鈾礦區周邊水體典型核素污染特征及風險評價

易 玲,高 柏,劉媛媛,杜超超,樊 驊,鄺倩源,郭小鳳

鈾礦區周邊水體典型核素污染特征及風險評價

易 玲,高 柏*,劉媛媛,杜超超,樊 驊,鄺倩源,郭小鳳

(東華理工大學水資源與環境程學院,核資源與環境國家重點實驗室,江西 南昌 330013)

為研究鈾礦區周邊水體中典型放射性核素分布特征及其潛在的健康風險,對該地區周邊淺層地下水及河水中放射性活度濃度進行分析測定.運用改進內梅羅綜合污染指數法和健康風險評價模型對放射性污染及不同年齡段人群健康風險進行評估.結果表明,地下水與河水中放射性核素238U、226Ra、232Th活度濃度 (地下水:0.012~0.102,0.013~0.036,0.002~0.033Bq/L,河水:0.001~0.066,0.013~0.034,0.001~0.013Bq/L)均未超過WHO飲用水水質準則規定的標準限值,但遠遠高于江西省水體背景值.河水中各核素活度濃度隨水流流向呈遞減趨勢,地下水中各核素空間分布無明顯規律性特征.河水中綜合污染指數高于地下水,最高值分別為9.21和6.83,屬嚴重污染和中度污染.健康風險評價結果表明,幼兒和少兒致癌風險要高于成人,幼兒終身致癌風險均超過ICRP最大可接受風險值5.0×10-5,少兒和成年超標率為33.3%和16.7%,即使未超標但也高于USEPA推薦可忽略風險水平10-6,具有潛在致癌風險.各核素致癌風險水平呈現為226Ra >232Th>238U,因而對于鈾礦區周邊飲用水中226Ra和232Th要更加重視研究.

鈾礦區；放射性核素；污染特征；風險評價

隨著能源需求持續增加,核能源已日益成為當今世界的重要能源,作為核能原料的鈾礦冶工業隨之迅速發展.但在鈾礦的開采冶煉過程中,不可避免地產生大量廢石、尾礦渣和廢水等放射性物質,而這些物質中的放射性核素含量比本底高2~3個數量級,其對公眾集體劑量的貢獻占鈾礦冶總貢獻的80%[1-4].露天存放的放射性廢物在降水淋濾、風化、滲漏等作用下很容易向周邊環境擴散遷移,隨下滲、地表徑流等途徑進入水體中.放射性核素難降解且具有富集性,其毒性很難像一般污染物的化學毒性可以通過一系列化學反應轉化消除,當其通過食物鏈等途徑進入生物體內時會形成內源輻射,釋放出α、β射線破壞生物組織、誘發腫瘤和癌變等,對人體健康產生極大危害[5-8].

放射性污染與微生物污染、化學污染并稱為影響水環境質量的三大因素,放射性核素已經成為水環境質量標準的一個重要指標[9].目前,國內外對于水環境中的放射性污染進行了大量研究,如, Luneva[10]報道了在建的NPP核電廠周邊尼曼河地表水、底層沉積物和水生生物中放射性核素在全球背景水平上的濃度活度.Singh等[11]報道了印度西哈里亞納邦地區地下水中放射性核素鈾的分布特征,發現其中11%的地下水超出印度原子能管理委員會標準值;毛遠意等[12]報道了白龍半島鄰近海域沉積物中放射性核素含量分布以及來源分析.然而當前對放射性核素的研究大多集中于核能發電站以及礦區周邊環境[13-16],且鈾礦區放射性的研究也僅局限于周邊水渠、沉積物、地下水等核素污染狀況[17-20],對鈾礦區周邊飲水源地下水和河流水系放射性核素水化學特征分析及污染評價研究相對較少,或核素評價種類單一[6,21-22].

本文采用的USEPA模型是國內外廣泛采用的健康風險評價方法,其優點在于細化明確放射性暴露因素和劑量限值以及對核素的敏感性,定量評估污染物對人類的暴露風險,輸出結果基本能代表研究區的基本水平[23-25].采用改進的內梅羅綜合污染指數法既能了解單個元素的污染指數,又考慮了多種污染物對環境質量綜合影響,同時避免了傳統內梅羅指數法未考慮各污染因子的權重以及最值問題,降低環境污染評價的靈敏度等不足之處[26-28].本文基于這兩種評價方法以鈾礦區地下水及下游臨水河為研究對象,分析水體中典型放射性核素含量分布特征以及水化學條件對其分布的影響,同時對水體進行放射性污染評估,并評價不同年齡段人群產生的有效劑量及健康風險,以期為鈾礦區下游水體放射性污染管理與防治提供參考依據.

1 材料與方法

1.1 研究區概況

研究區位于南方丘陵山區,屬亞熱帶潮濕多雨氣候,年均降雨量為1847mm.地勢總體上東南高,西北低,高地懸殊,地表水系發育.該鈾礦位于區域性北東向贛杭火山巖帶與長期活動的南北向贛中南花崗巖隆起帶復合的巨型大地構造結上,屬我國典型的火山巖型鈾礦床[29],由東向西長近26.5km,南北寬大概15km,面積接近309km2.其中滿足鈾礦冶生產的尾礦庫內貯存了大量廢礦石和尾礦砂,目前常伴有流量較大的廢水滲漏,壩肩排水溝和副壩排滲體也存在季節性滲漏水排出問題,對周邊水環境安全造成威脅.

1.2 樣品采集與分析

圖1 采樣點分布示意

根據研究區周邊環境及水文地質條件,按照水體放射性監測及評價的基本要求,在河流從上游往下游流經的主要水文站、水位站和居民點附近設置6個河水及6個淺層地下水(井水或山泉水)采樣點(圖1).現場用便攜式pH/ORP/電導率儀(三信SX832,上海)測量水溫、pH值、氧化還原電位和電導率.每個采樣點用清洗干凈的直立式采樣器在距岸1m、深0.5m處(河水)采集2組水樣,儲存于經樣品潤洗過的聚乙烯瓶中,其中一組加入HNO3(優級純)酸化至pH<2,用于陽離子與微量元素的測定,另一組用于陰離子的測定,密封放至事先備好的冰盒中,使溫度保持在4℃以下,運至實驗室進行分析測定.采用滴定法測定水中HCO3-、CO32-含量,采用離子色譜(ICS-1100)檢測水樣中陰離子F-、NO3-、NO2-、SO42-、Cl-含量,電感耦合等離子體發射光譜儀(Agilent 5100ICP-OES,美國)檢測水樣中陽離子K+、Ca2+、Na+、Mg2+濃度,高性能分辨電感耦合等離子體質譜儀(Thermo Element 2,美國)檢測水樣中Mn含量,高純鍺γ能譜儀(ORTEC HPGe γ譜儀,美國)檢測238U、226Ra、232Th的活度濃度.水樣分析過程中設置空白對照,并作3個平行樣重復測定,使用國家標準中心提供的標準物質進行質量控制.

1.3 評價方法

1.3.1 放射性核素污染評價方法 修正的內梅羅綜合污染指數法計算公式如下[27-28]:

根據計算結果將水質污染程度分為5級[30]:①PI<0.80,清潔;②0.81￡PI<2.50,較清潔;③2.50￡PI< 4.25,輕污染;④4.5￡PI<7.20,中度污染;⑤PI37.20,嚴重污染.

1.3.2 放射性核素健康風險評價法 根據美國環保局(USEPA)飲水途徑導致人體健康危害的有毒物質風險評價模型,計算不同年齡組通過飲水途徑產生的輻射劑量及個人終身致癌風險[25,31].其表達式如下:

式中:R為核素導致的平均個人終身致癌風險;D為核素產生的年有效劑量,Sv/;DL為研究區人均壽命,為74.33a;RF為輻射誘發癌癥死亡的風險系數,為7.3×10-2/Sv;IR為個人年均飲水攝入量,幼兒、少兒、成年分別為250,350,730L/a[32];IDF為劑量轉換因子(表1),Sv/Bq;C為放射性核素的活度濃度, Bq/L.

表1 各年齡組放射性劑量轉換因子[33]

2 結果與討論

2.1 水環境特征分析

本次研究各取樣點主要水化學指標如表2所示.從中可以看出,研究區河水與地下水pH值分別為6.98~7.17、5.64~6.22,河水中除臨水河中下游支流H5采樣點pH值為6.98,其余干流pH值均大于7,偏弱堿性;地下水pH值均低于地表水呈現弱酸性,可能是由于礦冶生產過程中采用濃硫酸作為溶浸劑,對周邊地下水影響而呈弱酸性,兩種水體pH值變異系數均小于10%,相對較穩定.河水中礦化度TDS介于24.91~39.1mg/L之間,平均值為33.95,屬于微礦化度水,其最大值位于鈾礦區水系匯入臨水河下游的H3采樣點,隨著水流方向逐漸減小,至H6采樣點因縣城居民生活污水、工業廢水的排放使河水中溶解性離子增多,從而TDS升高;地下水礦化度總體上略高于河水,介于11.62~47.08之間,其變異系數達0.49,空間變化范圍大.研究區河水及地下水氧化還原條件相對較一致,處于弱氧化條件,空間變異性較小.

河水與地下水中主要陽離子均為Ca2+和Mg2+,陰離子中HCO3-占絕對優勢.河水中H3和H6采樣點各離子濃度高于其他采樣點,地下水中各離子濃度空間變異性較大,總體上隨著與尾礦庫距離增大呈現下降趨勢.結合Piper三線圖(圖2)可以看出,河水與淺層地下水陽離子分布較為集中,偏向于Ca2+-Mg2+線端;陰離子分布相對分散,但均靠近HCO3-一端.河水水化學類型由上游Ca·Mg- HCO3·Cl型經H3后演變為Ca·Mg-HCO3·SO4,H6水化學類型演變為Ca·Mg-Cl·HCO3;地下水水化學類型較為復雜,形成Mg-Ca-HCO3、Ca·Mg-HCO3、Mg·Ca-Na-HCO3、Mg·Ca·Na-HCO3·Cl等類型水.可初步推斷臨水河及淺層地下水水化學類型沿程出現差異性主要是由于礦山活動及人為因素綜合作用的結果.從水化學主要離子含量和Piper三線圖來看,河水與地下水水化學差異相對較小,具有一定的水力聯系.天然狀態下,該區地下水補給地表徑流[34].

圖2 研究區河水及地下水水化學piper三線圖

2.2 鈾礦區周邊飲用水放射性核素分布特征

鈾礦區周邊淺層地下水以及下游河水放射性核素活度濃度變化情況如圖3,淺層地下水與河水中放射性核素平均活度濃度順序為238U>226Ra >232Th,均未超出世界衛生組織(WHO)飲用水水質準則[35]規定的標準限制(238U、226Ra和232Th指導值分別為10,1,1Bq/L),但遠遠超過江西省水體放射性核素背景值[36],河水中238U、226Ra和232Th平均值分別是地表水背景值的5.19、11.3、8.8倍,地下水中各核素平均值分別是地下水背景值的2.98、5.67、3.67倍.相比國內外其它區域,研究區放射性核素活度濃度高于非鈾礦區水環境,但在鈾尾礦區周邊環境下處于中低水平[24,31-32,37-38].各核素在河水與地下水中的含量變化趨勢與其理化性質有關,鈾具有強親氧性與水解性,而在自然界釷一般形成極為穩定難溶解的化合物,遷移能力較低,鐳屬中等強度生物吸附元素,生物吸附鐳的能力強于鈾,因而238U的濃度高于226Ra和232Th.地下水的放射性核素含量略低于下游河水含量,可能是由于尾礦庫廢液大多隨溪流匯入臨水河.各個采樣點放射性核素活度濃度相差較大,變異系數較高,比如地下水中238U最大值與最小值相差53倍,變異系數達0.88,水體中放射性核素活度濃度主要受到礦山活動的影響,各放射性核素活度濃度起伏強烈.

結合圖4放射性核素空間分布特征,河水中各放射性核素含量均在H3采樣點出現最大值,主要原因是該采樣點位于鈾礦山水系匯入臨水河的下游,礦山開采與冶煉產生的大量廢液經地表溪流、農田水以及降雨、淋濾作用等直接匯入臨水河;H1、H2采樣點放射性核素含量較低,可能是其處于尾礦庫上游,未受到尾礦庫放射性廢水污染影響;下游H4~H6采樣點由于水體懸浮物的吸附及沿程其他水流的補給稀釋等,放射性核素含量隨著水流遷移呈遞減趨勢.地下水中無明顯空間分布規律,G1雖距尾礦庫最近濃度卻較低,這是由于G1點位于地下水上游區域,受尾礦庫的影響較小,且該井周邊土壤發黑,富含腐殖質吸附并沉淀放射性核素[39].G2采樣點238U和232Th濃度最高,226Ra濃度在G4點達到最高,其次為G2采樣點.各采樣點核素分布不一與其水化學特征、巖石性質有關.

2.3 水化學條件對放射性核素分布的影響

為探究水化學條件對核素分布的影響,對研究區水體中放射性核素含量與各水化學參數進行Pearson相關性分析,結果如表3所示.

表2 研究區河水及地下水水化學參數(mg/L)

水中U具有U(Ⅳ)和U(Ⅵ)兩種氧化狀態,強氧化性條件下U呈現易溶于水、遷移較強的六價鈾酰離子形式,且強酸或強堿條件下鈾、鐳在水環境中的溶解度增強,但在多數pH值為5~8的天然水體中,鈾濃度與pH值和氧化還原電位之間缺乏相關關系,而研究區水體pH值均在此范圍內且各采樣點h值較穩定都處于弱氧化條件,故而地下水與河水中238U濃度與pH值、h無明顯關系.但核素形態與pH值、h值密切相關,經phreeqc計算可知,河水中U有18.42~27.77%以絡合物UO2(CO3)22-的形式存在,地下水中34.48%~ 60.02%以UO2CO3形式存在,因而兩種水體中238U與HCO3-均有較高正相關性.統計資料表明,低礦化度水中鈾含量隨TDS增高而增高,但研究區這種微礦化度水體關系則不明顯[40].河水中238U與SO42-存在顯著正相關關系(<0.05),表明其有相似的來源,可能與鈾礦運行過程采用濃硫酸溶浸劑有關.

232Th僅有Th(Ⅳ)一個氧化價態存在,因而h值對水中Th活度的影響很小.地下水中pH值與Th活度濃度呈顯著負相關關系(<0.05),主要因為Th在水中的形態受pH值調控,pH<6時主要以可溶的絡陰離子存在,當pH>6時易形成難溶于水的Th(OH)4水解產物,導致活度降低.研究區水體中95.4%以上以Th(OH)4形式存在,與其他離子無明顯相關性.

研究區水體中226Ra與TDS存在顯著正相關(<0.01),與前人研究相似[41],226Ra活度隨著TDS增加而增加,這是因為礦化度越高,越不利于巖石顆粒對226Ra的固定.地下水中K+、Na+、Ca2+、Mg2+、SO42-和226Ra活度濃度存在顯著正相關關系,表明地下水Ra核素活度與碳酸鹽巖、硫酸鹽巖的風化溶解有關.河水中226Ra與h顯著負相關,水中氧化性越強,越有利于錳的氧化物吸附固定226Ra,致使水中226Ra降低,從表中也可得出Mn與226Ra有較強正相關關系.河水中238U、232Th、226R具有較強相關關系,有一定的同源性,而地下水中三者相關性略低于河水,可能是地下水中水巖作用等多因素影響的結果.

2.4 放射性核素污染評價與風險評價

2.4.1 放射性核素污染評價 由于尾礦庫周邊地下水以及臨水河受到人為活動影響,與江西省地表水、地下水背景值差異較大,故而河水中將位于尾礦庫上游較遠處且放射性核素濃度低的H1采樣點濃度作為評價背景值,地下水則采用間距統計量法將計算所得閾值作為背景值[42],求得地下水背景值238U為6.22mBq/L,232Th為4mBq/L,226Ra為19.5mBq/L,評價結果如表4所示.

表3 研究區水體中放射性核素與水化學參數相關系數

注:*表示<0.05,**表示<0.01.

表4 放射性核素污染水質評價結果

注:—表示評價背景值.

由表4中可知,河水中其他采樣點單因子污染指數均高于H1,尤其H3采樣點238U、232Th、226Ra濃度分別高達背景值的8.2、11、2.77倍,該點238U達到重污染程度,232Th、226Ra達到中污染、輕污染程度,因而H3綜合污染指數最高,水質受放射性核素嚴重污染.各采樣點綜合污染指數隨著水流方向呈遞減趨勢,除H3、H4其余各采樣點屬較清潔程度.地下水中G2采樣點238U、232Th、226Ra單因子污染指數均是最高,分別是背景值的10.61、3.25、1.44倍,238U屬重污染程度;232Th、226Ra屬輕污染程度,綜合污染指數略低于河水中最高污染指數,屬中度污染;G3和G5采樣點屬輕污染程度.鈾礦區周邊水體一定程度上已受到礦山活動釋放的放射性核素污染,其水質對生物以及人類生存存在一定的風險,因此應對鈾礦周邊飲用水放射性的危害及危險程度予以重視.

2.4.2 放射性核素健康風險評價 由表5和表6可知,鈾礦區周邊地表水與地下水經飲水途徑攝入放射性核素引起的幼兒、少兒、成年內照射年有效劑量均低于WHO推薦的年輻射劑量指導值0.1mSv/ a[28],從年有效劑量上來說,河水與地下水作為飲用水是安全的.但放射性核素引起的幼兒終身致癌風險均超過國際輻射防護委員會ICRP推薦最大可接受風險值5.0×10-5[38],少兒和成年超標率為33.3%和16.7%.相對于成年人來說,幼兒和少兒對放射性核素健康風險更加敏感,尤其是幼兒,風險值是成年人的5.22~6.31倍.因此應對鈾礦區周邊幼兒和少兒用水安全給予更多的關注.

表5 鈾礦區周邊飲用水放射性核素年有效劑量(μSv/a)

河水中H3采樣點各年齡段居民終身致癌風險最高,其次為H4采樣點,地下水中G2點最高,其次為G4采樣點.雖然部分采樣點少兒和成人致癌風險未超過ICRP推薦值,但卻都高于USEPA推薦風險可忽略值10-6,介于10-4~10-6之間,具有潛在的致癌風險[43-44].河水中總致癌風險與水質污染狀況近似,地下水中則略有不同.地下水中G4采樣點放射性污染較小,污染指數低于G3和G5采樣點,但G4居民致癌風險卻高于G3和G5;從各核素對致癌風險的貢獻率來看,226Ra所致居民致癌風險要遠高于232Th和238U,其中226Ra的幼兒風險值均超過ICRP最大可接受值1.66~4.59倍,232Th部分超過最大可接受值,由此可見鈾礦區周邊飲用水中226Ra和232Th所致居民致癌風險也應當予以重視;出現這樣的現象主要與各核素放射性劑量轉換因子不同有關.雖然各核素含量都低于WHO飲用水水質準則規定的標準限制,但卻都具有一定的致癌風險,甚至超出最大可接受水平.因此,僅僅水質評價確定水質污染程度不足以全面掌握飲用水的安全和質量,弱化了有毒有害因子對人體健康造成的危害,將健康風險評價與水質評價相結合才更有利于飲用水環境的污染管理和控制.

本研究采用USEPA模型定量評估飲水途徑所致放射性個人終身致癌風險,所引用參數大多為USEPA、ICRP、WHO等通用推薦值,也未考慮食物攝入、皮膚暴露、呼吸接觸等途徑,存有一定的局限性.且居民飲用水經自來水廠處理或加熱煮沸處理過,從而所計算風險可能高于實際風險水平.因此針對鈾礦區周邊飲用水放射性核素污染有待進一步的探討與研究.

表6 鈾礦區周邊飲用水放射性核素人均終身致癌風險(10-5)

3 結論

3.1 淺層地下水放射性核素含量略低于河水含量,平均濃度238U>226Ra>232Th,均未超出WHO飲用水水質準則規定的標準限制,但遠遠超過江西省水體放射性核素背景值.相關性分析表明水中核素活度與水化學參數有著密切聯系,pH值、h值主要影響各核素的賦存形態.河水中238U、232Th、226Ra具有較強相關關系,有一定的同源性.

3.2 河水中H3采樣點放射性核素處于嚴重污染狀態,H4采樣點處于輕污染;地下水中G2采樣點PI值最高,略低于河水中最高污染指數,處于中度污染狀態,G3和G5采樣點屬輕污染程度.鈾礦區周邊地下水與河水一定程度上均受到放射性污染.

3.3 放射性核素致癌風險值大小依次為226Ra>232Th>238U,鈾礦區周邊飲用水中226Ra和232Th的風險控制也應予以重視.幼兒終身致癌風險均超過ICRP最大可接受風險值5.0×10-5,少兒和成年超標率分別為33.3%和16.7%,需加強對鈾礦區周邊幼兒和少兒飲用水安全管理.其余采樣點總致癌風險也均高于USEPA推薦風險可忽略值10-6,具有潛在的致癌風險.

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Distribution characteristics and risk assessment of typical radionuclides in water around uranium mining area.

YI Ling, GAO Bai*, LIU Yuan-yuan, DU Chao-chao, FAN Hua, KUANG Qian-yuan, GUO Xiao-feng

(State Key Laboratory of Nuclear Resources and Environment,School of water Resources and Environmental Engineering, East China Institute of Technology, Nanchang 330013, China)., 2019,39(12)：5342~5351

In order to study the distribution characteristics and potential health risks of typical radionuclides in water around the uranium mining area, the activity concentration of radionuclides in shallow groundwater and river water around the area was analyzed and measured. The improved Nemero comprehensive pollution index method was used to evaluate radioactive pollution level, the cancer risks for people of different ages were assessed by the health risk assessment model. The results showed that activity concentrations of238U,226Ra and232Th in groundwater (0.012~0.102, 0.013~0.036, 0.002~0.033Bq/L)and river water (0.001~0.066, 0.013~0.034, 0.001~0.013Bq/L) did not exceed the standards stipulated by the WHO for drinking-water quality, but far higher than the average values in Jiangxi Province. The nuclides’ activity concentration in the river water continuously decreased as water flowed, while no obvious trend was observed for spatial distribution of nuclides. The comprehensive pollution index in river water was higher than that in groundwater: The peak value for river water was 9.21 which was heavy pollution, while the peak value for groundwater was 6.83 which is medium pollution. Results of health risk assessment indicated that the cancer risk for infants and children was higher than that for adults. The lifetime cancer risk for infants exceeded the maximum value of 5.0×10-5regulated by ICRP, and meantime the risk values for children and adults were respectively 33.3% and 16.7% higher than standards. Even if the other water samples did not exceed the standard, they were higher than the negligible risk level of 10-6recommended by USEPA, and therefore indicating potential cancer risk. The carcinogenic risk level of nuclides decreased in the order of226Ra >232Th>238U. Therefore, more attention should be focused on the study of226Ra and232Th in drinking water around uranium mining area.

uranium mining area；radionuclides；pollution characteristics；risk assessment

X820.4

A

1000-6923(2019)12-5342-10

易 玲(1993-),女,江西宜春人,東華理工大學碩士研究生,主要從事水污染與控制研究.發表論文1篇.

2019-05-20

國家自然科學基金項目(41362011,41502235);江西省重點研發計劃項目(20181ACG70023)

* 責任作者, 教授, gaobai@ecit.cn