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低溫等離子體凈化苯甲酸廢水研究

2019-08-02 07:33:28榮俊鋒李泰廣史同上談德偉何媛陳金缽張創
應用化工 2019年7期
關鍵詞:影響實驗

榮俊鋒,李泰廣,史同上,談德偉,何媛,陳金缽,張創

(安徽理工大學 化學工程學院,安徽 淮南 232001)

含苯甲酸廢水直接排出會對環境產生很大威脅[1]。苯甲酸降解主要采用吸附法和生物法,吸附法處理能力不大[2];生物法菌種獲取困難,培養周期長[3]。因此,該類廢水處理難度較大。

低溫等離子體技術兼具高能電子輻射、O3氧化和紫外光解3種效能,通過放電產生活性粒子,攻擊有機物發生系列反應,使其變為小分子,進而降解為CO2和H2O,在水處理領域應用廣泛。介質阻擋放電、電暈放電、輝光放電等都能產生低溫等離子體,其中介質阻擋放電穩定、電子密度高、能量強是近年來廢水治理領域的研究熱點[4-8]。

本文采用介質阻擋放電產生低溫等離子體的方法凈化苯甲酸廢水。

1 實驗部分

1.1 藥品與儀器

苯甲酸、氫氧化鈉、鹽酸、重鉻酸鉀、硫酸亞鐵銨、硫酸銀均為分析純。

等離子體水處理反應器,自制(反應器殼體為圓筒形有機玻璃,內徑90 mm,壁厚6 mm,高200 mm。反應器頂部開三個孔,中心孔孔徑3 mm,插入正極銅針電極,銅針長250 mm,直徑3 mm,一端磨尖用于放電;左孔為壓縮空氣曝入孔,孔徑5 mm,曝入的壓縮空氣既能為反應體系提供溶解氧,又能起到攪拌效果;右孔孔徑15 mm,接回流冷凝器回收蒸發的水分。底部鋁板網(直徑80 mm,厚1.2 mm)固定于反應器外側,作為負極);TDGC2接觸調壓器;DD862集成式(功率、電壓、電流)數顯儀表;P096652C等離子體電源;DF-II數顯集熱式磁力攪拌器;P6015A高壓探頭;TDSl0128B數字式示波器;PTF-A電子天平;DZ-3030B空氣壓縮機;HCA-100標準COD消解器。

1.2 實驗方法

按圖1連接各實驗裝置部件[9-10],取200 mL濃度1.5 g/L模擬苯甲酸廢水置于反應器內,接通等離子體電源,打開回流裝置,調節接觸調壓器,進行放電實驗,在正、負極之間,絕緣有機玻璃和苯甲酸廢水充當放電介質,形成介質阻擋放電,產生具有高能活性的低溫等離子體降解廢水中的苯甲酸。對放電電壓、放電時間、苯甲酸廢水濃度、pH值等參數進行調整。在不同反應條件下取樣,采用重鉻酸鉀法(HJ 828—2017)測定溶液COD值,計算COD降解率。

其中,COD0為苯甲酸廢水初始COD值,COD為凈化后苯甲酸廢水COD值。

圖1 實驗裝置原理圖Fig.1 Schematic diagram of experimental set-up

1.交流電源;2.調壓器;3.集成數顯儀表;4.等離子體電源;5.壓縮空氣曝入口;6.回流冷凝器;7.針板式DBD反應器;8.磁力攪拌器;9.高壓探頭;10.數字示波器

2 結果與討論

2.1 苯甲酸溶液濃度對COD降解率的影響

調整放電電壓400 kV、放電間距5 mm,分別對濃度為0.1,0.5,1.0,1.5,2.0 g/L苯甲酸溶液200 mL 放電處理2.0 h。計算COD降解率,結果見表1。

表1 苯甲酸濃度對COD降解率影響

由表1可知,模擬苯甲酸溶液濃度選擇1.5 g/L時,COD降解率最高。

2.2 放電時間對苯甲酸溶液COD降解率的影響

調整放電電壓400 kV、放電間距5 mm,濃度1.5 g/L 苯甲酸溶液200 mL,放電時間對COD降解率的影響見圖2。

圖2 放電時間對苯甲酸溶液COD降解率的影響Fig.2 Effect of discharge time on the degradation rate of COD in benzoic acid solution

由圖2可知,隨著放電時間延長,COD降解率呈現上升趨勢,>2.0 h時,上升幅度減小。可知放電時間2 h,苯甲酸廢水處理效果較好。

2.3 放電電壓對苯甲酸溶液COD降解率的影響

調整放電間距5 mm,對濃度為1.5 g/L苯甲酸溶液200 mL在電壓400,450,500 kV條件下放電2.0 h,放電電壓對苯甲酸溶液COD 降解率影響見表2。

表2 放電電壓對苯甲酸溶液COD降解率的影響

由表2可知,放電電壓在400 kV時不易被氧化和發生電壓擊穿[11-12],處理效果相對較好。在放電過程中,電功率主要有以下幾個方面的消耗:產生等離子體、電路設備的功率消耗以及水樣水溫和放電反應器溫度的上升[13-15]。所以電壓的升高會提升單位空間等離子體的密度和活性,提高COD降解率,同時電路設備和反應器的消耗也會相應增加。綜合考慮,電壓400 kV時處理效果較好。

2.4 pH對苯甲酸溶液COD降解率的影響

放電電壓400 kV、放電間距5 mm條件下,濃度1.5 g/L苯甲酸溶液取200 mL,調節pH,然后放電 2.0 h。分析苯甲酸溶液COD值,并計算COD降解率,結果見圖3。

由圖3可知,pH為1時處理效果最差,這是因為酸性條件下苯甲酸不易被降解;pH為7時,COD降解率最高;在pH為8時,弱堿環境下苯甲酸性質較為穩定,不易被降解;在弱酸性環境下,苯甲酸性質相對不穩定,降解效果較好。

圖3 pH對苯甲酸溶液COD降解率的影響Fig.3 Effect of pH on the degradation rate of COD in benzoic acid solution

2.5 正交實驗

在單因素實驗基礎上,以苯甲酸溶液濃度、通電電壓、放電反應時間、苯甲酸溶液pH值為因素,各取3個水平,COD降解率為指標,進行正交實驗。因素與水平見表3,結果見表4。

表3 正交實驗因素水平

表4 L9(34)正交實驗結果

由表4可知,影響苯甲酸溶液COD降解率因素主次順序為:苯甲酸溶液pH值>苯甲酸溶液濃度>放電時間>放電電壓。優方案為A3B3C1D2,即苯甲酸溶液濃度1.5 g/L,溶液pH值6,放電電壓410 kV,放電時間2.0 h。做驗證實驗,COD的降解率達到65.59%,所以處理苯甲酸廢水的最優條件為:苯甲酸溶液濃度1.5 g/L,溶液pH值6,放電電壓410 kV,放電時間2.0 h。如將該方法和傳統Fenton氧化法以及絮凝劑相結合可能達到更好的凈化效果。

3 結論

低溫等離子體處理苯甲酸廢水的最佳條件為:放電電壓410 kV,放電時間2.0 h,苯甲酸溶液濃度1.5 g/L,溶液pH值為6。在此條件下,COD的降解率達到65.59%。

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