碳氈電芬頓降解羅丹明B染料廢水*

陳 曉 周紫荊 陳雄建 邱曉紅 鄭 曦 陳日耀 金延超

(1.福建師范大學環境科學與工程學院，福建 福州 350007;2.福建省污染控制與資源循環利用重點實驗室，福建 福州 350007)

印染工業產生大量染料廢水，嚴重威脅生態環境和人體健康[1]。尤其是使用量占比達70%左右的偶氮染料，光降解過程中產生的芳香胺類物質具有致癌、致畸、致突變等作用[2]。染料廢水具有色度大、成分復雜、有機物濃度高、難降解等特點，使其成為水處理領域較難解決的問題之一[3]。

高級氧化技術在染料廢水處理中展現出良好前景，其可以產生具有高氧化電位的羥基自由基(·OH)等活性氧簇(ROS)，可以徹底降解污染物[4]。特別是電芬頓技術可以原位產生H2O2，解決了H2O2的生產、運輸問題。溶解氧在陰極經過2電子還原過程生成H2O2，其和二價鐵組成芬頓試劑，在酸性條件下產生·OH[5]。溶解氧在碳材料表面具有較高的2電子還原傾向，是常用的電芬頓陰極材料[4]。石墨氈含碳量高、電化學性質穩定、電導率高，同時其原料豐富，易于生產，價格低廉。因此，將其作為陰極進行電芬頓處理染料廢水是處理染料廢水的有效途徑。

本文以石墨氈為陰極，鈦基釕銥電極為陽極，研究電芬頓對染料羅丹明B的降解，探究碳氈電芬頓降解羅丹明B的最適條件，為染料廢水處理提供新途徑。

1 材料與方法

1.1 實驗材料

鈦基釕銥電極購于云軒金屬材料有限公司；碳氈購于荊州浩特新材料有限公司;本實驗所用的染料羅丹明B、七水合硫酸亞鐵(FeSO4·7H2O)、硫酸鈉(Na2SO4)、硫酸等試劑均為分析純，購自于國藥集團化學試劑有限公司。

1.2 實驗裝置

實驗裝置如圖1所示。

1-直流電源；2—鈦基釕銥電極；3—碳氈電極；4—轉子；5—磁力攪拌器

以碳氈為陰極(3×4×1cm3)，鈦基釕銥電極為陽極(3×4×0.1cm3)，電極間距為4 cm；直流穩壓電源供電，氧氣鼓泡增加溶氧量；實驗過程中使用磁力攪拌器攪拌(200 r/min)，反應溫度恒定(25 ℃)。

1.3 分析方法

使用分光光度法測定廢水中羅丹明B濃度，配置不同pH、不同濃度的標準液，測定其在550 nm波長處的吸光度，計算羅丹明B標準線。廢水處理一定時間后，污染物的降解率計算如下所示：

式中，C0——羅丹明B初始濃度(mg/L)；C——反應一定時間后的羅丹明B濃度(mg/L)。

2 結果與討論

2.1 氧氣流量對羅丹明B降解的影響

如圖2所示，氧氣流量對電芬頓降解羅丹明B 具有顯著影響。氧氣流量為100 mL/min條件下，處理60 min，羅丹明B降解率為42.49%；將氧氣流量增大至150 mL/min，降解率提高至74.49%；當氧氣流量繼續增大至200 mL/min，羅丹明B的降解率雖然進一步增大，但僅增大至87.40%。這是因為，與外加Fe發生化學反應，產生·OH的H2O2來源于溶解氧在陰極的二電子還原過程。增大氧氣流量可以提高廢水中溶解氧濃度，促進H2O2產生，進而提高羅丹明B的降解率[6]。因此，本實驗過程中的最佳氧氣流速為200 mL/min。

圖2 氧氣流量對羅丹明B降解的影響(pH=3，電流30mA，Fe2:5mg/L)

2.2 工作電流對羅丹明B降解的影響

如圖3所示，在電流為20 mA條件下，羅丹明B 降解率為75.30%。增大電流可以顯著提高羅丹明B降解率。當電流強度增加至30 mA時，羅丹明B降解率為87.40%；電流強度為40mA時，降解率升高至92.51%。由此可見，增大電流可以提高H2O2濃度，強化電芬頓過程，從而提高染料羅丹明B的降解率。然而，增大電流會增大工作電壓，促進了H2O2分解，此外，也加劇了陰極析氫等副反應[7]。綜合水處理能耗與成本，在本實驗中，30mA為降解羅丹明B的最適電流。

圖3 不同電流條件下羅丹明B的降解率(pH=3，氧氣流量200mL/min，Fe2:5mg/L，Na2SO4:50mg/L)

2.3 Fe2投量對羅丹明B廢水降解的影響

如圖4所示，提高Fe濃度促進了羅丹明B的降解。這是因為電芬頓過程中的·OH來源于Fe催化H2O2分解。因此，提高Fe濃度有利于羅丹明B降解。當Fe從10 mg/L提高到20mg/L，羅丹明B降解率變化并不顯著。芬頓體系由H2O2和Fe組成，說明在本實驗過程中，Fe濃度并不是污染物降解的制約因素。本實驗中，Fe的最佳濃度為10 mg/L。

圖4 Fe2濃度對羅丹明B降解的影響(pH=3，氧氣流量200mL/min，電流：30mA，Na2SO4:50 mg/L)

2.4 初始濃度對羅丹明B降解的影響

如圖5所示，廢水處理60min，初始濃度為50、100 mg/L的羅丹明B降解率分別為89.30%、70.05%。羅丹明B初始濃度越大，羅丹明B的降解速率越小，所需處理時間越長。

圖5 不同初始濃度下羅丹明B的降解(pH=3，氧氣流量200mL/min，Fe2：10mg/L，Na2SO4:50mg/L)

3 結論

本文以碳氈為陰極，研究了電芬頓對染料羅丹明B的降解。染料廢水降解的最適條件為：氧氣流量200 mL/min，Fe濃度10 mg/L，電流30 mA。廢水處理60 min，羅丹明B降解率可達89.30%。結果表明，碳氈陰極電芬頓可以高效降解染料廢水。

致謝：

本項目由福建省自然科學基金項目(2018J01672)資助，特此致謝！