電學性能不反常的本征GaAs基InSb異質外延研究

尚林濤,韓 崗,劉 銘,申 晨,晉舜國,李 達

(華北光電技術研究所,北京 1000015)

1 引 言

InSb材料的高電子遷移率、窄直接帶隙和低有效質量的特點而受到關注幾十年[1]。尤其是其具有量子效率高、可靠性好、均勻性好的優勢,在制備中波 3～5 μm大面陣焦平面陣列上具有一定的潛力[2]。

GaAs襯底材料具有半絕緣高阻特性,因此在研究InSb外延薄膜材料的Hall電學性能時通常采用GaAs襯底進行InSb的異質外延生長,然后用四探針法在Hall測試儀上對材料電學性能進行表征。由于GaAs襯底和外延InSb薄膜之間存在較大的晶格失配(14.6 %),其異質外延薄膜的質量受到多種因素的影響。國內外文獻報道反映大概在20世紀80到90年代對此有過較為廣泛的研究,近十幾年內也有少量的研究報道[3-4]。報道采用了不同的外延生長技術并分析各種因素的影響,如采用低溫緩沖層[5],優化生長溫度和V/III配比[6-7],生長不同的厚度以及有無GaAs緩沖層的影響等。

然而,報道的異質外延InSb材料大都存在從室溫(300 K)到低溫(77 K)隨著溫度的降低本征電子遷移率反常降低的現象。根據半導體物理學中遷移率μ隨溫度T變化的公式:

(1)

(2)

由式(2)可知,遷移率μ隨溫度T的降低會增大。對于一個理想的本征半導體材料來說,隨著溫度T由300～77 K的下降,晶格的熱振動對載流子的散射作用會大幅降低,載流子遷移率μ會升高；同時根據本征載流子濃度的公式[5]:

(3)

由于電子的熱運動隨溫度下降而降低,用于導電的電子載流子濃度n會降低。

本文研究了GaAs基InSb異質外延時生長溫度和速率、InSb層的厚度、低溫緩沖層質量以及雙In源工藝對材料Hall電學性能等的影響。實驗發現在優化的工藝參數基礎上采用雙In源分別用于低溫緩沖層和高溫外延層的生長工藝對外延生長過程中In源束流強度的穩定和材料電學性能的提高具有重要的作用,可以生長出電學性能不發生反常的理想本征InSb異質外延薄膜材料。

2 實 驗

實驗在DCA-MBE P600設備上進行。使用無偏角的2 in商用直接外延型GaAs襯底,無銦Mo托安裝,襯底經loadlock加熱除氣,buffer緩沖室加熱去污后,在生長腔室中進行了生長實驗。實驗的生長程序類似于以前的報道[8],采用了優化的生長溫度和V/III束流比[9]。材料結構分為三部分:低溫緩沖層、中間層和高溫層,研究采用不同的工藝方法進行了低溫緩沖層的生長(ALE和常規方法)以及生長速率、InSb層的厚度和雙In源控制工藝對材料電學性能的影響。材料生長結構示意圖如圖1所示,生長過程為:①GaAs(100)襯底在680 ℃經過約20 min充分脫氧；②在670 ℃生長1 μm厚的GaAs緩沖層以平滑經脫氧后粗糙的表面的形貌,為InSb的外延生長做好準備；③在380 ℃低溫生長約30 nm的InSb低溫緩沖層(用常規方法或ALE法)；④升溫至430 ℃,生長InSb中間層0.3～0.5 μm；⑤升溫至500 ℃,生長高溫InSb主層2～3 μm。在生長程序運行之前,已經用無偏角的InSb(100)襯底通過反射式高能電子衍射(Reflection High Energy Electronic Diffraction,RHEED)對In和Sb源的束流大小和生長速率進行了測定和校準[9]。在生長過程中,用RHEED對外延樣品表面的狀況進行了實時的監測。采用旋轉加熱以提高樣品的均勻性。樣品生長完成后對其分別進行了光學顯微鏡、臺階儀、XRD、原子力顯微鏡(atomic force microscope,AFM)和Hall電學表征。

圖1 GaAs基InSb異質外延生長結構示意圖

3 結果與討論

將四個不同生長參數的樣品(a)、(b)、(c)和(d)用四探針法進行Hall電學性能表征,結果如表1所示。

表1 四個不同生長參數樣品的Hall電學性能

3.1 生長溫度和速率對Hall電學性能的影響

參照以前的實驗數據[8]并對比表1(a)和其他樣品可以看出,在優化生長溫度和V/III比的基礎上,適當的降低生長溫度并提高生長速率(如a樣品采用適當的降低生長溫度至485 ℃,提高生長速率至1 μm/h)可以稍微的提高室溫電子遷移率,達到6.2528×104cm2V-1s-1,室溫本征電子載流子濃度也幾乎達到理想的本征值,達到1.4231×1016cm-3。然而較高的生長溫度和較慢的生長速率,如(b)、(c)和(d)也可以維持較好室溫電子遷移率在6×104cm2V-1s-1左右,同時本征載流子濃度也同(a)一樣均顯示出隨溫度由下降而降低一階幅度。從實驗數據可以看出,溫度和生長速率對室溫載流子遷移率和本征載流子濃度影響不太大,本征載流子濃度隨溫度變化的趨勢是相同的,即本征載流子濃度都隨著溫度的降低而降低。

3.2 InSb層厚度對材料性能的影響

從表1中數據可以看出,隨著樣品InSb層厚度的增加,樣品XRD的FWHM在逐漸下降,表中的FWHM值從InSb層厚為2 μm時的186 arcsec,下降至InSb層厚為3 μm時的131 arcsec,即相當于增加1 μm厚度,樣品的FWHM下降了55 arcsec。同時樣品的本征載流子濃度也隨著樣品InSb厚度的增加而有下降變好的趨勢。這與John L.Davis[10]等報道的晶體FWHM隨InSb厚度的增加而減小的規律一致,即晶體質量隨著膜厚的增加而提高。A.J.Noreika[11]也曾報道外延層需要生長到40 μm以上可以展示體晶一樣的特性。由于在異質外延中,晶體的缺陷密度會隨著膜厚的增加而降低,因此更厚的膜會導致晶體質量的提高。

3.3 InSb低溫緩沖層質量對材料的影響

由于InSb外延層和GaAs襯底之間較大的晶格失配,它們之間較大的壓應力會在界面附近引入螺旋失配位錯。文獻[5]也用TEM研究過用于緩解失配的界面厚度不應小于30 nm,否則螺旋失配位錯會蔓延至表面。如圖2所示,樣品(c)在實際生長過程中,由于低溫緩沖層界面厚度實際只有約20 nm,小于30 nm,沒有很好的完全釋放界面失配應力,導致樣品表面出現較一些小的方形坑,最大直徑可達4 μm。

圖2 樣品(c)500倍光學顯微鏡圖像及其中的缺陷

可見,異質外延中界面厚度對表面形貌具有一定的影響,低溫緩沖層的界面厚度不應小于30 nm。

另外,由樣品(b)和(c)的原子力圖像(圖3)可以看出,采用ALE低溫緩沖層的方法可以在一定范圍內改善微觀表面粗糙度。在2 μm×2 μm的區域內,采用ALE方法的樣品(b)的平均粗糙度Ra=0.21 nm,均方根粗糙度Rq=0.27 nm,而采用常規方法的樣品(c)的Ra=0.31 nm,Rq=0.40 nm,前者均要小于后者。可見,采用ALE低溫緩沖層的方法可以較大幅度的降低晶格失配,釋放因晶格失配而造成的壓應力,降低表面粗糙度。

圖3 樣品(b)和(c)的原子力圖像

3.4 雙In源生長方法對InSb異質外延樣品Hall電學性能的改進

文獻[6]、[7]中也曾提到,不采用特殊的低溫緩沖層技術,甚至不需要生長GaAs緩沖層,只通過優化生長溫度和V/III比也可以異質外延生長出高質量電學性能的本征InSb材料。AlSb具有差的導電性,ALE方法可能會引入機械快門故障。而且,如表1中的數據所反映的,雖然(a)～(c)樣品的室溫電子遷移率已經接近理論本征值,但77 K的電子遷移率卻一致的反常降低,并沒有符合公式(2)所預期的結果。為了提高材料質量,我們采用了雙In源(In#1和In#2)來分別獨立地用于異質外延中低溫緩沖層和高溫層的III族束流。實驗前,待束流源溫度穩定后,先精確地校準好In#1和In#2的束流大小,In#2源用于低溫緩沖層的生長,In#1源用于中間層和高溫層的生長。這樣就避免了In源在由低溫升至高溫過程中造成不可預料的束流數值大小的波動和不穩定性等影響因素。材料樣品(d)在高溫層生長30 min后拍到的樣品RHEED圖像如圖4所示,可以看到如同質外延InSb表面一樣清晰的p-(1×3)和1×1重構的RHEED圖像。它是重構轉變點Tt以上時看到的典型的重構類型[9]。

圖4 雙In源生長過程中樣品表面的RHEED圖像

樣品(d)的Hall電學性能如表1所示,室溫300 K到低溫77 K的電子遷移率μ沒有出現反常下降現象,而是如理論公式(2)所預期的結果,300 K和77 K的電子遷移率分別為:3.6546×104cm2V-1s-1和7.9453×104cm2V-1s-1,77 K較300 K的電子遷移率提高了2倍；300 K和77 K的本征載流子濃度n分別為:3.9521×1016cm-3和7.7687×1015cm-3。也如公式(3)所預期的,出現了載流子濃度隨溫度降低而下降的現象,由1×1016cm-3下降一階幅度至1×1015cm-3,符合理想的情況。值得注意的是,我們將樣品(d)放置一年后,重測Hall電學性能,結果發現,300 K和77 K的遷移率率稍微有所變化,分別為:5.6797×104cm2V-1s-1和6.7660×104cm2V-1s-1,300 K和77 K的本征載流子濃度分別變為:2.2009×1016cm-3和9.1362×1015cm-3。室溫電子遷移率有一定升高,低溫77 K的電子遷移率也有一些下降,但仍然沒有出現低溫電子遷移率低于室溫電子遷移率的反常現象；本征載流子濃度雖然也相應的出現一定幅度的變化,室溫的略有降低,低溫的略有升高,但依然符合理論公式,未出現反常。

隨后,我們對樣品(d)進行了Hall電學性能隨溫度變化的變溫Hall實驗,結果如圖5所示。樣品(d)的電子遷移率隨著溫度的降低而升高,峰值出現在大約99 K附近,然后隨著溫度的進一步降低而下降；由于隨著溫度的降低,晶格的熱振動對電子的散射作用降低,因此遷移率會升高；但隨著溫度的進一步降低,位錯和雜質散射成為限制遷移率的主導因素,因此遷移率會隨著溫度進一步降低而下降。本征載流子濃度則隨溫度的降低而不斷下降,然后趨于穩定,跟文獻報道[6-7]的變化趨勢基本類似。但是遷移率的峰值出現在99 K附近而沒有出現跟體晶材料一樣的80 K附近,反映出材料還不是最理想的本征材料。這可能與材料表面有一定的氧化或污染或者材料內部還有一定的位錯缺陷等有關,材料質量還待進一步優化提高。

圖5 樣品(d)的電子遷移率和本征載流子濃度隨溫度的變化

4 結 論

本文采用三步工藝進行了GaAs基InSb的異質外延生長,結合實驗數據和文獻資料研究了生長溫度和速率、InSb層的厚度、低溫緩沖層質量和雙In源工藝對材料Hall電學性能等的影響。發現溫度和生長速率對室溫載流子遷移率和本征載流子濃度影響不太大；異質外延中,晶體的缺陷密度會隨著膜厚的增加而降低,因而晶體的FWHM會逐漸地減小；低溫緩沖層的界面質量和厚度對表面形貌具有一定的影響,低溫緩沖層的界面厚度不應小于30 nm,采用ALE低溫緩沖層的方法可以較大幅度的降低晶格失配,釋放壓應力,降低表面粗糙度,對局部表面具有平滑作用。獲得2.5 μm厚GaAs基InSb樣品最高室溫電子遷移率可達6.2528×104cm2V-1s-1,3 μm GaAs基InSb樣品的FWHM可穩定在約131 arcsec。實驗發現在優化的工藝參數基礎上采用雙In源分別用于低溫緩沖層和高溫外延層的生長工藝對外延生長過程中In源束流強度的穩定和材料電學性能的提高具有重要的作用,可以生長出電學性能不發生反常的理想本征InSb異質外延薄膜材料。獲得2 μm厚GaAs基InSb層在300 K和77 K的Hall電子遷移率分別為3.6546×104cm2V-1s-1和7.9453×104cm2V-1s-1,FWHM=186 arcsec；變溫Hall實驗進一步證實了電學性能隨溫度的變化符合理論公式的預期。GaAs基的InSb異質外延生長的研究可以為其他相關工藝參數的確定提供借鑒。還需要進一步的優化工藝以提高材料質量達到穩定的最佳理想電學性能。