標率極低,不到1%.這種變化趨勢是由于水汽對光化學反應的影響而產生的,水汽是產生云的必要條件,當RH太高時容易形成云,從而減少到達地面的紫外線光強,影響光化學反應的發生,減少O3生成.

如表4所示,夏季京津冀區域O3在不同RH范圍內的變化與之前全年的變化趨勢相似,而3座城市O3-隨RH的變化規律有所不同.北京、石家莊O3-8h均值與超標率隨著RH的增加先增后減;而天津O3-8h均值與超標率隨RH的增加而減少,呈負相關關系,姚青等[38]的研究也有相同的結果.每座城市出現最大O3-8h均值和最高超標率的RH范圍是:北京出現在60%

圖11 2014~2017年京津冀區域不同風速范圍內O3-8h和超標率

2.5.3 風速 王燕麗等[39]研究指出,京津冀13個城市O3污染受傳輸貢獻顯著,而受本地源貢獻相對較小.京津冀地區O3-的輸送路徑、輸送強度除受地理位置、排放特征的影響外,還受風的影響.風速(WS)主要通過影響大氣對污染物的稀釋與輸送速率,對一次污染物濃度產生影響,但對二次污染物O3來說,風速的作用比較復雜[40].從圖11可以看出,當WS￡3m/s時,京津冀區域O3-8h均值及超標率隨著風速的增大表現出明顯升高的情況,在2

表5 2014~2017年夏季不同風速下的超標率和O3-8h均值

3 結論

3.1 2014~2017年京津冀區域O3-8h 整體上呈上升趨勢,增長率為4.50 μg/m3.區域內整體O3污染加重,到2017年區域內13座城市O3均超標;其中北京、保定O3污染與區域內其他城市相比較為嚴重.此外,京津冀區域O3超標天數在2015年有所減少,之后2a遞增,2017年超標天數達最多.在O3超標的情況下,高值區濃度天數在逐漸增加,中度、重度污染的猛增是造成超標天數跳躍增長的主要原因.

3.2 從O3濃度及超標率的月、季變化看,春、夏兩季是京津冀區域O3濃度和超標天數出現最多的季節,其中2014~2015年O3濃度與超標情況月變化主要呈單峰型變化,峰值出現在5月; 2016~2017年為不規則雙峰型變化,峰值出現在5~6月和9月.除北京、承德、保定、衡水外,其余9座城市2017年夏季O3超標天數均為最多.

3.3 通常情況下,當溫度氣溫高于30℃,RH在50~ 60%, 2

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Characteristics of ozone and its relationship with meteorological factors in Beijing-Tianjin-Hebei Region.

WANG Mei1, ZHENG You-fei1,2, LIU Yan-ju3*, LI Qiao-ping3, DING Yi-hui3

(1.School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China；2.Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, Jiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China；3.National Climate Center, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China)., 2019,39(7)：2689~2698

Based on the O3-8h data of 13 cities in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2017, the temporal variation and pollution characteristics of O3were analyzed. In addition, the relationship between the O3concentration and the meteorological factors was studied by combining with the meteorological data of the same period. O3-8h in Beijing-Tianjin-Hebei region increased from 2014 ~2017, with an average annual increase of 4.50μg/m3.O3pollution situation in the whole region aggravated, especially in Beijing and Baoding. The monthly O3concentration andthe over-standard situation mainly presented single-peak variations in 2014~2015, with the maximum in May. However, the irregular double-peak variations were found in 2016~2017,showing one peak value during May to June and the other in September. The correlation between O3concentration and meteorological factors indicated that the influence of meteorological factors on O3had obvious seasonal differences. In spring, summer and autumn, the temperature was the main factor affecting O3concentration, while the relative humidity and wind speed were the main factors in winter. Besides, it is indicted that the thresholds for the formation of high O3concentration in Beijing, Tianjin and Shijiazhuang were different in summer.

Beijing-Tianjin-Hebei region；O3concentration；O3pollution；meteorological factors

X511

A

1000-6923(2019)07-2689-10

王 玫(1996-),女,山西原平人,南京信息工程大學大氣物理學院碩士研究生,主要從事大氣環境研究.

2018-12-07

總理基金大氣污染控制項目(DQGG0104)

* 責任作者, 正研級高工, liuyanj@cma.gov.cn