重金屬存在下多環芳烴微生物修復的研究熱點及趨勢

劉瑞

摘?要：微生物修復作為一種高效率且無二次污染的修復技術，在重金屬存在下多環芳烴的修復上有著廣闊的應用前景?；赪eb of Science核心數據庫，通過文獻計量可視化應用軟件CiteSpace，分析了1998-2020年重金屬存在下多環芳烴微生物修復的研究熱點及趨勢。結果表明：（1）重金屬存在下多環芳烴微生物修復的論文發表數量呈快速增長趨勢，主要的研究方向為環境科學、工程學、生物技術與微生物學;發文量最多的國家是中國，在全球研究機構中中國科學院的貢獻最多。（2）關鍵詞分析表明，研究熱點集中在污染物種類（主要為鎘、菲和芘）、降解機制、微生物修復技術和生物有效性。（3）研究趨勢分析表明，生物炭、耐重金屬菌株、風險評估、同時修復等為研究前沿。本研究為深入研究多環芳烴微生物修復技術和機理提供了參考。

關鍵詞：重金屬;多環芳烴;微生物修復;CiteSpace;計量分析

中圖分類號：X131.3;X172?文獻標志碼：A?文章編號：0253-2301（2020）11-0049-08

DOI： 10.13651/j.cnki.fjnykj.2020.11.008

Abstract： As a high-efficiency remediation technology without secondary pollution， the microbial remediation has a broad application prospect in the remediation of polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） in the presence of heavy metals. Based on the core database of Web of Science， the research hotspots and trends of microbial remediation of PAHs in the presence of heavy metals from 1998 to 2020 were analyzed by CiteSpace. The results showed that： （1） The number of published papers about the microbial remediation of polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） in the presence of heavy metals showed a rapid growth trend， and the main research directions were the environmental science， engineering， biotechnology and microbiology; the country with the largest number of published papers was China， and the Chinese Academy of Sciences made the most contribution among the global research institutions. （2） The analysis of keywords showed that the research hotspots focused on the types of pollutants （mainly cadmium， phenanthrene and pyrene）， degradation mechanism， microbial remediation technology and bioavailability. （3） The research trend analysis showed that the biochar， heavy metal-resistant strain， risk assessment and simultaneous remediation were the research fronts. This study provided reference for the further study of the microbial remediation technology and mechanism of PAHs.

Key words： Heavy metal; Polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs）; Microbial remediation; CiteSpace; Quantitative analysis

多環芳烴（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons， PAHs）作為一類有著廣泛來源和分布的持久性有機污染物，其致畸、致癌和致突變性引起了社會的強烈關注[1]。大多數PAHs具有水溶性低、親脂性和半衰期長的特點，能夠在土壤/沉積物中富集或在植物體內遷移、代謝和積累，進而通過食物鏈危及人類健康[2]。而環境中的PAHs的自然消解主要是通過微生物的降解作用。此外，相比于物理化學修復技術，微生物修復技術的效率高、成本低且無二次污染，因此，微生物修復技術在PAHs修復上得到廣泛應用。

由于環境中存在與PAHs同時排放或先后累積的多種污染物，PAHs復合污染成為環境污染中的普遍現象[3]，其中重金屬是一類最常見且危害嚴重的污染物[4-6]。由于重金屬不能被降解，即使是低濃度也會在陸地和水生生態系統中逐漸累積，因此具有很高的生理毒性和環境危害[7]。PAHs和重金屬的復合污染對環境的影響較單一污染的影響更為復雜，復合污染中重金屬的存在可能會對PAHs的微生物修復造成很大的影響。近年來，隨著植物和微生物的聯合修復以及耐受重金屬微生物等研究的深入，給重金屬存在下PAHs微生物修復研究帶來了新的活力，因此，重金屬存在下PAHs微生物修復研究的發文量快速增長。然而以往的綜述大多只局限于某個方面的總結和展望，不能對該領域的發展趨勢和前沿進行全面的宏觀分析。

CiteSpace是一款文獻計量可視化應用軟件，可對特定學科領域的文獻進行計量分析，并通過一系列視覺圖表呈現該領域內的熱點及前沿[8]。CiteSpace能夠更加客觀地記錄整個領域的研究現狀，避免一些主觀上的認識不足，其與學者專業知識背景的結合能夠更加準確地把握整個研究領域的動態。因此，本研究基于Web of Science核心合集數據庫，運用可視化CiteSpace軟件，從文獻計量角度對重金屬存在下PAHs微生物修復研究領域的發文期刊和引文、國家和機構、關鍵詞和研究熱點，以及研究內容和發展趨勢進行了分析，以期更加客觀準確地掌握重金屬存在下PAHs微生物修復領域的研究現狀和前沿動態，為深入研究PAHs微生物修復技術和機理提供參考。

1?數據來源與分析方法

1.1?數據來源

論文數據來源于Web of Science核心合集數據庫，采用高級檢索方式，檢索“主題”=（polycyclic aromatic hydrocarbons OR polycyclic aromatic hydrocarbon OR PAHs OR PAH） AND（heavy metal）AND（biodegradation OR bioremediation OR microbial degradation OR microbe degradation），“文獻類型”=“article”，“語言”=“English”。檢索得到1998-2020年（具體時間為1998年1月1日至2020年10月22日）發表的有效文獻393篇。

1.2?分析方法

運用CiteSpace（5.7.1）軟件對檢索到的文獻數據進行可視化分析，分析對象主要包括：國家（Country）、機構（Institution）、學科分類（Category）和關鍵詞（Keyword），并通過軟件的可視化處理，深入挖掘該領域的研究熱點及趨勢。具體操作如下：時間劃分（Timing Slicing）設置為1998-2020年，時間節點（Years Per Slice）設為1年，術語來源（Term Source）依次勾選為標題（Title）、摘要（Abstract）、作者關鍵詞（Author Keywords）、擴展關鍵詞（Keywords Plus）。

2?結果與分析

2.1?文獻產出

1998-2020年，重金屬存在下PAHs微生物修復的文獻產出趨勢見圖1。從圖1可以看出，文獻產量總體呈現上升趨勢;1998-2010年（2009年除外，其中1998年、2009年、2010年的發文量分別為3篇、20篇、8篇）文獻產出速率較慢，屬于研究的興起階段，而2011-2020年（其中2011、2020年的發文量分別為17篇、41篇）文獻產出速率較快，屬于快速上升階段，說明在2010年之后重金屬脅迫下PAHs的微生物修復引起了學者們的極大關注。

2.2?合作研究空間特征

通過CiteSpace的Country和Institution分析功能，對重金屬存在下PAHs微生物修復研究的發文國家和機構的空間結構特征進行了分析，排名靠前的國家和機構見表1和圖2，圖中圓圈的厚度代表發文量;圓圈的顏色代表年份，紅色為最近年份，灰色為最早年份。

由表1的發文國家可知，中國（Peoples R China，頻數=110）是發文量最多的國家，遠遠領先印度（INDIA，頻數=30）。中心度代表了與其他節點之間的聯系緊密程度（中心度越高，與其他國家或機構聯系越密切），由表1的中心度可知，雖然美國的發文量（USA，頻數=19）遠低于中國，但美國與其他國家的聯系最為緊密（中心度0.32），其次才是中國（中心度0.27）。此外，由圖2可以看出，在重金屬存在下PAHs微生物修復研究上各國雖有聯系，但并非十分緊密。

由表1的發文機構可知，發文量最多的研究機構是中國科學院（Chinese Acad Sci，頻數=16），超過了國家發文量第7的尼日利亞（NIGERIA，頻數=14）及其之后的大部分國家的整體發文量，反映了中國科學院在重金屬存在下PAHs微生物修復研究上的貢獻十分突出。此外，由表1的中心度和圖2可以看出，各個機構之間的聯系十分薄弱，這也可能與各個機構研究內容和擁有的菌種不同有關。

2.3?關鍵詞及研究熱點

關鍵詞很大程度上總結了文獻所研究的內容，因此關鍵詞出現的次數很大程度上代表了該領域的研究熱點。高頻關鍵詞統計詳見表2。由表2可知，重金屬存在下PAHs微生物修復研究的PAHs種類主要是菲（phenanthrene，頻數=78）、芘（pyrene，頻數=33），重金屬主要是鎘（cadmium，頻數=32）。主要修復手段有微生物修復和降解（biodegradation，頻數=195、bioremediation，頻數=186）、微生物聯合植物修復（phytoremediation，頻數=51）和生物強化（bioaugmentation，頻數=23）。環境介質主要集中在土壤（soils，頻數=78）。

在高頻關鍵詞基礎上利用CiteSpace關鍵詞進行聚類分析，由圖3可以看出，重金屬存在下PAHs微生物修復的研究熱點主要分為10個聚類，分別是：#0 植物修復、#1 GCMS、#2 綠色可持續修復、#3 PAHs、#4生物吸附、#5礦化、#6 解吸、#7 枯草芽孢桿菌、#8 細菌降解、#9 分解代謝。

結合表2和圖4，對高頻關鍵詞及其聚類進行歸納可知，重金屬存在下PAHs微生物修復研究的熱點主要分為污染物種類（#3 PAHs）、降解機制（#1 GCMS、#5礦化、#9 分解代謝）、修復技術（#2 綠色可持續修復、#7 枯草芽孢桿菌、#8 細菌降解）和生物有效性（#4生物吸附、#6 解吸）4個方面。污染物（PAHs）種類主要是菲（phenanthrene，頻數=78）、芘（pyrene，頻數=33），重金屬主要是鎘（cadmium，頻數=32）和銅（copper，頻數=29）;降解機制的研究主要利用GC-MS分析PAHs的礦化程度以及微生物降解PAHs的代謝產物;修復技術主要是細菌修復（bacteria，頻數=24）和微生物聯合植物修復（phytoremediation，頻數=51）;生物有效性（bioavailability，頻數=36）主要是研究土壤介質環境中的PAHs的吸附解吸。

2.4?主要發文學科及引文分析

發文學科分類在很大程度上反映了該領域研究的側重方向。由圖4可知，重金屬存在下PAHs微生物修復研究的學科大分類主要是環境科學與生態學（ENVIRONMENTAL SCIENCES & ECOLOGY）、工程學（ENGINEERING）和生物技術與應用微生物學（BIOTECHNOLOGY & APPLIED MICROBIOLOGY）。小類學科主要為環境科學（Environmental Sciences）、工程學（Engineering，Environmental）、生物技術與應用微生物學（Biotechnology & Applied Microbiology）。交叉性較強的學科主要為環境科學與工程學之間的學科交叉。工程技術類的發文量占據了相當重要的組成部分，這說明了重金屬存在下PAHs微生物修復研究在很大程度上不僅要考慮其環境科學與生態學理論上的意義，還要考慮其在實際中的應用性，如是否對已有修復技術進行了改進或具有推廣使用的前景。

引文分析可以反映重金屬存在下PAHs微生物修復研究影響較大的學術論文和研究個人/團隊以及方向。由表3可知，Chen、Haritash和Thavamani的文獻被引率最高，足見其在重金屬存在下PAHs微生物修復研究方向有著重要的影響。在論文應用率頻次較高中國學者中，Chen和Liu同時在湖南大學環境科學與工程學院進行工作，與曾光明教授（國家自然科學基金杰出人才基金獲得者、中共中央組織部“萬人計劃”第一批領軍人才）在同一課題組，Chen和Liu分別發表在Biotechnology Advances和Bioresource Technology高水平學術期刊上的論文同時也是重金屬存在下PAHs微生物修復的研究，說明其課題組在重金屬存在下PAHs微生物修復研究上做出了較大貢獻。

2.5?研究趨勢

關鍵詞出現時間及頻數在很大程度上反映了該關鍵詞在某個時期的熱門程度。而CiteSpace的關鍵詞突現分析，不僅可以統計研究領域關鍵詞出現的時間，還可利用算法統計出一定時間內保持高頻次的關鍵詞，并用突現強度值表示。從圖5可以發現近5年內（2016-2020年）持續的研究熱點關鍵詞主要有生物炭（biochar）、風險評估（risk assessment）、菌株（sp nov.）、同時修復（simultaneous removal），這說明重金屬存在下PAHs微生物修復研究趨勢主要為生物炭的添加對修復的影響、耐重金屬菌株的篩選及運用、風險評估后對污染地重金屬和PAHs的同時修復。

3?討論與結論

在重金屬存在下PAHs微生物修復研究的繼續深入離不開一些新技術和新理論的發展，把握領域內的研究趨勢十分關鍵。因此，將基于研究趨勢分析得出的生物炭的添加對修復的影響、耐重金屬菌株的篩選及運用、風險評估后對污染地重金屬和PAHs的同時修復做詳細討論。

（1）生物炭作為一種土壤改良劑，在有機污染土壤治理中得到大量運用[9]。生物炭不同的制備方法使得生物炭的理化性質有著很大的差別，在實際的有機污染修復當中效果千差萬別[10-12]。此外，生物炭還可作為新型的固定化材料，搭載特定微生物降解菌降解相應的PAHs。然而，Yang等[13]的研究表明，生物炭會吸附重金屬，放大重金屬的毒性危害，導致修復效率下降。因此，生物炭也可作為吸附劑，轉移吸附的重金屬后修復PAHs或直接吸附PAHs[14-16]。

（2）耐受重金屬微生物是重金屬脅迫下PAHs的微生物修復的關鍵，已知許多微生物可處理PAHs和重金屬的復合污染物，其中大多數是從受污染的沉積物或土壤中分離出來的。長期的污染物接觸可馴化微生物，使其獲得更高的處理PAHs和重金屬的綜合污染的能力。 芽孢桿菌、大腸桿菌和分枝桿菌是PAHs和重金屬生物修復的常見細菌，它們可以在重金屬存在下分解蒽、萘、菲、芘和苯并[a]芘等PAHs，并能減輕Cd、Cu、Cr、Pb等重金屬對PAHs降解菌降解的抑制作用[17]。如Jiang等[18]發現，添加蘇云金芽孢桿菌FQ1后，隨著500 mg·kg-1菲的加入，細菌-真菌處理中Cd的積累量增加了14.29%～97.67%，菲的降解率為95.07%。

（3）重金屬和PAHs都是具有環境危害的污染物，評估其風險，以及同時去除重金屬和PAHs的環境意義十分巨大。由于重金屬不能被降解，只能轉換價態和轉移，因此，同時去除兩者需要巧妙的實驗設計和技術。常用的修復技術的主要缺點是產生二次廢物、高運營成本和高能耗。相比于現有的修復方法，植物-微生物聯合修復是一種突出的方法，其成本低廉且無害，修復效果也十分突出[19]。近年來，發展的微生物燃料電池也可以很好地緩解高能耗的問題。微生物燃料電池不僅可以有效的去除有機污染物轉移重金屬，還可以利用降解有機污染物發電，是一種新能源技術，其在修復重金屬-PAHs復合污染方面有著巨大的應用前景[20]。

利用CiteSpace對重金屬存在下PAHs微生物修復的進行網絡圖譜、關鍵詞聚類及突現分析，探究其合作研究空間特征、研究熱點、研究趨勢。結果表明，中國在該領域占據了重要地位，并擁有大量優秀的研究機構。各國雖有聯系，但并非十分緊密，聯系最為緊密的是美國。研究的熱點主要可分為污染物種類、降解機制、修復技術和生物有效性4個方面。交叉性較強的學科主要為環境科學與工程學之間的學科交叉。其中Chen和Haritash的文獻被引率最高，對該領域有著重要的影響。研究趨勢主要有生物炭的添加對修復的影響、耐重金屬菌株的篩選及運用、風險評估后對污染地重金屬和PAHs的同時修復。

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（責任編輯：柯文輝）