加工方式對鉿棒組織與性能的影響

蔡文博，姚修楠，武 宇,2，趙鴻磊,2，陳 昊，白新房，朱 波

(1.西安諾博爾稀貴金屬材料股份有限公司，陜西 西安 710065)(2.西北有色金屬研究院，陜西 西安 710016)(3.西安漢唐分析檢測有限公司，陜西 西安 710065)

鉿是一種重要的戰略材料[1]。鉿的中子吸收截面高達1.15×10-26m2，并且其6種同位素都具有很高的中子吸收效率，在長時間輻照下使用，物理性能不會顯著下降[2]，因此是一種非常理想的中子吸收體材料，目前主要作為控制棒材料應用于核反應堆中[3-5]。鉿為hcp結構，這種結構對稱度低，相互獨立的滑移系較少，各個晶面上的原子密排程度隨軸比c/a的變化而變化，理想hcp結構的軸比為1.633，而鉿的軸比為1.58[6]，小于理想軸比，因此除基面可以發生滑移外，柱面及錐面也有可能發生滑移，從而發生孿晶變形[7]，但是總體來說滑移系相對于立方晶系少，較難發生塑性變形，在冷加工過程中加工硬化速率相對較快。

金屬鉿的核性能及耐水腐蝕性優越，相比于銀銦鎘控制棒，其使用壽命長且穩定，是現階段反應堆用控制材料的最佳選擇。由于控制材料需要根據使用要求加工成特定的形狀，針對特定形狀則需要不同加工方式來制備，而不同的加工方式對其性能會產生較大影響。目前國內對鉿材的研究主要集中在力學性能及熱處理工藝方面，對鉿材加工相關研究較少,如黃洪文等[8，9]研究了鉿板的拉伸性能，鄭剛等[10]研究了真空退火溫度對冷加工態鉿棒組織和拉伸性能的影響。本研究對比了熱軋與熱軋加冷旋鍛2種加工方式對鉿棒組織與性能的影響，可為反應堆用鉿棒的制備和性能研究提供參考，豐富鉿棒相關研究的數據。

1 實 驗

實驗原料為電子束熔煉制備的φ160 mm鉿錠，其化學成分(質量分數，w/%)為：Hf>99.95，Zr 0.28，C 0.003，H 0.000 2，O 0.005，N 0.001。將鉿錠置于加熱爐內，在1 200 ℃下保溫1.5 h，取出后鍛造得到φ60 mm鉿棒坯。采用2種方式分別加工鉿棒坯。第一種為熱軋工藝，將φ60 mm鉿棒坯在800 ℃下保溫1.5 h，采用橫列式熱軋機經過11道次直接軋至φ13.3 mm；第二種為熱軋加冷旋鍛工藝，將φ60 mm鉿棒在800 ℃下保溫1.5 h，先采用橫列式熱軋機進行8道次熱軋至φ18 mm，然后多道次冷旋鍛至φ13.3 mm。對2種工藝加工的樣品進行740 ℃×1 h真空退火處理，最終得到熱軋態、熱軋加冷旋鍛態、熱軋退火態、熱軋加冷旋鍛退火態4種樣品，分別標記為1-1#、2-1#、1-2#、2-2#。采用GX51倒置金相顯微鏡進行組織觀察。采用INSTRON 1185萬能材料試驗機進行室溫及高溫拉伸性能測試。采用JSM-6460掃描電鏡進行拉伸斷口形貌觀察。

2 結果與討論

2.1 顯微組織

圖1為熱軋態鉿棒熱處理前后的橫、縱向金相照片。由圖1a、b可以看到，無論橫向、縱向，大部分晶粒已經開始逐步再結晶，但并未完全再結晶形成等軸晶。分析認為，由于熱軋溫度為800 ℃，熱軋過程中即使有溫降，從軋制開始到結束溫降不超過150 ℃。高純金屬的再結晶溫度為0.25～0.35Tm，即鉿(熔點Tm約為2 227 ℃)的最低再結晶溫度接近終軋溫度，由此可知鉿棒組織在熱軋過程中發生了動態再結晶。從圖1c、d可以看出，經過740 ℃退火后，熱軋過程形成的動態再結晶組織由晶粒大小一致、晶界清晰的等軸晶取代，晶粒長大明顯。

圖1 熱軋鉿棒熱處理前后的橫、縱向顯微組織Fig.1 Microstructures of hot-rolled hafnium bars before and after annealing: (a)1-1#，transverse; (b)1-1#，longitudinal; (c)1-2#，transverse; (d)1-2#，longitudinal

圖2為熱軋加冷旋鍛鉿棒熱處理前后的橫、縱向金相照片。由圖2a、b可以看到，橫、縱向組織中皆有明顯的加工流線，晶粒沿著棒材加工方向被拉長、壓扁。從圖2c、d同樣可以看出，經過740 ℃退火后，冷旋鍛過程中形成的加工態組織完全消失，晶粒完全再結晶并形成等軸晶。

圖2 熱軋加冷旋鍛鉿棒熱處理前后的橫、縱向顯微組織Fig.2 Microstructures of hot rolling and cold rotary forging hafnium bars before and after annealing: (a)2-1#，transverse; (b)2-1#，longitudinal; (c)2-2#，transverse; (d)2-2#，longitudinal

2.2 拉伸性能

圖3和圖4分別為鉿棒的室溫及320 ℃下高溫拉伸性能。從圖3可以看到，在相同加工率的前提下，熱軋加冷旋鍛態鉿棒的抗拉強度、屈服強度均明顯高于熱軋態鉿棒，相應的其延伸率低于熱軋態鉿棒；而經過740 ℃退火后的熱軋加冷旋鉿棒的抗拉強度、屈服強度略高于退火后的熱軋鉿棒。分析認為，鉿棒為密排六方結構，冷加工變形過程主要以孿晶方式進行，大部分晶粒不會沿c軸發生變化，形變面為柱面，形變方向為a向，而熱軋過程中晶粒出現了c軸方向的變化，可形成錐面滑移，變形方式更接近于體心立方金屬[11]；同時熱軋過程中，鉿棒組織發生了動態再結晶，消除了部分加工過程中形成的加工硬化，因此延伸率升高，抗拉強度、屈服強度下降。熱軋加冷旋鍛鉿棒的屈強比(屈服強度與抗拉強度的比值)為0.92，退火后為0.50，而熱軋態鉿棒的屈強比為0.58，退火后為0.38。

圖3 不同鉿棒的室溫拉伸性能Fig.3 Room temperature tensile properties of different hafnium bars

圖4 不同鉿棒的高溫拉伸性能Fig.4 High temperature tensile properties of different hafnium bars

從圖4可以看到，鉿棒的高溫拉伸性能與室溫拉伸性能變化趨勢基本一致，熱軋加冷旋鍛鉿棒的抗拉強度、屈服強度優于熱軋鉿棒，且屈強比為0.88，退火后為0.50，而熱軋鉿棒退火前屈強比為0.67，退火后為0.44。

綜上所述，鉿棒熱加工之后進行一定量的冷加工，能夠顯著提高其拉伸性能。

2.3 室溫拉伸斷口形貌分析

圖5為不同鉿棒的室溫拉伸斷口形貌。對比圖5a、b可以發現，熱軋態鉿棒和熱軋加冷旋鍛鉿棒的拉伸斷口上皆均勻分布有不同大小的韌窩，并且從宏觀看拉伸試樣存在明顯的頸縮現象，判斷拉伸斷口均為韌性斷裂[12-13]。相比之下，圖5b中的韌窩較大，深度較淺，而圖5a中的韌窩數量較多，說明熱軋態鉿棒的塑性優于熱軋加冷旋鍛態，這也與室溫拉伸測量結果一致。而經過740 ℃退火后，不同鉿棒拉伸斷口上的韌窩大小、深淺皆相近，表明二者塑性相差不大，且均為韌性斷裂。

圖5 不同鉿棒的室溫拉伸斷口形貌Fig.5 Tensile fracture morphologies of different hafnium bars at room temperature：(a)1-1#； (b)2-1#; (c)12#; (d)2-2#

3 結 論

(1)在相同加工率條件下，未退火的熱軋加冷旋鍛鉿棒的室溫及高溫拉伸強度優于熱軋鉿棒，延伸率反之。相較于熱軋態，熱軋加冷旋鍛樣品的拉伸斷口韌窩大而淺。

(2)經過740 ℃退火后，熱軋加冷旋鍛鉿棒的室溫及高溫拉伸強度依然優于熱軋鉿棒，且延伸率得到明顯改善。二者斷口韌窩大小、深淺接近，斷口形貌無明顯差異。

(3)鉿棒熱加工后進行一定程度的冷加工，能夠顯著提升其拉伸性能。