La2CaB10O19晶體高效紫外激光輸出研究

王麗榮，張國春，馮景程，2，白 磊，劉麗娟，王曉洋*

(1.中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所北京人工晶體研究與發(fā)展中心，北京 100190;2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京100049)

1 引 言

紫外激光的出現(xiàn)推動了半導(dǎo)體和電子工業(yè)的發(fā)展[1-3]，紫外激光具有波長短、單光子能量高、熱效應(yīng)小、聚焦特性好等諸多優(yōu)點(diǎn)，同時加工成本低、效率高，逐漸代替了傳統(tǒng)的加工工藝，在工業(yè)應(yīng)用和科學(xué)研究中占有重要的地位[4-5]。產(chǎn)生355 nm紫外激光最直接、有效的方法是使用非線性光學(xué)晶體對Nd∶YAG激光器進(jìn)行三倍頻頻率變換，所以晶體的質(zhì)量以及三倍頻性能的好壞直接影響著最終得到的355 nm紫外激光的質(zhì)量。

2001年，美國光譜物理公司Hodgson等報(bào)道了用激光二極管雙端抽運(yùn)的Nd∶YVO4激光器輸出了12 W 的355 nm 激光[6]，該355 nm 激光的光束質(zhì)量僅為1.2;2003年，日本的Kitano采用頂部籽晶法生長出來的CBO晶體進(jìn)行了355 nm和頻實(shí)驗(yàn)，得到了3 W的紫外激光輸出，重頻為31 kHz，轉(zhuǎn)換效率為 30%[7];2005 年，吳以成等使用16 mm長的二類匹配CBO晶體進(jìn)行和頻得到了17.7 W 的355 nm 激光輸出[8];2007 年，McDonagh等使用888 nm泵浦的Nd∶YVO4激光器，放大后輸出111 W的1 064 nm基頻光，用二類匹配的LBO晶體通過三倍頻得到35 W的355 nm紫外激光[9]，轉(zhuǎn)換效率為31.5%;2009年，美國相干公司在側(cè)面泵浦Nd∶YAG激光器內(nèi)加入新型的雙折射補(bǔ)償技術(shù)和二類匹配的LBO晶體獲得160 W的355 nm激光輸出[10]，為目前為止355 nm激光的最高輸出功率，轉(zhuǎn)換效率為6%。2018年，侯占宇等利用新型非線性光學(xué)晶體KBB在不同激光條件下均獲得了有效的355 nm激光輸出[11]:在25 ps、10 Hz激光條件下，355 nm激光轉(zhuǎn)換效率高達(dá) 30.8%;在 10 ps、80 MHz、35 W 的激光條件下，355 nm輸出功率可達(dá)5.3 W。

La2CaB10O19(LCB)晶體也是一種可以實(shí)現(xiàn)三倍頻的非線性光學(xué)晶體[12-14]，它具有很寬的透光波段、適中的雙折射、較大的非線性光學(xué)效應(yīng)和物化穩(wěn)定性，并且損傷閾值高達(dá)11.5 GW/cm2[15-16]。更重要的是它完全不潮解，經(jīng)實(shí)驗(yàn)研究，它比LBO更適于在室溫條件下應(yīng)用[17]。我們曾對其三倍頻輸出性能進(jìn)行了較為詳細(xì)的研究，獲得了高達(dá)31.6 W的355 nm激光輸出功率[18-19]。本文在之前的研究基礎(chǔ)上對實(shí)驗(yàn)光路進(jìn)行優(yōu)化改進(jìn)，通過加入方解石補(bǔ)償片，對三倍頻產(chǎn)生過程中LCB晶體內(nèi)部1 064 nm和532 nm激光光束之間的走離進(jìn)行補(bǔ)償，有效提高了355 nm激光輸出功率和轉(zhuǎn)換效率。

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 高重頻納秒激光三倍頻實(shí)驗(yàn)

為實(shí)現(xiàn)355 nm激光有效輸出，我們采用側(cè)面泵浦棒狀Nd∶YAG晶體結(jié)合對稱平鏡諧振腔的方式，自行搭建了高功率、高重頻的納秒激光光源。光路結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示，所采用的Nd∶YAG晶體直徑 4 mm，長度120 mm，Nd3+離子摻雜濃度為0.6%。激光模塊采用五維808 nm LD陣列側(cè)面泵浦結(jié)構(gòu)，LD電光轉(zhuǎn)換效率約50%。采用聲光Q開關(guān)(中電二十六所QGS41-4型)實(shí)現(xiàn)脈沖輸出。輸出鏡鍍808 nm高反膜，對1 064 nm波段透過率T=30%。

圖1 高重頻納秒激光三倍頻實(shí)驗(yàn)光路結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Experimental setup for third-harmonic generation under high-repetition-frequency nanosecond laser conditions

倍頻晶體采用非臨界相位匹配的LBO晶體，LBO晶體切割角度為 θ=90°，φ=0°，尺寸為 3 mm×3 mm×15.6 mm，兩個通光面均鍍有1 064 nm和532 nm高透膜。我們采用自制的晶體控溫裝置給LBO晶體精確控溫，LBO晶體溫度為149.5℃，控溫精度可達(dá)±0.1℃。1 064 nm激光經(jīng)過焦距f=250 mm的聚焦透鏡匯聚后入射至LBO晶體中。經(jīng)過倍頻后產(chǎn)生的532 nm激光與剩余的1 064 nm激光通過焦距為150 mm的透鏡聚焦后直接入射至三倍頻晶體中。實(shí)現(xiàn)355 nm紫外激光輸出的三倍頻晶體為Ⅰ類相位匹配的LCB晶體，相位匹配角度為 θ=49.4°，φ=0°，晶體尺寸4 mm×4 mm×17.6 mm。由于我們實(shí)驗(yàn)中所搭建的1 064 nm激光偏振方向?yàn)樗狡瘢额l所產(chǎn)生的532 nm激光偏振方向?yàn)榇怪逼瘢覀兯玫娜额l晶體為I類相位匹配，需要基頻光和倍頻光偏振方向一致，所以我們用雙波長波片(WPD-200-1064/532-1/2-1，Castech Inc.)將1 064 nm激光偏振方向轉(zhuǎn)為垂直偏振，而532 nm激光的偏振方向不變，仍為垂直偏振，LCB晶體內(nèi)部光的偏振匹配情況為:e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)。為了補(bǔ)償三倍頻產(chǎn)生過程中在LCB晶體內(nèi)部的走離效應(yīng)，有效提高355 nm激光輸出功率，我們在倍頻晶體和三倍頻晶體中間放置了走離補(bǔ)償片。

2.2 低重頻皮秒激光三倍頻實(shí)驗(yàn)

為了驗(yàn)證這種走離補(bǔ)償方案的可行性，我們采用另一臺進(jìn)口的低重頻皮秒鎖模Nd∶YAG激光器(PL2140，Ekspla，Lithuania)，可同時輸出波長1 064 nm和532 nm的激光，重復(fù)頻率為10 Hz，脈沖寬度25 ps。用同一塊LCB晶體進(jìn)行了激光三倍頻實(shí)驗(yàn)。

圖2為實(shí)驗(yàn)光路圖，M1和M2為1 064 nm高反鏡，M3～M9為532 nm高反鏡，M10為1 064 nm高透、532 nm高反鏡，將兩束光重疊入射至LCB晶體內(nèi)。為了精確補(bǔ)償在LCB晶體內(nèi)1 064 nm和532 nm的群速失配，我們采用了M5～M8的結(jié)構(gòu)，使532 nm在傳播方向有相應(yīng)的空間延遲。M11為1 064 nm半波片，M12為格蘭激光棱鏡，M11和M12配合使用可實(shí)現(xiàn)1 064 nm激光輸出功率的精確、方便調(diào)節(jié)，從而便于優(yōu)化1 064 nm和532 nm激光功率比例關(guān)系，達(dá)到最佳的三倍頻實(shí)驗(yàn)條件。通過L1和L2組成2∶1縮束系統(tǒng)，用于調(diào)節(jié)入射至LCB晶體的532 nm激光光斑尺寸，L3和L4組成3∶1縮束系統(tǒng)，用于調(diào)節(jié)入射至LCB晶體的1 064 nm激光光斑尺寸。從LCB晶體出射的激光以布儒斯特角入射到一個三棱鏡上，被分開成為三束，1 064 nm基頻光和532 nm二倍頻光被激光垃圾筒收集，355 nm三倍頻光由功率計(jì)(LPE-1A，物科光電)探測。

圖2 低重頻皮秒激光三倍頻實(shí)驗(yàn)光路圖Fig.2 Experimental setup for third-harmonic generation under low-repetition-frequency picosecond laser conditions

3 結(jié)果與討論

3.1 高重頻納秒激光三倍頻實(shí)驗(yàn)

當(dāng)半導(dǎo)體模塊泵浦電流為15 A時，1 064 nm激光功率可達(dá)250 W，且被聲光Q完全關(guān)斷，重復(fù)頻率為10 kHz。經(jīng)過測量，1 064 nm激光脈沖寬度為60 ns@250 W。532 nm倍頻光輸出功率最大可達(dá)120 W，對應(yīng)的倍頻轉(zhuǎn)換效率為48%。

在開始的三倍頻產(chǎn)生過程中，我們并沒有加入走離補(bǔ)償片。從原理上來講，1 064 nm與532 nm光在單位面積內(nèi)的光子數(shù)之比為1∶1時為三倍頻產(chǎn)生的最佳條件，而1 064 nm光斑與532 nm激光光斑尺寸是不同的，所以要達(dá)到三倍頻最佳輸出條件，需要調(diào)節(jié)532 nm激光與剩余的1 064 nm激光的功率比例，我們通過調(diào)節(jié)非臨界相位匹配LBO晶體的溫度來保證355 nm紫外激光的有效輸出。但是實(shí)驗(yàn)結(jié)果并不理想，我們最終得到的355 nm激光功率只有12 W，1 064 nm到355 nm激光相應(yīng)轉(zhuǎn)換效率僅為4.8%。這里除了基頻激光光束質(zhì)量不夠好這一因素外，在三倍頻產(chǎn)生過程中1 064 nm和532 nm激光之間的走離也是不可忽略的重要因素。由于我們采用的LCB晶體實(shí)現(xiàn)三倍頻的偏振匹配方式為:e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)，所以在 LCB晶體內(nèi)部1 064 nm和532 nm激光均有走離，文獻(xiàn)[18]中曾指出，在 θ=49.4°、φ =0°的 LCB 晶體內(nèi)部，三倍頻產(chǎn)生過程中1 064 nm和532 nm激光的走離角分別為31.7 mrad和33.5 mrad。

圖3 走離補(bǔ)償示意圖Fig.3 Diagram of walk-off compensation

圖3所示為用matlab編程軟件模擬的在三倍頻產(chǎn)生過程中LCB晶體內(nèi)部1 064 nm和532 nm激光光束重疊情況。在實(shí)驗(yàn)中我們使用的LCB晶體通光方向長度為17.6 mm，根據(jù)LCB晶體內(nèi)部1 064 nm和532 nm激光的走離角數(shù)據(jù)，計(jì)算可得在355 nm激光產(chǎn)生過程中，1 064 nm激光從LCB晶體出射時的位置與入射時相比偏移的距離為560 μm，532 nm激光從LCB晶體出射時的位置與入射時相比偏移的距離為590 μm，所以在沒有加入走離補(bǔ)償片的情況下1 064 nm和532 nm激光光斑最終會有30 μm的偏移。由于在實(shí)驗(yàn)過程中經(jīng)過透鏡匯聚后的光斑半徑一般也是在百微米量級，30 μm的偏移量勢必會影響1 064 nm和532 nm激光的和頻效果，降低355 nm激光的有效輸出。為了保障355 nm激光的有效輸出，我們有必要加入走離補(bǔ)償片，使1 064 nm和532 nm激光在從走離補(bǔ)償片出射時(入射至LCB晶體前)沿相反方向有15 μm左右的偏移。

方解石晶體為負(fù)單軸晶體，具有很大的雙折射(Δn=0.172)，本實(shí)驗(yàn)中選擇方解石晶體作為走離補(bǔ)償片。公式(1)為casix網(wǎng)站(https://www.casix.com)中列出的方解石晶體的色散方程，公式(2)為在負(fù)單軸晶體中e光的走離角計(jì)算公式[20]，通過兩個公式可以得到，在 θ=45°時 e光偏振的1 064 nm和532 nm激光在方解石晶體內(nèi)部傳播時的走離角最大，分別為0.1 rad和0.11 rad。如果我們選用厚度為1.2 mm的方解石作為本實(shí)驗(yàn)的走離補(bǔ)償片，可使1 064 nm和532 nm激光在入射至LCB晶體內(nèi)部時有12 μm的偏移，基本滿足本實(shí)驗(yàn)的走離補(bǔ)償條件。圖3下邊部分是我們加入1.2 mm的方解石走離補(bǔ)償片后的情況，可以看到，1 064 nm和532 nm激光在LCB晶體內(nèi)部傳播過程中重疊區(qū)域得到明顯增加，有效地補(bǔ)償了LCB晶體的走離效應(yīng)。所以光路中走離補(bǔ)償片的加入有助于提高355 nm激光輸出功率和轉(zhuǎn)換效率。圖4所示為使用走離補(bǔ)償前后輸出的355 nm紫外激光功率的對比曲線，走離補(bǔ)償后，355 nm輸出功率由12 W提高至20 W，相應(yīng)的1 064 nm到355 nm激光轉(zhuǎn)換效率由4.8%提升至8%。

圖4 走離補(bǔ)償前后LCB晶體輸出355 nm激光功率對比Fig.4 Comparison of 355 nm output power using LCB crystal before and after the walk-off compensation

3.2 低重頻皮秒激光三倍頻實(shí)驗(yàn)

圖5 走離補(bǔ)償前后LCB晶體355 nm轉(zhuǎn)換效率對比Fig.5 Comparison of conversion efficiency from 1 064 nm to 355 nm using LCB crystal before and after the walkoff compensation

本實(shí)驗(yàn)所采用的1 064 nm激光初始偏振方向?yàn)榇怪逼瘢?32 nm激光為水平偏振，用于實(shí)現(xiàn)355 nm紫外激光輸出的LCB晶體同上，仍為Ⅰ類相位匹配。入射至LCB晶體前，1 064 nm激光通過M11和M12的組合后偏振方向發(fā)生改變，由垂直偏振改為與532 nm激光偏振方向相同的水平偏振。所以為滿足LCB晶體Ⅰ類相位匹配的三倍頻實(shí)現(xiàn)條件:e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)，LCB晶體的側(cè)面以通光方向?yàn)檩S旋轉(zhuǎn)了90°。同樣地，我們進(jìn)行了不加走離補(bǔ)償和加入走離補(bǔ)償兩種實(shí)驗(yàn)條件下355 nm輸出效果的對比。圖5為加入走離補(bǔ)償前后1 064 nm到355 nm激光轉(zhuǎn)換效率對比曲線，可以看出，通過方解石走離補(bǔ)償片的加入，LCB晶體的355 nm激光轉(zhuǎn)換效率由28.3%提升至35.2%，走離補(bǔ)償效果明顯。

4 結(jié) 論

LCB晶體是在高功率355 nm紫外激光輸出方面具有實(shí)用價值的晶體，隨著晶體生長工藝的改進(jìn)，今后可得到更大尺寸、更高光學(xué)質(zhì)量的LCB晶體，亦即在三倍頻激光實(shí)驗(yàn)中可獲得更長通光方向的晶體。但由于LCB晶體的三倍頻實(shí)現(xiàn)方式為 e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)，所以在LCB晶體內(nèi)部1 064 nm激光和532 nm激光均為非尋常光，它們之間的走離是不可避免的，而且通光方向尺寸越大，1 064 nm和532 nm激光之間的走離越明顯，重疊區(qū)域越小，355 nm輸出效果勢必會受到影響。本文通過采用在光路中加入走離補(bǔ)償片的方法增加在三倍頻產(chǎn)生過程中LCB晶體內(nèi)部1 064 nm基頻光和532 nm倍頻光的重疊區(qū)域，從而有效提高355 nm激光輸出功率和轉(zhuǎn)換效率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，通過在光路中加入沿θ=45°方向切割、厚度為1.2 mm的方解石晶體走離補(bǔ)償片，在脈沖寬度為60 ns、重復(fù)頻率10 kHz的激光參數(shù)下實(shí)現(xiàn)了355 nm輸出功率由12 W提高至20 W;在脈沖寬度為25 ps、重復(fù)頻率為10 Hz的激光參數(shù)下355 nm轉(zhuǎn)換效率由28.3%提升至35.2%，該走離補(bǔ)償方案對355 nm紫外激光輸出效果的提升是有幫助的。這一方法將會更進(jìn)一步地推進(jìn)LCB晶體在355 nm紫外激光輸出方面的實(shí)用化進(jìn)程。