核電站一回路核素測量的優化

□歐陽宇修

一、一回路核素簡介

原子由原子核與核外電子組成。原子核由質子與中子組成。當核燃料中鈾-235的原子核受到外來中子轟擊時，一個原子核會吸收一個中子分裂成兩個質量較小的原子核，同時放出2～3個中子。這裂變產生的中子又去轟擊另外的鈾-235原子核，引起新的裂變。如此持續進行就是裂變的鏈式反應。這種裂變方式是隨機的，裂變產物中包括近40種元素，約200種不同的核素，絕大多數的核素都是有放射性的，衰變的子核多半也是放射性的[1]。另外，裂變產生的中子使得反應堆冷卻劑自身水中的雜質和添加劑以及結構材料的腐蝕產物被活化而產生中子活化產物。這些活化產物和部分裂變產物使主冷卻劑系統及相關的處理系統受到污染，是核電站放射性的主要來源。

二、一回路核素測量的優化

在此次實驗中對一回路主要核素的測量采用的是美國堪培拉公司生產的數字化伽瑪譜儀系統，該套譜儀采用了自動極零補償、自動基線恢復、虛擬示波器、全數字化等多項技術，且有體積小、操作簡便等優點。

一回路樣品的測量結果會受到很多因素的影響，從取樣開始到制樣測量，每個環節都有可能給最后的結果帶來偏差。不準確的結果會讓人們對機組的狀態作出錯誤的判斷，這會帶來很多或大或小的麻煩。為了避免這種問題的發生，要不斷對一回路核素的測量進行優化，以確保測量的準確性。下面將從問題的出現，分析，到最后解決問題，來討論對一回路核素測量的優化。

(一)問題描述。核電站對于一回路核素的分析方法如下：將一回路冷卻劑樣品取回實驗室后，立即精確量取10mL樣品裝入500mL的馬林杯中，加水稀釋至500mL后，蓋上蓋子密封。放置半小時后，用高純鍺伽瑪譜儀測量1,800秒。長期分析實驗中發現這種分析方法過于簡單，只能夠測量出一些活度濃度較大的核素，不能測出活度濃度較低的一些長半衰期核素。

(二)分析思考。要測量準確的測量一回路里的所有核素，就要先了解各種核素的半衰期特點和時間對于測量這些核素的影響。這里的時間包括兩個時間：一是樣品的測量時間；二是樣品的放置時間。

測量時間的長短會對測量結果有很大的影響。如果測量時間太長，一些短壽命的核素容易衰變，而且浪費時間，而測量時間太短，則易造成探測限抬高。因為γ譜儀探測系統的最小探測限(MDA=[a+(b+c(counts)1/2]/(Live time (Eff(Yied))除了與樣品計數、本底計數有關外還與樣品測量的活時間(Live time)有關。活時間越短，系統的最小探測限就越大，使一些可能有的放射性核素由于MDA的增大而沒有被探測到。

一回路樣品放置時間的長短同樣對結果有著一定的影響。由于反應堆冷卻劑系統中的放射性核素相當復雜，既有短壽命的核素，又有長壽命的核素，而短壽命的核素往往放射性比較強，放置時間不夠會就會對其他核素的測量產生影響。

(三)了解測量時間和放置時間對樣品中各種核素的影響實驗。用干凈的取樣瓶取150ml左右的一回路樣品迅速帶回實驗室，精確量取100ml裝入一個新的馬林杯中，加除鹽水稀釋至500ml刻度線，蓋上蓋子密封好。放置4個小時后測量一次結果，1天后，2天后，3天后分別再測量一次結果，每次測量時間4個小時，最后再加測一次8個小時的分析。實驗的分析結果如表1所示。

從實驗結果可以看出，半衰期短的核素放置時間長了之后就測量不出來了，如132I、135I、41Ar等放置24小時以后就都是未檢出了，一般來說，放置時間超過三個半衰期基本就會測量不到了。同時，還發現有些核素之前都測量不到，但在放置一段時間后又測量出來了，如54Mn在放置24小時后的每次測量都檢出了，51Cr、58Co、60Co在放置三天后的8小時測量中檢測出來了。不難發現這些長時間放置才能檢出的都是中子活化產物，它們都有著半衰期長，放射性活度不高的特點。由于活度低，它們的在伽馬譜儀上的特征峰會就被其他活度高的核素的峰或是康普頓平臺所掩蓋，而測量不出來。但放置三天后，短壽命核素都衰變沒了，高活度的核素的活度也變低了，康普頓平臺也比之前要低，所以這些低活度的活化產物就能被測量出來。從測量時間來說，因為活度低，所以必須用長時間的測量來降低儀器的MDA(最小探測限)。實驗中放置3天測量4小時未檢出，51Cr、58Co和60Co，而測量8小時檢出了，就是這個原因。

表1 實驗數據

(四)優化措施和實施效果。為了優化一回路核素的測量，提高所有核素測量的準確度。將一回路所有監測的核素分成兩個組分別來進行測量。第一組核素是由裂變產物(131I～135I、85mKr、87Kr、88Kr、133Xe、135Xe、134Cs、137Cs、138Cs)和42K,24Na，41Ar組成；第二組由51Cr、54Mn、59Fe、58Co、60Co、110mAg、122Sb、124Sb等腐蝕活化產物組成。第一組核素活度濃度相對較大，大多數核素的半衰期也較短，所以還是采取之前取10mL，放置半小時后測量1,800秒的方式進行測量；而第二組核素活度濃度都不大，半衰期都很長，經試驗后，采取取樣25mL，放置72小時后，測量8小時的方式進行測量分析。

經過優化后的測量方案，既能保證在測量裂變產物對燃料包殼完整性的監測，也能更準確地測量活度濃度低的腐蝕活化產物，以便了解機組一回路的腐蝕情況。

三、結語

在一個核電站的運行過程中，由于核燃料的裂變和中子的活化作用會產生多種多樣的放射性核素，它們就是放射性的主要來源。機組安全穩定運行的一個重要任務就是要保證這些放射性核素的可控，因此，對于核電站控制管理人員來說，測量這些一回路核素有著很多重要的意義。比如：第一，對一回路不同工況下放射性趨勢的監測跟蹤，確保一回路放射性在運行限值內安全運行；第二，通過對氣體裂變產物(85Kr、87Kr、133Xe、135Xe等)和揮發性裂變產物(131I、132I、133I、134I、135I等)的測量，對燃料棒的破損情況進行輔助的判斷；第三，通過對腐蝕活化產物(51Cr、54Mn、59Fe等)的測量，可對機組的腐蝕情況和趨勢進行跟蹤；第四，通過監測一些對輻射劑量起主要貢獻的核素(58Co、60Co等)來控制這些源項對集體劑量的貢獻。一回路核素的測量意義非凡，但測量過程卻容易受到各種因素影響，導致結果偏差或儀器故障。為此，本文從制樣時間和測量時間這兩個方面的問題出發進行分析思考，實驗論證，并提出改進措施。通過發現并解決這些實際的問題來對一回路核素測量過程進行優化，以減小測量結果的偏差。對化學測量分析來說，絕對準確值是不可能測得的，只能努力去減小與絕對準確值的誤差，本文主要討論的是一種通過分析思考，實驗論證來解決問題的方法，只有掌握正確的方法才能以不變應萬變，去解決各種可能出現的問題。