氣象條件對天津冬季低層大氣中PAN濃度的影響

姚 青,馬志強,劉敬樂,王曉佳,楊健博,蔡子穎,韓素芹

氣象條件對天津冬季低層大氣中PAN濃度的影響

姚 青1,2*,馬志強3,劉敬樂2,王曉佳1,楊健博2,蔡子穎1,韓素芹2

(1.天津市環境氣象中心,天津 300074；2.天津市氣象科學研究所,天津 300074；3.京津冀環境氣象預報預警中心,北京 100089)

采用在線儀器監測分析2017年冬季天津氣象鐵塔220m觀測平臺大氣中過氧乙酰硝酸酯(PAN)的體積濃度,并結合污染物資料、氣象觀測資料和后向軌跡分析造成PAN高值的影響因素.觀測期間天津城區大氣中PAN的體積濃度平均值為(0.57±0.54) ×10-9, PAN體積濃度存在2個峰值,大體上對應著2次重污染過程. PAN與O3間不存在明顯的相關性,但與PM2.5質量濃度相關性較好,表明光化學反應并非影響冬季PAN濃度的唯一因素,后向軌跡的聚類分析以及改進的靜穩指數顯示遠距離輸送和本地積累對PAN濃度的時空分布發揮了較大作用.對觀測期間一次重污染天氣過程中溫度、相對濕度和風的垂直廓線,以及混合層厚度等氣象條件的分析表明,PAN濃度上升既受到區域輸送影響,也與靜穩天氣下的污染物積累有關.

過氧乙酰硝酸酯(PAN)；邊界層；后向軌跡；重污染過程；天津

過氧酰基硝酸酯(PANs)是一類重要的揮發性有機物(VOC),在大氣化學反應過程中扮演著重要角色.PANs主要包含過氧乙酰硝酸酯(PAN)和過氧丙酰硝酸酯(PPN)2個物種,其中PAN是光化學煙霧的重要特征污染物,最早在洛杉磯光化學煙霧事件中被發現[1]. PAN除了作為光化學污染物外,同時還是大氣中NO重要的匯[2],在城市等污染地區,NO通過一系列反應生成PAN,當PAN隨大氣被輸送到相對清潔地區,遇熱又會分解釋放出NO2,該方式是清潔地區NO的重要來源,進而影響這些地區的光化學反應過程[3-6].O3和PAN均是重要的大氣光化學反應產物,但是地面O3變化趨勢還會受到平流層輸送的影響,而PAN只能通過光化學反應產生,因此PAN是更有說服力的光化學反應指示產物[7].PAN在大氣中的壽命主要受到溫度以及NO/NO22個因素的影響,在對流層上部的溫度條件下,PAN壽命長達幾個月[8],可以進行全球范圍的遠距離傳輸.

近年來隨著東亞地區污染物排放增加,PAN的長距離輸送影響日益顯著[9-10], Liu等[2]的研究表明邊界層以上PAN的生成對地面的貢獻超過50%.近年來隨著觀測范圍逐漸擴大和研究不斷深入,中國有關PAN的研究取得了不少成果[11-17],尤其京津冀及其周邊區域,近年來PM2.5逐年下降,但是光化學污染卻呈快速加劇態勢[14].Tao等[13]的研究表明京津地區PM2.5污染期間,邊界層以上的光化學反應存在明顯加強,.

Liu等[15]在濟南地區的研究認為PAN主要來自于霧霾期間靜穩天氣的本地積累以及較為活躍的大氣光化學反應生成,在較弱光照條件下仍可能形成較強的光化學污染.Qiu等[17]的數值模擬表明,周邊地區的區域輸送是造成2017年2月北京的一次霾過程中高PAN污染的主要原因.國內有關PAN的研究采樣點都集中在地面或建筑物頂部,位于近地層內,易受到下墊面的影響.本研究利用高度為255m的天津氣象鐵塔,搭建采樣高度為220m的塔層采樣系統,將樣氣通過采樣管導入位于地面站房內的在線監測設備內準實時觀測,這一觀測手段可有效降低下墊面的影響,有助于分析本地PAN污染成因,更好為大氣光化學污染研究和治理提供技術支撐.

1 材料與方法

本研究采樣點位于中國氣象局天津大氣邊界層觀測站(北緯39°06',東經117°10',海拔高度2.2m,臺站編號:54517),該站點位于天津市城區南部,其北距快速路約100m,東臨友誼路-友誼南路,西面和南面主要為住宅區,已開展逾30a的梯度氣象觀測和多年大氣環境觀測.

采用聚光科技(杭州)股份有限公司生產的PANS-100在線氣相色譜分析儀測量PAN體積濃度,該儀器以采樣泵為動力,通過控制程序可使氣體樣品進入柱溫箱模塊進行分離,分離后的組分被帶入到ECD檢測器,輸出電信號由數據捕集程序記錄/輸出,得到PAN檢測結果,時間分辨率為5min,檢出限0.02×10-9,重現性￡3%,觀測前后各標定一次.觀測儀器放置在塔下觀測站房內,氣象鐵塔220m觀測平臺處空氣通過GAST泵(流量18m3/h)和特氟龍管線(內徑32mm)抽入站房.考慮到沒有直接可用的PAN標氣,采樣前采用O3和NO2的標氣對100m特氟龍管線進行測試,濃度偏差在1%以內,氣體在管線內的滯留時間<20s,因此可忽略該管線對PAN和其他氣體因吸附和化學轉化造成的損失.該方法已應用于2017年夏季同一地點的采樣分析中[18].

環境空氣質量資料采用天津市生態環境監測中心發布的資料,本文采用天津市城區6個國控站點的平均值,這些站點一般位于地面或低層建筑頂部.220m處溫度、相對濕度、風速和風向資料來自于氣象鐵塔梯度氣象觀測系統,采用中環天儀(天津)氣象儀器有限公司生產的DZZ6型自動氣象站觀測,太陽短波輻射采用荷蘭Kipp&Zonen公司的CNR4凈輻射傳感器進行測量,所有數據均通過數據質控和訂正.應用美國國家海洋和大氣局(NOAA)等研發的,提供質點軌跡、擴散及沉降分析使用的綜合模式HYSPLIT(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php)分析天津氣流后向軌跡,軌跡模式所采用的氣象資料是美國國家環境預報中心(NCEP)的全球分析資料,并經過美國國家海洋和大氣管理局空氣資源實驗室(NOAA-Air Resources Laboratory)的預處理模塊轉化成模式所需要的格式.混合層厚度資料由WRF/Chem3.5模式計算得到,氣相化學過程采用CBMZ機制,氣溶膠過程采用MOSAIC模型,主要物理過程設置見文獻[19].選取2m相對濕度、10m風速、海平面氣壓、24h變壓、1000hPaV分量風速、925hPa垂直風速、700hPa風速、700~1000hPa位溫差和混合層厚度10個氣象要素構建適合天津地區的靜穩天氣綜合指數(SWI)[20],該指數已用于評估2000~ 2015年天津地區PM2.5氣象擴散能力.

2 結果與討論

2.1 PAN與主要大氣污染物的濃度變化特征

圖1為2017年11月15日~12月5日天津城區大氣中PAN,O3,NO2, CO和SO2體積分數,以及PM2.5和PM10質量濃度的逐時分布狀況, O3,NO2, CO和SO2體積分數由相應質量濃度轉換而成. 如表1所示,觀測期間PAN的體積濃度平均值為(0.57±0.54)× 10-9,最大小時濃度為2.63×10-9,發生在12月2日16:00,冬季均值低于同一站點夏季觀測值.觀測期間除O3顯現較明顯的日變化特征外,其他污染物濃度波動較大.表2給出了觀測期間PAN和主要污染物濃度間的相關系數,PAN體積分數與O3線性相關不明顯,與PM2.5和PM10質量濃度相關性較高,這可能與冬季大氣光化學反應強度較低,以及大尺度天氣系統有關,由此引發的靜穩天氣-冷鋒過境頻繁的交替變化,導致PAN和主要大氣污染物濃度受到輸送和擴散等氣象條件影響.觀測期間發生2次重污染過程,11月20日和12月2日PM2.5質量濃度日均值均超過150μg/m3,而PAN體積分數的2個峰值,大體上對應了這2次重污染過程,其峰值發生時間與PM2.5,PM10, NO2和CO等接近.

圖1 觀測期間PAN和主要污染物的時間變化特征

表1 觀測期間PAN和主要污染物的統計特征

作為典型的大氣光化學反應產物, PAN與O3的濃度分布與太陽輻射強度密切相關.圖2給出了PAN和O3體積分數以及太陽輻射強度和溫度的日變化分布,可見四者均具有典型的日變化特征.太陽輻射日間呈單峰正態分布,在12:00達到峰值, 17:00~次日06:59基本為0,因此該時段作為夜間, 07:00~16:59作為白晝,與夏季相比,白晝縮短2h.溫度和光化學產物PAN與O3的濃度峰值時間均為15:00,晚于輻射3h,這種延遲與前體物的消耗和光化學反應過程有關, PAN與O3體積分數的谷值分別為07:00和08:00, O3和PAN主要通過NO滴定和熱分解消耗,夜間光化學反應無法發生,無明顯的源,經過夜間持續消耗,至早晨PAN與O3體積分數降至最低.

表2 觀測期間PAN和主要污染物的相關性

圖2 PAN和O3體積分數以及太陽輻射強度和溫度的日變化分布

進一步將觀測期間PAN, O3和NO2體積分數分為白晝和夜間樣本分析,白晝PAN,O3和NO2體積分數平均值分別為0.61×10-9,15.53×10-9和23.76×10-9,夜間則分別為0.55×10-9,9.20×10-9和30.15×10-9. 白晝PAN體積分數低于2017年夏季白晝觀測結果[18](0.89×10-9),夜間PAN體積分數與之 (0.57×10-9) 接近, 這與冬季大氣光化學反應強度弱于夏季有關. NO2體積分數白晝低于夜間,可能與夜間缺乏光照,NO2消耗速率降低,同時混合層厚度降低,NO2濃度積累有關.分析PAN, O3和NO2的相關性,可見無論白晝還是夜間, PAN與O3間均不存在明顯的相關性,這與夏季觀測結果不同,可能與光化學反應不再是冬季PAN濃度的主要影響因素有關,有研究表明這歸因于NO對O3的強烈干擾, NO與O3存在雙曲線關系. NO2參與了PAN的形成,是導致PAN和NO2的相關系數較高的主要原因.

2.2 氣象因素對PAN濃度的影響

圖3 觀測期間的氣象條件

氣象因素,如溫度、輻射、風速和風向等都會影響PAN和主要污染物的濃度分布,圖3給出了觀測期間主要氣象因素的逐時分布狀況.觀測期間無降水發生,平均氣溫為(1.5±2.8)℃,氣溫范圍(-5.5~6.9)℃,平均相對濕度為(33±17)%,相對濕度范圍為(13~88)%,平均風速為(6.39±3.20)m/s,最大風速為16.71m/s,整體顯示出處于低溫、干燥、大風的特征,這一氣象條件下不利于PAN的熱分解.圖4給出了PAN,O3體積分數以及PAN/O3對溫度的散點分布,可見-2℃以下PAN濃度維持在較低水平,隨著溫度升高,PAN濃度略有增大,表明溫度提升對于PAN光化學生成的促進作用大于其熱分解,O3與氣溫則沒有明顯的相關性,可能與觀測期間氣溫較低有關, PAN/O3常用來表征大氣光化學反應的強度,整體而言,隨著氣溫升高,光化學反應增強,盡管這一效應并不明顯.

圖4 觀測期間PAN,O3體積分數以及PAN/O3對溫度的散點分布

后向軌跡可通過分析氣團性質,初步判別污染來向,考慮到塔層高度下(220m)下墊面性質對PAN濃度影響較小,采用后向軌跡分析比采樣高度處的風向更能代表較大區域的平均狀況.本研究采用HYSPLIT-4模式計算觀測期間采樣點的后向軌跡,以中國氣象局天津大氣邊界層觀測站(N39°04￠, E117°12￠,海拔高度2.2m,臺站編號54517)為參考點,選取200m作為高度層,計算觀測期內每日00:00、06:00、12:00和18:00(UTC)的后向軌跡,追蹤抵達天津的氣團過去48h的軌跡,并進行聚類分析(圖5),這一方法在各地PM2.5輸送路徑和潛在源區分析中均得到廣泛應用[21-22].各軌跡對應的PAN,O3,NO2體積分數和PM2.5質量濃度見圖6.從聚類結果可見,第6類氣團軌跡數目最多,為偏南氣流,軌跡長度較短,大致可以反映本地污染狀況,第4類軌跡來自西北氣流,但在到達參考點前有折向,部分受到本地影響,這兩類氣團共占軌跡總數的42%,其它軌跡均來自西北方向,其中第2和5類軌跡較長,1和3類軌跡較短,可代表污染物的遠距離輸送.對應各軌跡下的PAN,O3,NO2體積分數和PM2.5質量濃度差異較大,與污染成因和氣流性質有關,其中PAN,NO2體積分數和PM2.5質量濃度在各軌跡下的分布類似,軌跡6下PAN濃度最高,平均值為1.18×10-9,這可能與該軌跡正對應兩次重污染過程有關, PM2.5質量濃度在該軌跡下平均值為128μg/m3,遠高于其它軌跡,NO2也具備類似的分布特征.軌跡2和5類下PAN,NO2體積分數和PM2.5質量濃度較低,西北氣流控制下不利于污染物的積累.O3則顯示出相反的規律,西北氣流控制下(軌跡5)O3體積分數最高,這與晴朗大風天氣下光化學反應強烈,同時伴有活躍的對流有關,平流層和對流層上部大氣中的O3垂直輸送導致了其濃度升高,重污染天氣(軌跡6)下,大量氣溶膠通過對陽光的散射和吸收降低了太陽輻射強度,抑制了大氣光化學反應和O3的生成,高濃度NO也會大量消耗O3,導致其濃度不足10×10-9.Gao等[12]按照軌跡長度區分影響北京夏季的本地和區域貢獻,本研究借鑒該方法,為簡便起見,將軌跡較短的第4、6類氣團軌跡作為本地源,其他軌跡作為區域源,其中軌跡4來自西北氣流,但在到達參考點前有折向,部分受到本地影響,本研究將其作為本地源處理.本地源對PAN的貢獻由短軌跡氣團的占比與其對應的PAN濃度的乘積,占觀測期間PAN濃度總平均值的比例確定,區域源對PAN的貢獻確定方法類似.計算得到本地源對PAN的貢獻為64%,區域源貢獻為36%,本地源對PAN的貢獻比例與北京2009年8月的估值(64%)相同,但略低于本站2017年夏季的估值[18].采用后向軌跡結合聚類分析,可以初步判斷高濃度PAN和PM2.5與大氣輸送有關,偏南氣流和局地環流下一次污染物及PAN的前體物容易由污染氣團帶來并聚集,從而造成PAN和PM2.5濃度增高.

改進的靜穩指數(SWI)借鑒了中國氣象科學研究院開發的氣溶膠污染氣象條件指數(PLAM)[23]和北京地區使用的靜穩天氣綜合指數(SWI)[24], SWI指數越高,表明大氣擴散能力越差,一般而言,SWI超過12,大氣擴散能力較差,發生重污染的概率較高.蔡子穎等[20]采用2014~2015年資料測算,結果顯示該指數與PM2.5質量濃度日均值的相關系數為0.62,表明該指數可用于表征天津地區大氣擴散能力,并用于評估PM2.5的大氣擴散能力.本研究采用該方法分析PAN與SWI的相關性,如圖7所示,二者間呈顯著正相關,R2達到0.54,不利的大氣擴散條件是造成PAN聚集和高濃度的重要原因.

圖5 觀測期間后向軌跡的聚類分布

圖6 觀測期間不同軌跡聚類下PAN和主要污染物的濃度分布

2.3 重污染天氣過程下PAN濃度變化的分析

觀測期間天津地區發生2次重污染天氣過程,以重污染黃色預警發布和解除時間為依據,分別為2017年11月20日10:00-22日09:00和12月1日20:00-3日16:00.本文分析其中PM2.5質量濃度和PAN體積分數較高的一次重污染天氣過程,即12月1日~3日.12月1日白天,隨著高壓系統減弱東移,天津地區逐漸轉為地面高壓后部控制,地面風場轉為西南風,邊界層高度降低,靜穩天氣逐漸建立,空氣質量達到輕度污染水平.12月2日凌晨開始,高空環流逐漸轉平,隨著上游低壓系統發展,京津冀地區轉為低壓均壓場控制,區域維持靜穩天氣.天津地區地面風場轉為西南風,并出現風場輻合,空氣質量迅速轉差,2日08:00達到重度污染,當日10:00至15:00,受山東北部地區地面風速增加,與天津地區地面風速差加大影響,導致地面風速輻合增強,污染物快速積累聚集,AQI從226上升至272,期間重污染一直持續至3日10:00.分析這次重污染過程PAN與PM2.5質量濃度的時間分布,可發現PAN體積分數變化與PM2.5變化相似,兩者的相關系數R2達到了0.79,表現出顯著相關性.靜穩天氣下二者濃度增加,一方面與冬季多靜穩天氣,有利于污染物聚集和二次轉化有關,PAN與PM2.5的積累和輸送同時受氣象條件影響,其濃度演變具有同步性,另一方面,氣溶膠濃度的增大,降低了太陽輻射強度,促進了邊界層更加穩定,從而促使大氣擴散條件更加不利,也會增大PAN與PM2.5的濃度,即PM2.5濃度影響PAN,還是通過改變邊界層結構和大氣擴散能力實現的.

利用氣象鐵塔梯度氣象資料分析本次過程中近地層低層(10~250m)風、溫、濕的垂直廓線,如圖8所示,觀測期間每日均存在明顯的逆溫現象,最大逆溫達到2.22℃/250m,即最大逆溫強度為0.9℃/ 100m,發生在12月2日14:00,2日上午和3日早晨的高濕促進了重污染過程中顆粒物的聚集和生長,并進而通過氣溶膠吸濕增長增大大氣消光能力,從而降低能見度和太陽輻射,同時地面輻射降溫又引發了近地層內顯著的強逆溫,并導致RH由地面到高空逐漸增大,兩者強烈的正反饋逐步推高了PM2.5污染濃度.12月2日午后~3日中午鐵塔各層風速明顯降低,不利于污染物擴散,進一步推高了PM2.5和PAN的濃度水平.圖9給出了200m風的矢量圖以及混合層厚度演變趨勢,可見對應本次污染過程PAN體積分數出現了2次峰值,第1次發生在2日16:00,峰值濃度為2.63×10-9,其后濃度有所降低,3日05:00達到第2次峰值,為2.52×10-9,這2次峰值時間對應的風和混合層厚度表現出截然不同的特征,第1次峰值期間以較大的偏南風為主,混合層厚度也逐漸增大,推測這次PAN濃度上升與偏南風的輸送有關, 第2次峰值時風速大幅度降低,混合層厚度也明顯降低,呈現出典型的靜穩天氣特征,大氣擴散條件極其不佳是造成PAN又一個峰值的主要原因.造成PAN高濃度的主要原因除了光化學反應強烈造成的PAN高生成外,遠距離輸送和靜穩天氣形成的積累也是其重要原因,后兩者在光化學反應較弱的冬季顯得更為重要.觀測期間PAN的濃度變化特征與PM2.5類似,而與O3存在較大差異,顯示冬季光化學反應在PAN的濃度變化可能不占主要地位,遠距離輸送和靜穩天氣形成的積累更加值得重視,風場和混合層厚度的變化揭示了這一點.

圖9 典型污染過程下風和混合層厚度對PAN濃度的影響

3 結論

3.1 2017年11月15日-12月5日天津城區大氣中PAN的體積濃度平均值為(0.57±0.54)×10-9觀測期間PAN體積濃度的2個峰值,大體上對應著2次重污染過程,其峰值發生時間與PM2.5和PM10一致.白晝和夜間PAN平均值分別為0.61×10-9和0.55×10-9.無論白晝還是夜間, PAN與O3間均不存在明顯的相關性,光化學反應并非影響冬季PAN濃度的唯一因素,冬季PAN濃度還受到氣象因素影響有關.

3.2 后向軌跡分析表明,西北氣流控制下不利于PAN和PM2.5等污染物的積累,但有助于O3濃度的提高,與晴朗大風天氣下光化學反應強烈,同時伴有活躍的對流有關.通過后向軌跡的簡單估算得到本地源對PAN的貢獻為64%,區域源貢獻為36%,以本地源對PAN的貢獻為主. PAN和PM2.5濃度日均值與靜穩指數呈顯著正相關,表明本地積累發揮了重要作用.

3.3 對觀測期間一次重污染天氣過程的分析表明, PAN體積分數變化與PM2.5質量濃度,表現出顯著相關性(2=0.79).靜穩天氣有助于PAN在邊界層低層大氣中的積累,混合層厚度和風場分析表明PAN濃度上升與偏南風的遠距離輸送有關,也受到靜穩天氣的影響.

[1] Stephens E R, Hanst P L, DoerrR C, et al. Reactions of nitrogen dioxide and organic compounds in air[J]. Industrial and Engineering Chemistry Research Fundamentals, 1956,48:1498-1503.

[2] Liu Z, Wang Y H, Gu D S, et al. Evidence of reactive aromatics as a major source of peroxyacetyl nitrate over China [J]. Environmental Science and Technology, 2010,44:7017-7022.

[3] Honrath R E, Hamlin A J, Merrill J T. Transport of ozone precursors from the Arctic troposphere to the North Atlantic region [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 1996,101:29335-29351.

[4] Kondo Y, Koike M, Kawakami S, et al. Profiles and partitioning of reactive nitrogen over the Pacific Ocean in winter and early spring [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 1997,102:28405- 28424.

[5] Singh H B, Herlth D, Kolyer R, et al. Reactive nitrogen and ozone over the western Pacific: distribution, partitioning, and sources [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 1996,101:1793-1808.

[6] Hudman R C, Jacob D J, Cooper O R, et al. Ozone production in transpacific Asian pollution plumes and implications for ozone air quality in California [J]. Journal of Geophysical Research- Atmospheres, 2004,109(23):1-14.

[7] McFadyen G G, Cape J N. Peroxyacetyl nitrate in eastern Scotland [J]. Science of the Total Environment, 2005,337:213-222.

[8] Kleindienst T E. Recent developments in the chemistry and biology of peroxyacetyl nitrate [J]. Research on Chemical Intermediates, 1994, 20:335-384.

[9] Jiang Z, Worden J R, Payne V H, et al. Ozone export from East Asia: The role of PAN [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2016,121:6555-6563.

[10] Kondo Y, Morino Y, Fukuda M, et al. Formation and transport of oxidized reactive nitrogen, ozone and secondary organic aerosol in Tokyo [J]. Journal of Geophysical Research, 2008,113, D21310, doi: 10.1029/2008JD010134.

[11] Zhang J B, Xu Z, Yang G, et al. Peroxyacetyl nitrate (PAN) and peroxypropionyl nitrate (PPN) in urban and suburban atmospheres of Beijing, China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics Discussion, 2011,11:8173–8206.

[12] Gao T Y, Han L, Wang B, et al. Peroxyacetyl nitrate observed in Beijing in August from 2005 to 2009 [J]. Journal of Environmental Sciences, 2014,26:2007-2017.

[13] Tao J C, Zhao C S, Ma N, et al. The impact of aerosol hygroscopic growth on the single-scattering albedo and its application on the NO2photolysis rate coefficient [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014,14:12055-12067.

[14] Ma Z Q, Xu J, Quan W J, et al. Significant increase of surface ozone at a regional background station in the eastern China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016,16:3969–3977.

[15] Liu L, Wang X F, Chen J M, et al. Understanding unusually high levels of peroxyacetyl nitrate(PAN) in winter in Urban Jinan, China [J]. Journal of Environmental Sciences, 2018,71:249-260.

[16] Zhu H L, Gao T Y, Zhang J B. Wintertime characteristic of peroxyacetyl nitrate in the Chengyu district of southwestern China [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2018,25:23143– 23156.

[17] Qiu Y L, Ma Z Q, Li K. A modeling study of the peroxyacetyl nitrate (PAN) during a wintertime haze event in Beijing, China [J]. Science of the Total Environment, 2019,650:1944–1953.

[18] 姚 青,馬志強,林偉立,等.天津夏季邊界層低層大氣中PAN和O3的輸送特征分析[J]. 環境科學, 2019,40(1):67-75. Yao Q, Ma Z Q, Lin W L, et al. Transport characteristics of PAN and O3in the lower atmosphere of the boundary layer in Tianjin in summer [J]. Environmental Science, 2019,40(1):67-75.

[19] 蔡子穎,張 敏,韓素芹,等.天津重污染天氣混合層厚度閾值及應用研究[J]. 氣象, 2018,44(7):911-920. Cai Z Y, Zhang M, Han S Q, et al. Research on threshold and regularity of mixed layer thickness in heavy pollution weather in Tianjin [J]. Meteorological Monthly, 2018,44(7):911-920.

[20] 蔡子穎,姚 青,韓素芹,等.21世紀以來天津細顆粒物氣象擴散能力趨勢分析[J]. 中國環境科學, 2017,37(6):2040-2046. Cai Z Y, Yao Q, Han S Q, et al. The trends of fine particulate meteorological diffusivity in Tianjin from 21th [J]. China Environmental Science, 2017,37(6):2040-2046.

[21] 李顏君,安興琴,范廣洲.北京地區大氣顆粒物輸送路徑及潛在源區分析 [J]. 中國環境科學, 2019,39(3):915-927. Li Y J, An X Q, Fan G Z, et al. Transport pathway and potential source area of atmospheric particulates in Beijing [J]. China Environmental Science, 2019,39(3):915-927.

[22] 周學思,廖志恒,王 萌,等.2013~2016年珠海地區臭氧濃度特征及其與氣象因素的關系 [J]. 環境科學學報, 2019,39(1):143-153. Zhou X S, Liao Z H, Wang M, et al. Characteristics of ozone concentration and its relationship with meteorologiacal factors in Zhunhai during 2013~2016 [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(1):143-153.

[23] QX/T 269-2015 氣溶膠污染氣象條件指數(PLAM) [S]. QX/T 269-2015 Parameter linking aerosol-pollution and meteorology [S].

[24] 張恒德,張碧輝,呂夢瑤,等.北京地區靜穩天氣綜合指數的初步構建及其在環境氣象中的應用 [J]. 氣象, 2017,43(8):998-1004. Zhang H D, Zhang B H, Lv M Y, et al. Development and application of stable weather index of Beijing in environmental meteorology [J]. Meteorological Monthly, 2017,43(8):998-1004.

Influence of meteorological conditions on PAN concentration in the lower boundary layer atmosphere of Tianjin in winter.

YAO Qing1,2*, MA Zhi-qiang3, LIU Jing-le2, WANG Xiao-jia1, YANG Jian-bo2, CAI Zi-ying1, HAN Su-qin2

(1.Tianjin Environmental Meteorology Center, Tianjin 300074, China；2.Tianjin Institute of Meteorological Science, Tianjin 300074, China；3.Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, Beijing 100089, China)., 2019,39(8)：3161~3168

The volume concentration of peroxyacetyl nitrate (PAN) in the atmosphere was measured at the Tianjin meteorological tower in the winter of 2017 by using the on-line instrument along with meteorological parameters and the back trajectory analysis to analyze the formation of high concentration PAN. The average volume concentration of PAN during the observational period was (0.57±0.54) ×10-9with two peaks, accompanied by two heavy pollution processes. The correlation coefficient between PAN and O3was obviously lower than that between PAN and PM2.5, indicating that photochemical reaction may not be the main influencing factor of PAN concentration in winter.The clustering analysis of backward trajectory and stable weather index (SWI) indicated that long-distance transportation and local accumulation may play a more important role. The rise of PAN concentration was affected by the long-range transport of the wind to the south. It also has something to do with quiet and stable weather. The meteorological conditions such as vertical profiles of temperature, relative humidity and wind, and thickness of mixing layer during a heavy polluted weather were analyzed. The results showed that increased PAN concentration was dominantly contributed by both regional transport from surrounding areas and the accumulation of pollutants in stationary weather.

peroxyacetyl nitrate (PAN)；boundary layer；back trajectories；heavy pollution process；Tianjin

X511

A

1000-6923(2019)08-3161-08

姚 青(1980-),男,湖北宜昌人,高級工程師,碩士,主要從事大氣環境與大氣化學方面的科研業務工作.發表論文60余篇.

2019-02-20

國家自然科學基金資助項目(41475135);天津市生態環境治理科技重大專項(18ZXSZSF00160);北京市科技新星項目(XX2017079);中國氣象局預報員專項(CMAYBY2019-007)

* 責任作者, 高級工程師, yao.qing@163.com