雙功能液態鋰鉛包層氚增殖性能分析

曾正魁，蔣潔瓊，王海霞，陳思澤，王志剛，李 斌，黃群英,*

(1.中科院核能安全技術研究所，中子輸運理論與輻射安全重點實驗室，合肥 安徽 230031；2.中國科學技術大學，合肥 安徽 230026)

雙功能冷液態鋰鉛(DFLL)包層是由中科院核能安全技術研究所·鳳麟團隊(以下簡稱鳳麟團隊)提出的可用于中國聚變工程實驗堆(CFETR)[2]的高性能產氚包層設計方案[3]。DFLL包層使用液態鋰鉛共晶體(Li17Pb83，簡寫為LiPb)和高壓氦氣作為冷卻劑，同時LiPb也是包層氚增殖劑[4]。氚增殖比(TBR)是衡量包層氚自持能力的重要指標，是聚變堆設計的關鍵設計參數之一。考慮到氚的衰變、滯留、泄漏、循環提取效率、燃耗等效應，要求聚變堆包層TBR必須大于1.1[5]，CFETR第一階段要求TBR≥1.2[2]。

鳳麟團隊針對CFETR開展了DFLL包層的概念設計，并對屏蔽層進行了初步優化[6,7]，本文將在上述設計基礎上(以下簡稱初始設計)對影響TBR的幾何尺寸和材料成分進行敏感性分析，并開展鋰鉛包層中子學模型的產氚率實驗，為DFLL包層的優化設計提供數據參考。

1 包層設計與中子學模型

CFETR等離子體大、小半徑分別為5.7 m和1.6 m；堆本體包括等離子體區、增殖包層模塊、真空室和縱向場線圈等；裝置主要物理參數及設計目標由參考文獻[2]給出。本研究選取裝置環向上的1/16進行建模，每個扇段環向張角為22.5°，扇段內布置12個包層子模塊，其中內包層6個子模塊(編號1-6)，外包層6個子模塊(編號7-12)，如圖1(a)所示。DFLL包層模塊由第一壁鎢護甲、第一壁、氚增殖區、背板氦氣聯箱、屏蔽層組成，內外包層模塊厚度分別為900 mm和1 200 mm。包層增殖區由3個徑—極向隔板和4個環—極向隔板和一個徑—環隔板加固，在極向方向上將增殖區分成了7個氚增殖子區。氚增殖區中增殖材料為LiPb(6Li富集度為90%)，隔板厚度為10 mm，內外層為3 mm的SiC復合材料，中間為4 mm的帶氦氣孔道的CLAM結構材料組成[8,9]，如圖1(b)所示，具體設計詳見參考文獻[7]。

根據上述設計方案，使用SuperMC軟件進行了CFETR的中子學建模(見圖1)及TBR計算。SuperMC是鳳麟團隊研發的一款大型通用的中子輸運設計與安全評價軟件，它以中子及相關輻射輸運計算為核心，并集云計算框架集精準建模、可視分析、虛擬仿真、綜合數據庫于一體，已被國際ITER組織選為核設計分析基準軟件[10,11]。計算數據庫選用國際原子能機構(IAEA)發布的聚變評價核數據庫FENDL3.1b[12]。

在實際計算中，為方便開展不同幾何結構及材料成分的影響因素分析，計算模型按材料體積份額在徑向方向依據表1所列的幾何尺寸和材料成分分層進行了均勻化近似處理。為評估近似處理的合理性，選擇增殖區結構材料占比較高的內包層開展精細模型和均勻近似模型的TBR對比計算，結果顯示近似模型相比精細模型的TBR偏差僅為0.6%，滿足分析計算需求。后續計算全部基于均勻近似模型開展。

表1 DFLL包層及CFETR相關幾何結構尺寸[6]和材料成分

圖1 DFLL包層全堆中子學模型(a)及DFLL包層精細結構(b)

2 源模型、程序和數據庫對比計算

為了驗證計算程序和數據庫的穩定性，首先開展了源模型、程序和數據庫的對比計算。

2.1 中子源模型

在初始設計中，采用的中子源模型為等離子區均勻分布，該中子源描述不能夠很好地反映堆芯真實物理情況，2009年，E.Polunocskiy根據聚變堆運行的真實物理環境，提出了基于ITER的B-lite中子源模型[13]。B-lite中子源模型在軸向和徑向上將等離子體區描述成了40×40的空間網格分布，等離子體處于磁流體力學平衡時，磁面在等離子體區極坐標中的描述可參考相關文獻[14]。在D-T反應中，一般認為聚變中子的密度可以表示為：

(1)

其中，a為等離子體中心與等溫面的水平距離，A為Tokamak的小半徑，S0表示等離子體中心(R0, 0)處的中子密度，P為等離子體功率峰值因子，由等離子體運行模式確定[14]。

目前該中子源模型被廣泛應用于CFETR的中子學計算中[14,15]。根據以上關系式，計算得到等離子體腔室中D-T中子源的空間分布，如圖2所示，此時，總TBR等于1.232，相比采用中子源均勻分布的初始設計TBR為1.212，總TBR增加了1.6%。

圖2 40×40網格下中子源密度空間分布

2.2 軟件和數據庫

軟件對比選用美國洛斯阿拉莫斯實驗室開發的MCNP程序[16]。利用相同的CFETR中子學模型和FENDL3.1b數據庫，采用兩款軟件在相同抽樣條件下計算得到的TBR值相差小于0.1%，具體結果列于表2中。

表2 不同軟件計算的總TBR值

數據庫對比選擇裂變聚變混合數據庫JEFF3.2[17]，該數據庫也是目前國際聚變研究中使用較多的評價數據庫。基于建立的CFETR中子學模型，使用SuperMC分別結合JEFF3.2和FENDL3.1b數據庫對TBR進行了計算，在相同抽樣條件下結果相差0.7%，具體計算結果見表3。

表3 使用不同評價截面數據庫計算的總TBR值

從表2和表3結果對比可以看出，SuperMC結合FENDL3.1b數據庫計算得到的TBR值與同類計算軟件或數據庫的計算結果非常接近，計算結果差別小于1%。同時使用SuperMC和FENDL3.1b數據庫計算得到的TBR值1.232是表2和表3對比計算中的最小值，用于后續分析研究具有更好的保守性。

3 第一壁中子負載與氚增殖比分布計算

第一壁中子負載是聚變堆設計的關鍵參數，不但可用于評估部件運行壽期、材料損傷水平，通過研究第一壁中子負載與對應包層模塊的TBR參數關系，還可以為包層模塊的設計與優化提供依據。圖3給出了TBR和第一壁負載的分布情況，從圖可以看出，5—12號包層的TBR分布與中子壁負載分布一致；而1—5號包層的TBR與中子壁負載分布有較大區別。原因是不同內包層體積存在較大差異，且受外包層散射影響不同。進一步開展去除7—12號外包層條件下的內包層單位體積TBR計算，發現此時與中子壁負載分布吻合較好，具體如圖4所示。

圖3 TBR和中子壁負載在CFETR包層中的分布

圖4 去除外包層條件的內包層單位體積TBR與中子壁負載分布

4 TBR影響因素敏感性分析

4.1 第一壁護甲厚度對總TBR的影響

聚變堆中，設計有第一壁護甲用于保護第一壁免受等離子區熱輻射、避免與等離子體直接接觸以及阻擋等離子體區逃逸電子的轟擊。鎢由于其具有耐高溫及高的熱導率、屈服強度和抗拉強度[18]等特點，被選作ITER第一壁護甲的候選材料。本研究參考歐洲DEMO[19]堆的設計，在第一壁前增加2 mm 鎢作為第一壁護甲。增加鎢護甲后，在保持包層厚度不變的條件下計算出總TBR為1.208，對比無鎢護甲的初始設計總TBR值1.232，可知鎢護甲對總TBR的影響為-0.012ΔTBR/mm(“-”號表示該因素對總TBR的影響為負相關；“+”號表示正相關，下同)。后續分析均是在考慮了2 mm鎢護甲基礎上開展的。

4.2 第一壁厚度對總TBR的影響

第一壁作為包層內部部件的保護材料，其厚度對總TBR也將產生影響。初始設計的第一壁總厚度為30 mm，其中FW1為5 mm，FW2為15 mm，FW3為10 mm，如表1，圖1b所示。由于降低第一壁厚度有利于提高TBR，基于FW1、FW2厚度不變，增殖區厚度不變的條件，計算減小FW3厚度，即FW3厚度分別為10 mm(初始設計值)、8.75 mm、7.5 mm、6.25 mm、5 mm時的總TBR，見圖5所示。可以看出，總TBR隨第一壁厚度增加近似呈線性減小，平均影響率為-0.0055 ΔTBR/mm。

圖5 總TBR隨第一壁厚度的變化

為了進一步分析鎢護甲和第一壁厚度影響產氚率的具體原因，分別計算了不同條件下增殖區外表面中子能譜，如圖6所示。可以看出，低能中子能譜差距大于高能中子，特別是1 eV以下的熱區中子份額。表4給出了分能段積分通量的具體結果比對，相比第一壁為25 mm時，在第一壁厚度為30 mm條件下，E<1 eV能區積分中子通量約降低了不到0.002 cm-2·s-1·n-1；在此基礎上再增加2 mm鎢護甲后，E<1 eV能區積分中子通量進一步降低了0.002 15 cm-2·s-1·n-1；在1 eV < E < 0.1 MeV能區，積分中子通量隨壁厚增加及添加鎢護甲而提高；E>0.1 MeV能區，第一壁厚度引起的高能中子通量密度降低比鎢護甲更為明顯。從上述對比分析中可以看出鎢護甲相比第一壁有更強的熱中子吸收效果，而熱中子能區是影響TBR最明顯的能區，這是造成鎢護甲對TBR影響效果大于第一壁的主要原因。

圖6 第一壁和鎢護甲不同厚度下增殖區外表面中子能譜

表4 不同方案下各能區積分中子通量

4.3 包層厚度對TBR的影響

初始設計中，DFLL包層的厚度已按可用空間最大值設計，此次分析主要通過減小厚度來評估包層厚度對TBR的影響，結構材料份額按增殖區實際比例改變。結果表明，在外包層厚度不變情況下，內包層增殖區厚度減小6 cm時，總TBR從1.208降低到1.189，對TBR的影響為+0.003 2ΔTBR/cm；內包層厚度不變情況下，外包層增殖區厚度減小6 cm時，總TBR從1.208降低到1.196，對TBR的影響為+0.002 0ΔTBR/cm。

4.4 6Li富集度對TBR的影響

當TBR不滿足設計要求時，可以考慮通過提高6Li的富集度來提升總TBR。由如圖7可見，總TBR隨6Li富集度增加而增加，富集度為97.5%時，TBR為1.220，對總TBR的影響為+0.0016ΔTBR/%，遠小于其他因素對總TBR的影響。可見在6Li富集度達到90%后，通過提高6Li富集度來提升總TBR的效果有限。

圖7 總TBR隨6Li富集度的變化

4.5 增殖區中結構材料與流道插件體積份額對TBR的影響

對于液態金屬包層，需要在包層中設計流道插件(FCI)來降低磁流體動力學效應。由于內外包層增殖區厚度不一致，對于增殖區中結構材料與FCI體積份額的要求也不一致，因此有必要分析它們在增殖區的體積份額對總TBR的影響。DFLL選擇CLAM作為結構材料，SiC復合材料作為流道插件材料，圖8、圖9分別給出了內外包層不同體積份額的流道插件和結構材料對總TBR的影響，此處結構材料、流道插件體積份額是通過減少增殖材料LiPb的體積份額來增加的，內外包層材料份額單獨變化。結果表明，總TBR隨流道插件、結構材料份額都呈線性變化趨勢，對于內包層，流道插件體積份額由5%增加到13%時，總TBR由1.208降低到1.199，對總TBR的影響為-0.001 1ΔTBR/%；結構材料體積份額由3%增加到11%時，總TBR由1.208降低到1.194，對總TBR的影響為-0.001 8ΔTBR/%。對于外包層，流道插件體積份額對總TBR的影響為-0.004ΔTBR/%，結構材料體積份額對總TBR的影響為-0.002ΔTBR/%。

4.6 分析結果總結

通過使用SuperMC結合FENDL3.1b開展了一系列TBR影響因素研究，表6給出了各個因素對總TBR影響的大小，可以看出，鎢護甲第一壁對TBR的影響最大，6Li富集度對TBR的影響最小。在選擇2 mm鎢護甲條件下，模型TBR值為1.208，滿足CFETR第一階段設計要求。

圖8 總TBR隨內包層材料體積份額的變化

圖9 總TBR隨外包層材料體積份額的變化

表5 各因素對總TBR的影響大小

5 實驗驗證

5.1 中子學模塊的產氚率測量

6Li的產氚率(TPR)是影響TBR計算準確性的重要參數。本論文基于HINEG[20]14 MeV強流D-T中子源開展了DFLL包層中子學實驗模塊的產氚率測量實驗，實驗模塊參數詳見參考文獻[21]，實驗模塊距離靶39.5 cm，如圖10所示。

中子源強采用質量為567 mg的Nb活化箔進行監測，Nb活化箔放置在與中子出射方向右側30°方向，與靶點距離為22.6 cm。D束能量為250 keV，經D-T反應各向異性修正，旋轉靶衰減修正計算，該點Nb活化箔活化反應率R為6.26×10-29，結合輻照、測量條件，推算出中子源總積分產額為4.68×1015個中子。同時經模擬計算，該點Nb的活化反應率為6.179×10-29，與計算值相差1.3%。測量Nb活化片反應率的HPGe探測效率采用標準152Eu源進行刻度。

實驗采用液閃譜儀+Li2CO3活化片的方法[22]測量了實驗模塊不同深度處的TPR。Li2CO3粉末純度為99.9%，6Li富集度為95.2%，經高壓壓制成直徑為15 mm，厚度為1 mm的活化片。A，B，C三點處活化片的質量分別為391 mg、373 mg和385 mg。經過輻照后的Li2CO3活化片放置在20 ml的聚乙烯瓶中，采用二元酸法，即HNO3(61%濃度)和CH3COOH(100%)進行溶解，然后加入閃爍液，避光12 h后放入Quantulus 1220液閃譜儀中測量，TPR計算公式如下：

(2)

其中：C為液閃凈計數率，ε為探測效率，值為0.13，fd為衰減修正系數，值為0.999；fe為氚逃逸修正系數，經SRIM模擬計算氚在Li2CO3活化片中射程，求得fe為0.977；fg為氣態氚損失修正系數，參考文獻為0.93[23]；N6為6Li核子數；N源為中子積分產額。液閃譜儀效率采用未輻照過的Li2CO3溶解后加入標準氚水的內標法進行刻度。

產氚率測量的總不確定度優于9.8%，主要由源強監測不確定度(8.5%)、液閃效率不確定度(3.5%)、化學處理過程不確定度(3%)以及統計不確定度(<1.3%)組成，具體內容列于表7中。

圖10 HINEG靶前的DFLL中子學實驗模塊

表6 TPR實驗測量不確定度

5.2 模擬計算

模擬計算使用SuperMC結合FENDL3.1b數據庫對實驗模塊進行了建模，包括依能量角度分布的中子源、旋轉靶、可移動定位棒、活化片等。計算值(C)與實驗值(E)之比(C/E)的計算結果列于表8。可以看出，A、C孔道的理論計算結果和實驗數據符合較好，偏差均不超過8%。B孔道C/E出現超過28%的偏差，其主要原因是該孔道使用的活化片在輻照過程中發生了破裂，氚逃逸量增加，導致實驗結果偏低。C/E結果的總不確定度優于13.2%，具體包括實驗不確定度(<9.8%)，理論計算統計不確定度(<6.4%)、鋰鉛包層截面數據庫不確定度為(6%)[26]。

表7 TPR C/E總不確定度

Table 7 Total uncertainty of C/E comparison for TPR measurements (%,2)

表7 TPR C/E總不確定度

位置計算值(C)實驗值(E)C/E總不確定度A孔道3.70×10-283.53×10-281.0812.0B孔道1.81×10-281.49×10-281.2812.4C孔道8.54×10-297.95×10-291.0713.2

6 結論

本文通過使用SuperMC構建了基于DFLL包層的三維CFETR中子學模型并結合FENDL3.1b數據庫開展了全堆TBR計算和中子學分析工作，研究包層幾何尺寸和材料成分參數對全堆TBR的影響。計算結果顯示，全堆TBR在包含2 mm 鎢護甲條件下的計算值為 1.208，滿足CFETR第一階段設計要求。為了驗證計算與分析工作的準確性，基于HINEG強流氘氚中子源，進一步開展了液態鋰鉛包層中子學實驗模型的產氚率實驗。采用Li2CO3活化片方法測量的產氚率實驗結果與SuperMC結合FENDL3.1b蒙卡模擬結果相比對，除了出現活化片破碎的B孔道外，其余孔道的C/E最大偏差在8%以內符合，初步驗證了基于SuperMC與FENDL3.1b數據庫開展的氚增殖性能分析結果的準確性。

致謝

本工作得到了鳳麟團隊其他成員的幫助和指導，特此感謝。