重慶市大氣降水污染及其沉降特征

侯思宇,于興娜*,龔克堅,王國禎,牛 璽,李 梅

重慶市大氣降水污染及其沉降特征

侯思宇1,于興娜1*,龔克堅2,王國禎1,牛 璽1,李 梅3

(1.南京信息工程大學氣象災害預報預警與評估協同創新中心, 中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 210044；2.中國民用航空西北地區空中交通管理局寧夏空管分局氣象臺,寧夏 銀川 750009；3.昆山禾信質譜技術有限公司,江蘇 昆山 215300)

基于東亞酸沉降監測網(EANET)的濕沉降觀測數據,針對2002~2016年重慶市的降水電導率、pH值和降水中水溶性離子濃度與沉降量進行了研究.結果表明,重慶市郊區站點的降水酸化問題較嚴重,而城市站點降水污染較嚴重.降水中水溶性離子平均濃度在城市和郊區站點分別達到627.00 μeq/L和480.14 μeq/L,其中城市站SO42-、NH4+和Ca2+的平均濃度為郊區站的1.21~1.47倍.由SO42-與NO3-占比說明重慶市的降水類型由硫酸型向硫酸-硝酸混合型轉變.城市站的主要離子沉降量較高,約為郊區站點的1.14倍.降水中的無機氮平均沉降量在17.59~47.31kg/(hm2·a)范圍內浮動,并且主要以NH4+-N為主,其平均沉降量為NO3--N的2倍左右,說明重慶市大氣氨/銨污染比較嚴重.

大氣降水；酸雨；氮沉降

大氣降水的化學組分可以間接反映大氣污染的性質和污染程度[1].降水中的各種化學成分受不同污染源的影響,如人為源(城市建設產生的揚塵、汽車尾氣、農業活動、工業活動等)和自然源影響(如沙塵暴、海浪破碎等)[2].大氣中的二氧化硫(SO2),氮氧化物(NO)以及一些顆粒物在影響降水的化學特性、降水酸化和中和過程中起著至關重要的作用,過多的酸性物質在大氣中累積則會降低大氣降水的pH值,使雨水的pH值下降至5.6以下,形成酸雨.20世紀80年代后,中國成為繼歐洲和北美地區之后被酸雨困擾的一大地區[3].尤其是我國的西南地區,成為了我國的四大酸雨分布區之一[4].已有的研究表明酸雨對我國的森林、農田、城市建筑物表面和水域都有非常嚴重的破壞性,長期的酸雨會明顯降低生物多樣性,造成土壤酸化,改變水域的化學組分,影響人體健康,此外,還會影響溫室氣體的平衡[5-11].

在過去幾十年中,研究人員對大氣降水的化學特征研究已經在各地區開展,并取得了一些進展.韓力慧等[12]、郭曉方等[13]以及張林靜等[14]分別對北京、太原和沈陽市短時間內的大氣降水特征進行了討論.此外,對我國西南地區的降水特征也已經有了一定的研究,如肖紅偉等[15]對貴陽市、張衛東等[16]對重慶市進行了降水分析,周曉得等[17]發現西南酸雨區主要以pH值為4.5~5.6的弱酸性降雨為主,降雨中的酸性離子SO42-和NO3-均主要為人為源,而Ca2+和Mg2+為天然源的貢獻.盡管以上研究討論了西南地區降水的化學特征或成分來源,但對長期的尤其是近期降水特征的分析仍不充分. 此外,由于城市和郊區污染來源不同,大氣降水特征也會有一定的區別.鑒于此,本文基于2002~2016年重慶市大氣降水的特征分析,系統地探討了城市和郊區大氣降水污染特征以及沉降特征的異同,對進一步了解我國西南地區的濕沉降特征有一定的積極作用.

1 數據來源

本研究數據來源于東亞酸沉降監測網絡(EANET),該網站的建立是為了通過各參與國之間的區域合作,就酸沉降問題形成共識,并為各級政策的制定提供有用的幫助.從2001年1月開始定期進行酸沉降的監測,目前已有13個國家參加EANET活動.

EANET的酸沉降監測涵蓋了5個環境項目—濕沉降,干沉降,土壤和植被,內陸水生環境和流域規模監測.監測點分為2個基本類別,即酸沉降監測點和生態調查點. 酸沉降監測點主要收集酸沉降時間和空間分布基礎數據,并且進一步分為3個子類別:偏遠站點,郊區站點和城市站點.各監測站在降水發生時利用降水自動采樣器等設備對雨水進行收集,用電導率儀、數字酸度計和離子色譜儀分別分析降水的電導率、pH值和水溶性離子濃度.根據加權濃度與降水量的乘積來計算年度和月度的濕沉降量.對5%的樣本通過相同的收集、處理方式和存儲程序來進行重復分析;對樣品進行實驗室間的相互校正以及陰陽離子平衡等一系列方法來保證數據的準確性.更詳細的分析過程和數據質量控制可參考EANET網站(http://www.eanet.asia/).

重慶市地處我國西南部,屬亞熱帶季風性濕潤氣候,年平均氣溫16~18℃,雨量非常豐富,農用耕地開發度較高.本研究選取了2002~2016年重慶市3個站點的降水量、pH值、電導率和水溶性離子的監測數據,這3個站點分別設立在重慶市的觀音橋、海扶和縉云山(圖1),其中觀音橋和海扶監測站為城市站點(2002~2007年的城市數據來源于觀音橋監測站,2008年之后的數據來源于海扶監測站),縉云山監測站為郊區站點.

圖1 站點位置

2 結果與分析

2.1 pH值和電導率

大氣降水的電導率高低可以說明大氣降水的污染程度.通常來說,電導率越高,大氣降水污染越嚴重.表1給出了2002~2016年重慶市城市站和郊區站點的平均降水量、pH值和電導率.由表可知,郊區站點的平均降水量稍高于城市,但平均降水pH值低于城市水平,年平均電導率為城市站的90%,說明城市站點的大氣降水污染較重,而郊區站點的降水相對比較清潔,但降水酸化卻較城市站點更為嚴重.

按照氣象行業標準[18],以日降水pH值劃分酸雨等級:將5.0￡pH<5.6的酸雨稱為較弱酸雨;4.5￡pH<5.0的酸雨稱為弱酸雨;4.0￡pH<4.5的酸雨稱為強酸雨;pH<4.0的酸雨稱為特強酸雨.由重慶市15a來大氣降水的月平均數據可以看出,城市站點月平均降水pH值在3.66~7.07范圍之間變化,其中低于強酸雨標準(pH<4.5)的月份占到45.56%;而郊區站點pH值變化范圍為3.43~6.67,低于強酸雨標準的月份達到了66.11%.圖2給出了2002~2016年重慶市城市站點和郊區站點的大氣降水pH值與電導率.可以看出,2002~2010年重慶市大氣降水pH值上升后又迅速下降,在2010年降至最低值,如城市站和郊區站點僅為4.15和3.94,明顯低于強酸雨標準,說明2010年以前重慶市的酸雨污染非常嚴重.2010年后降水pH值在城市與郊區站點均又表現出上升趨勢,尤其在2016年城市站的平均pH值上升至6.18,表明重慶市近年來大氣降水酸化問題有所改善.

表1 2002年~2016年城市站和郊區站的平均降水量、pH值和電導率

圖2 2002年~2016年城市站和郊區站的年平均pH值和電導率

對于降水電導率來說,2002~2009年期間城市站的電導率值均高于郊區站點,平均電導率值分別為5.71和4.40mS/m,尤其2005年城市站點大氣降水電導率甚至是郊區站點的1.58倍.然而,2010~2012年郊區站點的電導率卻表現出高于城市站點的現象,這是由于2009年以后重慶市主城區的重鋼企業和污染企業開始往郊區站點搬遷,使得郊區站點的降水污染加重[19].在2013年以后,重慶市實施總體控制工業廢氣污染以及揚塵污染的政策,使得2013~2016年重慶市大氣降水的電導率值明顯下降.尤其郊區站點在2016年達到最低,僅為2.44mS/m,比最高年平均電導率(2010年)低30%,說明重慶市的大氣降水污染有明顯好轉.

2.2 降水中的水溶性離子

由圖3可見,重慶市城市站點大氣降水中濃度由高到低依次為SO42->Ca2+>NH4+>NO3->Mg2+> Cl->K+>Na+,郊區站和城市站略有不同,郊區站點Cl-略高于Mg2+.主要的水溶性離子(SO42-、Ca2+、NH4+和NO3-)與魯群岷等[20]在重慶市巴南區和涪陵區觀測的降水離子變化趨勢相同,但與萬州區略有差異.很顯然,不管是在城市站還是郊區站,SO42-的平均當量濃度明顯高于其它水溶性離子,平均濃度在城市和郊區分別為239.41和197.32μeq/L,均低于四川省廣漢市[19](365.63μeq/L)和雅安市雨城區[21](326.04μeq/L),但明顯高于廣元市SO42-的平均當量濃度(128.4μeq/L)[22].平均而言,城市站點降水中主要的水溶性離子濃度要高于郊區站點,而其它水溶性離子在城市和郊區站變化不大.比如城市站SO42-和Ca2+濃度分別比郊區站高出42.1和48.9μeq/L,NH4+也為郊區站點平均濃度的1.34倍.這主要歸因于重慶市城區建設產生的建筑揚塵以及化石燃料燃燒產生的硫化物和NO所導致.另外,雖然城市站降水的SO42-和 NO3-濃度比郊區站點高,但由于城市站也出現了較高濃度的NH4+、Ca2+和Mg2+,因此,城市站的大氣降水酸性比郊區站點弱(結合圖2),充分說明了降水酸化與否是與降水中酸堿物質的相對比例有關.

圖4 城市站和郊區站降水中的各種離子濃度的年際變化

圖4為重慶市城市站和郊區站點降水中各種離子濃度的年際變化.可以看出,城市和郊區站點降水中離子濃度的年際變化略有不同.總體來說,城市站點的水溶性離子濃度高于郊區站點(僅2009年和2012年除外).其中,2005年和2006年城市站點總的水溶性離子濃度均表現出了較高值,分別達到946.68和944.72μeq/L;而郊區站點的較高值出現在2006年和2010年,分別為685.42和685.40μeq/L.這些高值與圖2中電導率較高的年份基本對應.在2006~2009年以及2011~2016年,城市站降水中SO42-、Ca2+和NH4+均表現出下降趨勢,其中SO42-下降尤為明顯.例如,SO42-濃度從2006年的354.14μeq/L降低到2016年的93.78μeq/L,低于西南地區大氣降水中SO42-的平均濃度(221.1μeq/L)[17],說明對SO2的管控起到了明顯的成效.與城市站點不同的是,郊區站點降水中SO42-、Ca2+和NH4+的濃度自2010年才開始明顯下降.而NO3-的年變化趨勢與其他三種離子有所不同,其濃度增加直到2011年達到最高值(在城市站點和郊區站點分別為83.13和77.54μeq/L),隨后才開始下降.此外,結合圖2與圖4可以發現,重慶市大氣降水的pH值與(SO42-+NO3-)/ (Ca2++NH4+)的比值有關,該比值越大,則降水的pH值越低;并且降水中水溶性離子的總濃度與電導率的升降趨勢也基本一致.

圖5給出了城市和郊區站點降水中主要離子濃度的季節特征.可以看出,城市和郊區站點的離子濃度的季節變化趨勢一致,均表現為冬季>春季>秋季>夏季的變化趨勢.低的離子濃度出現在夏季,主要是重慶夏季較高的降水頻率有關.例如,郊區站點降水中的NO3-,其冬季的離子濃度是夏季的5.4倍.

圖5 城市站和郊區站降水中主要離子濃度的季節變化

圖6為重慶市城市站與郊區站大氣降水中SO42-與NO3-濃度占總和之比的年際變化.SO42-和NO3-是影響降水酸性的主要成分,通過其比值能大概了解降水的類型.總體來說,城市站和郊區站降水中硝酸鹽的占比基本上表現出升高趨勢,相應地,硫酸鹽表現下降趨勢.其中,在2002年城市和郊區NO3-的占比分別為13%與16%,隨后逐漸上升至2016年的36%和32%,說明重慶市的酸雨格局由硫酸型主導逐漸向硫酸-硝酸混合型轉變.這是由于近年來重慶市對清潔能源的推廣使用,再加上對工廠化石燃料消耗以及廢氣排放量的把控[16],大大降低了SO42-在大氣降水中的濃度.但由于重慶市機動車保有量的迅速增長,生成大量的NO在大氣中參加一系列的化學反應生成的NO3-增加,使得NO3-對大氣降水酸性的影響越來越大.因此重慶市的大氣污染來源也從以燃煤為主的固定源逐漸轉變到由燃煤為主的固定源和交通為主的流動源共同作用.此外,由SO42-與NO3-的當量濃度比([SO42-]/[NO3-])可以看出,2002年以前在城市站和郊區站該比值僅為6.61和5.32,比貴陽市(4.1)高[17];而2016年該比值分別降低到1.79和2.13,均低于桂林市的比值(2.5)[17],表明機動車所排放的汽車尾氣對降水酸化的貢獻越來越大.

圖6 城市站與郊區站大氣降水中SO42-與NO3-相對比重

2.3 濕沉降量特征分析

2.3.1 時間變化特征 由圖7可知,城市站的離子沉降量高于郊區站點,但其空間差異并不明顯.重慶市降水SO42-的沉降量明顯高于其余幾種離子,城市站點在2004年SO42-的沉降量達到最高,為219.84kg/(hm2·a),之后呈下降趨勢并于2016年降至最低,僅為2004年的26%左右.郊區站點的SO42-沉降量在2004年和2006年達到高值,約為160kg/ (hm2·a)左右,隨后也逐漸降低至2016年的最低值(46.69kg/(hm2·a)),高的沉降量與較高的降水量與離子濃度有關.而NH4+、Ca2+和NO3-的沉降量相對較小.NO3-從2002年起總體上呈現上升的趨勢,城市站和郊區站點分別在2014年和2010年達的最高,2014后有所下降.這也與重慶市對機動車污染防治有一定關系[19].NH4+和Ca2+的升降趨勢基本相同,約在2004年沉降量達到最高,隨后呈下降趨勢.NH4+在城市站點和郊區站點分別在20.09~34.07和14.41~ 28.72kg/(hm2·a)區間內浮動.除以上4種主要離子外,降水中Cl-、K+、Na+和Mg2+的沉降量相對較小,均在10kg/(hm2·a)以內變化,因此并未在圖中給出.

圖7 城市站與郊區站降水量年際變化與降水中主要水溶性離子沉降量的年際變化

城市和郊區站點的主要離子濕沉降量與濃度的季節特征有所不同(圖8),表現出冬季沉降量最低、春夏季較高的特征,這與冬季降水量少有很大關系.比如,城市站點的SO42-在春季和夏季的沉降量分別比冬季高18.54和17.28kg/(hm2·月).

2.3.2 氮沉降 NH4+與NO3-隨降水過程到達陸地和水域會導致土壤和水體的酸化以及水體富營養化等問題[23-29],而近年來我國的氮排放量逐漸升高,隨之而來的環境壓力也不斷加重,加上我國大氣污染治理的推進使得大氣組分發生變化,對氮的濕沉降機制產生一定的影響.因此研究我國長期的大氣氮沉降具有重要意義.

如圖9a所示,城市站點的無機氮沉降量總體上比郊區站要高,如2002~2016年城市站無機氮平均沉降量達到29.09kg N/(hm2·a)而郊區站點的平均沉降量要低4.61kg N/(hm2·a).從逐年變化來看,城市站和郊區站的無機氮沉降量變化幅度相差不大.比如城市站的變化范圍為23.57~47.31kg N/(hm2·a),而郊區站在17.59~30.16kg N/(hm2·a)之間變化.值得注意的是, 2015和2016年郊區站點大氣降水中兩種無機氮沉降量總和均在17.7kg N/(hm2·a)左右,達到近十年來最低水平.這主要是由于重慶市在這期間內積極治理機動車尾氣污染以及工業污染,控制農業氮肥施用量的結果[19].

圖8 城市站和郊區站主要離子濕沉降量的季節變化

酸沉降量一旦超過了環境負載容量,會對土壤和水體酸化以及植被損傷等產生一系列危害.Zhao等[30]通過模型模擬發現我國有15%的土地氮沉降量超過了臨界負荷,尤其是川貴渝部分地區最為嚴重,氮沉降量(干沉降量+濕沉降量)可達到 30kg N/(hm2·a)以上;而重慶市城市站點在2002~2016年期間僅降水中氮沉降量就有6a超過該值,同時多年平均氮沉降量也逼近該值,說明重慶市的氮沉降較為嚴重.

此外,由圖9a可知,重慶市大氣降水中的無機氮沉降量主要以NH4+-N為主,這是與重慶市耕地面積較大,農業活動較頻繁有關,表明重慶市大氣氨/銨污染較嚴重.其中城市站點NH4+-N的平均沉降量為20.33kg N/(hm2·a),是NO3--N的2.32倍,而郊區站點的平均沉降量為16.56kg N/(hm2·a),為郊區站NO3--N的2.09倍,均比王杰飛等[29]在湖南省降水中測得的NH4+-N高(9.07kg N/(hm2·a) ).而城市地區NH4+-N高于郊區站的原因可能是與人體排放、污水、垃圾等生物源所排放的大量的NH3有關.城市與郊區站點的NO3--N沉降量變化趨勢基本相似,但郊區站點的沉降量略低于城市站.其中郊區站點的NO3--N平均沉降量為7.93kg N/(hm2·a),約為城市站點的90%;NH4+-N平均沉降量為16.56kg N/(hm2·a),約占城市站點的81%.此外還發現,重慶市NO3-N從2003年的最低值(城市站為5.37kg N/(hm2·a),郊區站為5.94 )開始到2015年期間總體有所上升.這與重慶市近10a來汽車保有量增加有關[31].NH4+-N沉降量總體而言變化不大,城市站點變化范圍在15.63~ 26.50kg N/(hm2·a),郊區站點則在11.21~22.33kg N/(hm2·a)范圍內變化.城市站點和郊區站點的最高值均在2004年,而在2015年和2016年的沉降量均維持在較低水平.

NH4+-N/NO3--N的比值一定程度上可以說明大氣活性氮的主要來源,如果該比值高于1,則說明農業活動是大氣活性氮的主要來源,小于1,則工業活動與交通活動是主要來源[32].圖9b為城市和郊區站2種無機氮比值(NH4+-N/NO3--N)的年際變化.可以看出,該比值在2005年城市站點最高,達到了3.80,而在2011年郊區站點最低(1.50).城市站和郊區站該比值平均值分別為2.44和2.14,均遠高于我國的平均比值(1.22)[33],并且城市站點的比值高于北京地區(2.15)[34],表明重慶市活性氮主要來源于農業活動.

3 結論

3.1 重慶市郊區站點年平均電導率為城市站的90%,說明降水較城市站點更清潔.15年來城市站點與郊區站點降水pH值低于強酸雨標準的月份分別占45.56%和66.11%,2010年后重慶市降水的酸性情況有所好轉.

3.2 重慶市降水中水溶性離子以SO42-、NH4+、NO3-和Ca2+為主,其總濃度在2006年最高,城市站和郊區站分別為946.68和685.42μeq/L.城市站降水中的水溶性離子濃度基本上均高于郊區站,其中冬季水溶性離子濃度達到最高值.

3.3 城市站點降水中的主要離子沉降量高于郊區站點;從季節上來看在春夏兩季離子的沉降量較高.無機氮沉降量以銨態氮為主,城市站點的NH4+-N與NO3--N沉降總量約為郊區站點的1.2倍.NH4+-N/NO3-N在城市站和郊區站的平均值表明重慶市活性氮主要來源于農業活動.

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Pollution and deposition characteristics of precipitation in Chongqing.

HOU Si-yu1, YU Xing-na1*, GONG Ke-jian2, WANG Guo-zhen1, NIU Xi1, LI Mei3

(1.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2. Meteorological Observatory of Ningxia Substation Northwest Air Traffic Management Bureau Civil Aviation Administration of China, Yinchuan 750009, China；3.Kunshan Hexin Mass Spectrometry Technology Limited Company, Kunshan 215300, China)., 2019,39(10)：4100~4107

The precipitation conductivity, pH value and water-soluble ion concentration of precipitation in Chongqing from 2002 to 2016 were studied based on the wet deposition data from Acid Deposition Monitoring Network in East Asia (EANET). The acidification of rainfall at rural site of Chongqing was serious, while precipitation pollution at urban site was serious. Average concentrations of water-soluble ions in precipitation at urban and rural sites reached 627.00μeq/L and 480.14μeq/L, respectively. The average concentrations of SO42-, NH4+and Ca2+at urban site was 1.21~1.47times higher than those at rural site. The ratio of SO42-to NO3-indicated that the type of precipitation in Chongqing changed from sulfuric acid type to sulfuric acid-nitric acid mixed type. The main ion deposition at urban site was relatively high and about 1.14times that of the rural site. The inorganic nitrogen deposition in precipitation varied from 17.59kg/(hm2·a) to 47.31kg/(hm2·a) and was dominated by ammonium-nitrogen (NH4+-N). The average deposition of NH4+-N was about twice as much as that of NO3--N, indicating serious NH3/NH4+-N pollution in Chongqing.

atmospheric precipitation；acid rain；nitrogen deposition

X517

A

1000-6923(2019)10-4100-08

侯思宇(1996-),女,內蒙古鳥蘭察布人,南京信息工程大學碩士研究生,主要從事大氣化學方面研究.發表論文1篇.

2019-02-25

國家自然科學基金資助項目(41775154);江蘇省“六大人才高峰”項目(JNHB-057,JNHB-087);江蘇省高校“青藍工程”項目

* 責任作者, 教授, xnyu@nuist.edu.cn