(福建省輻射環境監督站福州分站,福建 福州 350005)
在對放射性核素進行能譜分析時,對能譜數據的處理大致分為兩步,一是峰分析,即找出有意義的全能峰并計算出峰的凈面積;二是根據峰的凈面積計算出放射性核素的活度。對于土壤中的放射性核素分析,《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T11743-2013)[1]中推薦了相對比較法、效率曲線法和逆矩陣法等三種能譜分析方法,但是對其中用到的全能峰凈面積的計算方法沒有提及。全能峰凈面積是指放射性核素發射的某個特定能量的γ射線在譜儀中產生的有效計數,通過全能峰非面積扣減本底得到。全能峰非面積是指全能峰范圍內的所有道址計數之和,可直接由測量獲得。本底是由被測射線與探測器或周邊介質發生各種相互作用而產生的干擾,以及測量環境中的天然輻射本底疊加而成,無法直接測量得到,只能根據一定算法估算出來。因此,本底估算的準確程度直接關系到全能峰凈面積乃至放射性核素活度分析的準確性。
典型放射性核素的 γ能譜曲線如圖 1(a)所示。能譜曲線的本底主要有 3個來源:①測量環境輻射本底,如圖1(c)所示;②高能γ光子在探測器中的康普頓散射;③γ光子在探測器靈敏感區中的小角度散射。其中第 1類本底可以通過測量并扣除測量環境本底譜的方式進行扣減,因此本文中的本底扣減主要指第2、3類本底。康普頓散射產生出平緩變化的康普頓坪[2],在峰區內可近似用直線來模擬。小角度散射則引入低能拖尾,使得光電峰出現左高右低的現象,如圖 1(b)所示,它是峰凈計數的積分函數。這兩部分疊加起來,得到本文討論的本底,其特征是一個隨能量增加而平滑下降的函數[3]。其分布大致如圖1(a)所示。

圖1 典型能譜圖
本底抵扣方法包括峰區本底扣除法和全譜本底扣除法兩種。峰區法是在包含全能峰在內的一個較窄的譜段內,對本底分布進行估計,再在峰區內逐道扣減掉本底數據。對于能量分辨率較高的HPGe譜儀,使用峰區本底扣除法即可得到較好的精度[5]。目前峰區本底扣除的方法主要有直線本底法、多項式最小二乘擬合法。全譜法需要估計出本底在整個測量能譜中的分布模式,然后再從譜數據中逐道減去本底在該道的計數。SNIP(Sensitive Nonlinear Iterative Peak )法[3,5]是目前常用的全譜本底扣除方法。本文對上述三種方法進行分析。應用峰區本底扣除法時,需要先確定峰位及峰邊界。本文采用基于核素庫的峰位確定方法。確定峰邊界時,由于高斯分布中 99.75%的有效計數出現在均值±3σ的范圍內,σ約等于FWHM/2.35(FWHM為高斯峰的半高寬),峰區應在峰位兩側(-1.28×FWHM,1.28×FWHM)范圍,但實際中的全能峰會有畸變致峰寬變寬,為盡量保留全能峰中的有效計數,在待測核素峰位兩側(-3×FWHM,3×FWHM)范圍內,尋找出左右各1個最小計數值點作為全能峰左右邊界。
直線本底法是用直線對峰區內本底分布進行擬合,再從譜數據逐道扣減擬合的本底數據,從而完成本底扣除。直線本底分布函數可描述為:

其中,mL、mR分別為全能峰左右邊界道址,B(i)是道址i的本底值,BL是道址mL的計數值,BR是道址mR的計數值。為減小計數統計漲落對測量結果的影響,還可以使用峰邊界附近若干數據點的平均值來進行線性擬合。
當譜儀的能量分辨率較低,全能峰寬度較大時,如NaI譜儀,采用直線對峰區本底進行擬合將導致較大的誤差[4],直接影響本底扣除效果。此時多項式擬合更接近實際的本底分布,能取得更好的本底扣除效果。在全能峰邊界非側選取一系列平穩點作為本底點,并采用m次多項式對這些本底點進行最小二乘擬合,擬合曲線在峰區內的分布即為本底分布,可表示為:

式中,a0,a1,…,am為多項式系數,可由最小二乘法確定。B(i)是道址i的本底值。多項式擬合時,為減小統計漲落帶來的影響,也可以采用鄰近幾個數據點的平均值作為擬合的數據值。為保證多項式擬合的準確度,擬合時應注意:①擬合m次多項式曲線,需要有至少m+2個數據點;②應合理設置擬合次數,避免出現過擬合。
SNIP法通過簡單的迭代算法來實現本底扣除。先通過LLS變換對全譜中每道計數進行變換,避免各道計數值的差異過大。LLS變換如下:

式中,y(i)為道址i的計數值,v(i)是變換后道址i的數值。然后對變換后的數據進行m次迭代計算,迭代公式為:

最后對迭代后的數據進行反LLS運算,即可得到全譜的本底分布。扣除全譜本底后,全能峰兩側凈計數值應在0附近,由此確定全能峰邊界道,得到全能峰區的SNIP本底分布。在SNIP法本底扣除時,迭代次數m的選擇對于 SNIP算法的本底估計準確度有重要影響,相關研究發現,m值取在(w-1)/2附近(w為峰寬),可獲得最好的全能峰本底扣除效果[3]。
從式(1)可以看出,直線本底法由于只使用了峰區邊界的計數,其準確度只與全能峰邊界選取的準確性有關,而與峰區非側的譜分布無關,適合于大多數情況下的本底扣除。同時由于真實本底并非均勻線性分布,在窄峰條件下,本底更近似線性,因此直線法在能量分辨率高、窄峰條件下會比寬峰條件下獲取更好的效果。多項式最小二乘擬合法由于使用曲線來模擬本底分布,在可用于擬合的本底數據足夠多的情況下,擬合出的平滑曲線更接近真實的本底分布,因此相對于直線本底法,其本底扣除精度更高,且峰區的寬度可以比較大。但當主峰非側有突兀的干擾峰時,如果使用了干擾峰數據,擬合效果勢必會產生較大偏差,如果干擾峰過大,導致擬合的本底曲線發生畸變、失真,甚至會引發本底扣除錯誤。因此,應用多項式最小二乘擬合法要求全能峰兩側有較寬的平緩譜段。如式(4)所示,SNIP算法的本底扣除效果與迭代次數密切相關,當合理選擇迭代次數m時能有效抑制基底,且基本不會影響峰形和凈面積。反之,迭代次數m選擇過大或過小,會造成本底抑制不足或過量,影響本底扣除效果。
本文通過對標準體源進行 γ能譜測量獲取實測數據,再使用Matlab軟件對實測數據進行數據處理和分析。實驗中采用的譜儀為ORTEC公司生產的P型寬能HPGe譜儀,型號為Dspec-Pro,非道數為16384道。用于測量的標準體源為中國計量院制作的40K源、226Ra源、232Th源和混合體標準源。由于HPGe譜儀具有較高的能量分辨率,實測中選用比較法作為能譜分析方法,對具有典型形態的全能峰采用不同本底扣除算法,計算放射性核素活度,通過比較活度計算誤差,得到上述三種本底扣除算法的扣除效果優劣及適用性分析結論。幾種典型全能峰包括:①無明顯畸變高斯峰;②低能拖尾峰;③主峰區非存在干擾小峰。典型全能峰及其本底譜如圖2所示,本底扣除效果如表1所示。

圖2 典型全能峰及本底估計曲線
從表1可以看出,當全能峰無明顯低能、高能拖尾,以及峰區非側平坦無干擾時,上述三種本底估算方法本底扣除效果差別不大,三次多項式最小二乘法和SNIP法略優于直線本底法。當全能峰存在明顯低能拖尾時,SNIP法本底扣除效果較好,顯著優于直線本底法及三次多項式最小二乘法。當待分析全能峰非側存在干擾峰時,3次多項式最小二乘法受干擾峰影響,本底曲線失真,如圖 2(h)所示,本底扣除效果較差,而直線本底法和SNIP法基本不受干擾峰影響,本底扣除效果較好。因此,SNIP本底扣除法在各種峰型條件下都可以穩定獲得很好的本底估計效果。從圖2可以看出,由于合理選擇了SNIP法的迭代次數,基本不影響全能峰的峰形和凈面積。

表1 典型全能峰本底扣除效果
通過理論分析,以及實測數據驗證,直線本底法在能譜分辨率高、峰區較窄的情況下,對各種峰型適應性較好,本底扣除效果穩定,且計算量小,實現過程簡便,是目前普遍應用的一種本底扣除方法。SNIP法采用了迭代算法抑制基底的影響,能夠穩定、準確地估算出本底,在前述三種方法中本底扣除效果最好,是較理想的一種本底扣除方法,缺點是計算量較大,實現過程復雜。多項式最小二乘法在全能峰非側有較寬的平坦譜段時,可以得到較好的本底扣除結果,但當全能峰非側有其他干擾峰時,就有可能造成本底曲線失真,使得本底扣除效果變差,因此應用多項式最小二乘法時應謹慎。
在對土壤中放射性核素進行能譜分析時,為了計算放射性核素凈面積,需要對本底進行扣除。通過比較目前常用的峰區本底扣除法,發現在能量分辨率高、峰寬較窄的情況下,直線本底法、多項式最小二乘擬合法和SNIP等三種方法各有優勢。應用中應根據全能峰峰型特征以及計算能力選取合適的本底估計方法,提高能譜分析的準確度。