基于走航觀測的長江三角洲地區(qū)大氣污染特征及來源追蹤

楊丹丹,王體健,李 樹,馬超群,劉 沖,楊 帆

基于走航觀測的長江三角洲地區(qū)大氣污染特征及來源追蹤

楊丹丹,王體健*,李 樹,馬超群,劉 沖,楊 帆

(南京大學大氣科學學院,江蘇 南京 210023)

為了加強對長江三角洲地區(qū)大氣污染分布特征和輸送規(guī)律的認識,利用移動車載設(shè)備開展了不定期的走航觀測,重點研究了2016-2018年冬季灰霾污染和春季光化學污染條件下長江三角洲地區(qū)的大氣污染特征.結(jié)果表明,走航觀測期間長江三角洲地區(qū)PM2.5日均濃度為60~122 μg/m3,東部的常州、無錫一帶,西部的合肥、蕪湖地區(qū),北部蚌埠、滁州一帶,南部湖州、杭州地區(qū)的PM2.5濃度較高,比其他地區(qū)高出20%~40%.O3日均濃度水平為9~52 μg /m3,蘇州、鹽城、宣城與湖州地區(qū)濃度相對較高.運用FLEXPART_WRF模式,結(jié)合PM2.5排放清單,分析了走航觀測期間長江三角洲地區(qū)及沿線城市PM2.5的潛在來源.結(jié)果發(fā)現(xiàn),東風條件下,南通及上海地區(qū)為PM2.5的潛在源區(qū),北風條件下,連云港、鹽城等地區(qū)貢獻較大.運用FLEXPART前向軌跡計算模塊,對一次污染個例過程進行了模擬,并利用走航觀測結(jié)果進行了驗證,發(fā)現(xiàn)模擬結(jié)果與走航觀測結(jié)果的相關(guān)系數(shù)達到0.9.可見,長江三角洲地區(qū)存在區(qū)域性的PM2.5和O3污染,走航觀測結(jié)合軌跡分析是追蹤污染氣團輸送的有效手段.

長江三角洲；大氣污染；走航觀測；FLEXPART；WRF

長江三角洲地區(qū)是大氣污染最嚴重的三大區(qū)域之一, 2018年長江三角洲地區(qū)平均超標天數(shù)比例為25.9%.自2013年國務(wù)院發(fā)布《大氣污染防治行動計劃》以來,經(jīng)過6a的治理,長江三角洲地區(qū)大氣環(huán)境已經(jīng)產(chǎn)生了新的變化.因此有必要重新認識長江三角洲地區(qū)大氣污染特征及來源,為污染治理提供新的方向.

走航觀測是定量認識區(qū)域大氣污染特征的強有力的手段,相比于地面固定站點監(jiān)測與遙感監(jiān)測,走航觀測的監(jiān)測范圍廣,分辨率高,可進行實時測量,有著較強的機動性[1].因此,走航觀測是追蹤污染氣體演變和來源的有效技術(shù)手段,有助于加深對區(qū)域大氣污染分布特征和輸送規(guī)律的認識.運用車載DOAS系統(tǒng),國內(nèi)外研究者展開了廣泛的研究.譬如,Wagner等[2]測量了對流層NO2并與衛(wèi)星測量進行對比.樊文智等[3]針對2015年徐州市不同污染過程,利用激光雷達與走航觀測,對氣溶膠分布特征進行了分析.走航觀測結(jié)合氣象預報模式、污染物擴散模式,也是應(yīng)對突發(fā)性大氣污染、監(jiān)督和評估工業(yè)園區(qū)氣體泄漏[4-5]、氣態(tài)污染物無組織排放的有效手段.走航觀測還可為大型活動空氣質(zhì)量保障提供技術(shù)支撐,如張祥志等[1]將其觀測結(jié)果服務(wù)于亞青會空氣質(zhì)量保障等.

軌跡模式是研究大氣污染來源的重要方式, FLEXPART作為常用的軌跡模式,能有效地結(jié)合區(qū)域氣候模式進行各種實驗[7-11].程巳陽等[12]結(jié)合排放清單,對北京地區(qū)CO濃度變化及其源區(qū)分布特征進行了研究.余鐘奇等[13]利用WRF探討了不同天氣分型下影響上海的主要污染物來源.Miao等[14]研究了津京冀地區(qū)灰霾事件的污染物傳輸機制.

本文基于2016~2018年長江三角洲地區(qū)的多次走航觀測資料,分析了該地區(qū)大氣污染的時間變化和空間分布特征.運用FLEXPART和WRF模式,進行前向和后向模擬.利用后向模擬對大氣污染的來源進行追蹤,結(jié)合PM2.5排放清單,追溯長江三角洲地區(qū)大氣污染的潛在源區(qū)以及各個潛在源區(qū)對長江三角洲地區(qū)PM2.5的相對貢獻大小,結(jié)合走航觀測結(jié)果,探究了沿線城市污染來源的不同特征.運用FLEXPART前向軌跡模塊以及定量估計算法,模擬2017年12月4日長江三角洲地區(qū)的一次污染個例,并用走航觀測結(jié)果進行驗證.

1 研究方法

1.1 走航觀測

1.1.1 移動監(jiān)測平臺 本文采用的移動觀測車由氣象觀測系統(tǒng)、大氣成分觀測系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集和顯示系統(tǒng)、音視頻會商系統(tǒng)和無線數(shù)據(jù)通訊系統(tǒng)等幾部分組成,從而構(gòu)成一個完整的平臺.大氣成分觀測系統(tǒng)由二氧化硫/硫化氫分析儀(AF22M)、氮氧化物分析儀(AC32M)、一氧化碳分析儀(CO12M)、臭氧分析儀(O342M)、二氧化碳分析儀、VOC分析儀(VOC72M)、PM10/PM2.5/PM1監(jiān)測儀(MP101M+ CPM)、零氣發(fā)生器以及相應(yīng)的標氣組成.

1.1.2 走航觀測方案 4次走航觀測的時間與路線見表1和圖1.從時間上來看,4次走航時間跨度大,包括2016年、2017年、2018年共3a時間,主要在冬季(12月)和春季(3月)進行.在實際走航觀測中,具體時間根據(jù)模式預報結(jié)果而定,若模式預報某時間污染物濃度將明顯上升,則走航觀測時間將包括污染天氣當天以及污染天氣前后1d.通過這樣的走航時間設(shè)計,可以最大程度的捕捉大氣污染產(chǎn)生輸送的各個階段,較大程度地發(fā)揮走航觀測機動性的優(yōu)點.同時利用走航日記,記錄走航過程中的實時情況.如儀器何時正常工作與出現(xiàn)故障、何時經(jīng)過隧道與服務(wù)區(qū)、所經(jīng)道路是否進行施工等,清楚地了解觀測的整體情況,便于對數(shù)據(jù)進行訂正與處理.從走航路線上來看,走航空間跨度較大,途徑江蘇、浙江、安徽三省,基本形成覆蓋長江三角洲區(qū)域的走航觀測網(wǎng),對分析長江三角洲地區(qū)大氣污染的時空分布特征提供了有力的數(shù)據(jù)支撐.

表1 走航觀測時間

圖1 走航觀測線路

1.2 FLEXPART_WRF模式

1.2.1 WRF模式與設(shè)定 本文使用WRF v3.8的輸出結(jié)果作為FLEXPART的氣象驅(qū)動場.模擬采用l°×1°NCEP全球再分析氣象資料作為初始值和邊界值,采用四重嵌套,水平分辨率為81,27,9和3km,垂直層次分為32層,時間步長為360s.陸面過程為Noah,邊界層方案為YSU,微物理過程為WSM5,積云對流為Grell-Devenyi,短波輻射方案為Goddard,長波輻射方案為RRTM.模擬時間分3個時段,第一段為2016年12月14日8:00~2016年12月21日8:00(北京時間,下同),第二段為2017年11月30日8:00~ 2017年12月5日8:00,第三段為2018年3月21日8:00~2018年3月28日8:00.模擬結(jié)果每24h輸出一次,其中前16h作為模式預熱時間.

1.2.2 FLEXPART模式與設(shè)定 FLEXPART模式主要通過計算點、線、面或者體積源釋放的大量粒子的軌跡來描述示蹤物在大氣中長距離、中尺度的傳輸、擴散、干濕沉降和輻射衰減等過程.該模式通過時間的前向運算來模擬示蹤物由源區(qū)向周圍的擴散,通過后向運算來確定對于固定站點有影響的潛在源區(qū)的分布.

后向模擬(LDIRECT=-1)粒子排放的源設(shè)為面源,排放區(qū)域分兩類:一類為長江三角洲地區(qū),探究整個地區(qū)的污染潛在來源;另一類則根據(jù)走航觀測結(jié)果,選擇污染物濃度相對較高的城市作為排放源,粒子排放時間與移動觀測車經(jīng)過的時間一致,以探究城市污染來源的不同特征.每次過程釋放粒子總數(shù)為20000個,排放高度為10~200m.后向模擬輸出結(jié)果為駐留時間(也稱為敏感性系數(shù)),單位為s×m3/kg,表示單位質(zhì)量污染氣體在水平格點上的停留時間[15].

前向模擬(LDIRECT=1),所排放的物種總數(shù)為2種,粒子釋放地點為走航觀測的起點徐州地區(qū),釋放高度為100~1000m,釋放總數(shù)為50000個.前向模擬輸出結(jié)果單位為ng/m3,具體模擬過程、區(qū)域以及時間見表2.

表2 FLEXPART模擬時間安排

1.3 計算方法

通過FLEXPART模式輸出結(jié)果,結(jié)合中國區(qū)域PM2.5排放源清單,得到潛在源區(qū)對長江三角洲地區(qū)PM2.5的貢獻率.其計算公式為: