汾渭平原大氣SO2和NO2時(shí)空變化特征分析

張?jiān)儡?，朱凌云，郭偉，周靜，韓照宇，李芬，何俊琦

1.山西省氣象科學(xué)研究所，山西 太原 030002；2.中國(guó)氣象局五臺(tái)山云物理野外科學(xué)試驗(yàn)基地，山西 五臺(tái)山 035515；3.山西省預(yù)警信息發(fā)布中心，山西 太原 030002；4.山西省氣象干部培訓(xùn)學(xué)院，山西 太原 030032

大氣中的二氧化硫（SO2）和二氧化氮（NO2）為活性的、壽命較短的痕量氣體（Massman，1998；Stone et al.，2014；Xie et al.，2015），它們主要源于自然和人為排放。隨著社會(huì)的發(fā)展，人為排放已經(jīng)成為主體，諸如化石燃料和生物質(zhì)的燃燒過程等產(chǎn)生了大量的SO2和NO2，在大氣邊界層（PBL）中的SO2和NO2經(jīng)過復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生氣溶膠氧化產(chǎn)物硫酸鹽和硝酸鹽氣溶膠（Zhu et al.，2011；Streets et al.，2015）。同時(shí)NO2和揮發(fā)性有機(jī)化合物在太陽輻射作用下形成對(duì)流層的主要污染物臭氧（Steinfeld et al.，1998；Duncan et al.，2010；Galloway et al.，2013）。長(zhǎng)期以來大量的 SO2和 NO2的人為排放對(duì)地球生態(tài)環(huán)境和氣候系統(tǒng)的平衡等造成了很大的影響（Kamarehie et al.，2017；Amoatey et al.，2019），受到了全球民間和政府等各界普遍的關(guān)注。

2004年7月臭氧監(jiān)測(cè)儀（Ozone Monitoring Instrument，OMI）搭載于美國(guó)國(guó)家航空航天局（National Aeronautics and Space Administration，NASA）的Aura太陽同步極地衛(wèi)星上發(fā)射，并且每天對(duì) O3、SO2和 NO2等氣體進(jìn)行全球連續(xù)監(jiān)測(cè)（Levelt et al.，2006），截至目前，經(jīng)過多年連續(xù)測(cè)量，積累了長(zhǎng)期的數(shù)據(jù)記錄，為全球能源、基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)和環(huán)境污染控制政策的制定提供了寶貴的決策材料（Li，2010；Mclinden et al.，2012）。近年來我國(guó)學(xué)者利用 OMI衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)對(duì)中國(guó)區(qū)域大氣污染的研究也取得了一定的成果。就NO2的變化而言，在中國(guó)各個(gè)區(qū)域的變化不盡一致，東部地區(qū)NO2冬季濃度最高，而西部地區(qū)在夏季達(dá)到最高值（張興贏等，2007），經(jīng)濟(jì)較發(fā)達(dá)東部地區(qū)NO2增長(zhǎng)趨勢(shì)明顯，尤其是在華北平原、長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲和遼東半島四個(gè)地區(qū)的變化特別突出，且季節(jié)變化的周期性表現(xiàn)較弱，而西部地區(qū)增長(zhǎng)幅度較小，季節(jié)變化的周期性較為顯著（王躍啟等，2009；鄭曉霞等，2014；姜建芳等，2019）。2011年中國(guó)東部很多地區(qū)NO2變化是個(gè)分水嶺，2011年以前大部分地區(qū)NO2濃度上升迅速，而2011年以后很多地區(qū)呈現(xiàn)出了負(fù)增長(zhǎng)趨勢(shì)（章吳婷等，2018）。SO2的變化與NO2有相似之處，同時(shí)也存在一些差別，大氣邊界層SO2的變化同樣也存在周期變化規(guī)律，由于生產(chǎn)生活周期以及季節(jié)的轉(zhuǎn)換，大氣中SO2也會(huì)相應(yīng)地發(fā)生變化，在我國(guó)很多地方一般冬季較高，夏季較低，春秋次之（Zhao et al.，2013；Wang et al.，2018；衛(wèi)瑋等，2018）。從長(zhǎng)期變化來看，在 2007年中國(guó) SO2柱濃度就達(dá)到了一個(gè)峰值（Krotkov et al.，2016），此后，SO2總體上呈現(xiàn)下降趨勢(shì)（肖鐘湧等，2018）。汾渭平原作為中國(guó)第四大平原之一，人口密度大，重化工產(chǎn)業(yè)聚集，能源結(jié)構(gòu)偏煤、運(yùn)輸結(jié)構(gòu)偏重公路的問題尤為突出（周亮等，2017；李雁宇等，2020），污染物排放總量居高難下，再加上地形條件不利于污染物擴(kuò)散，大氣污染防治形勢(shì)依然十分嚴(yán)峻，近年來汾渭平原部分城市大氣污染出現(xiàn)反彈，部分污染指標(biāo)不降反升，秋冬季更為嚴(yán)重，研究治理該區(qū)域大氣環(huán)境污染狀況亟需重視。

SO2和 NO2作為空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)的兩項(xiàng)常規(guī)要素，利用衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)對(duì)其時(shí)空分布特征進(jìn)行高精度監(jiān)測(cè)分析，可以在宏觀層面上彌補(bǔ)地面站點(diǎn)監(jiān)測(cè)的不足，尤其是對(duì)特定區(qū)域大氣污染進(jìn)行動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)具有十分重要的意義。汾渭平原作為生態(tài)環(huán)境部藍(lán)天保衛(wèi)計(jì)劃重點(diǎn)治理區(qū)域，開展此項(xiàng)研究，無疑對(duì)本區(qū)環(huán)境開展大氣污染治理具有一定的科學(xué)意義。本文基于長(zhǎng)期的 OMI衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)分析汾渭平原2007—2018年大氣邊界層 SO2和對(duì)流層內(nèi) NO2柱濃度的時(shí)空分布特征及變化趨勢(shì)，以期為本區(qū)域開展大氣污染治理提供科學(xué)參考依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

汾渭平原是黃河流域汾河谷地和渭河平原及其臺(tái)塬階地的總稱，呈東北—西南方向分布，總面積近7萬km2，位列我國(guó)第四大平原，山西境內(nèi)從南向北分別是太原盆地、臨汾盆地和運(yùn)城盆地，陜西境內(nèi)主要為渭河平原，地形較為復(fù)雜、相對(duì)封閉。汾渭平原是全國(guó)污染最嚴(yán)重的區(qū)域之一，2018年生態(tài)環(huán)境部已將汾渭平原納入了藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)的重點(diǎn)治理區(qū)域。本文重點(diǎn)研究區(qū)域?yàn)樯鷳B(tài)環(huán)境部對(duì)該地區(qū)重點(diǎn)督查的 11個(gè)城市，其中包括河南的洛陽和三門峽2個(gè)（見圖1）。

1.2 數(shù)據(jù)來源

圖1 研究區(qū)域概況Fig.1 Overview of the research area

本文 SO2和 NO2數(shù)據(jù)獲取自 NASA的 GES DISC數(shù)據(jù)庫，該數(shù)據(jù)是由OMI傳感器監(jiān)測(cè)得到，目前已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)、氣候變化研究等領(lǐng)域（Livingston et al.，2009）。本文OMI數(shù)據(jù)時(shí)段為 2007—2018年，其中 SO2數(shù)據(jù)反映的是對(duì)應(yīng)空氣柱高度低于2 km，重心高度為0.9 km的大氣邊界層內(nèi)的 SO2柱濃度，其單位為 Dobson Unit，簡(jiǎn)稱 DU（1 DU=2.69×1016mol?cm-2），數(shù)據(jù)經(jīng)PCA反演算法產(chǎn)生。NO2為大氣對(duì)流層內(nèi)垂直柱濃度，單位為 1015mol?cm-2。SO2和 NO2柱濃度數(shù)據(jù)均為標(biāo)準(zhǔn)二級(jí)產(chǎn)品，其空間分辨率均為0.25°×0.25°，相較于 SCIAMACHY 和 GOME 的同類衛(wèi)星遙感產(chǎn)品，OMI具有更高的空間分辨率。

為了研究人類活動(dòng)對(duì)SO2和NO2濃度分布及變化趨勢(shì)的影響，本文收集了 2007—2018年以來晉陜兩省統(tǒng)計(jì)局的社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展的各項(xiàng)數(shù)據(jù)（http://tjj.shanxi.gov.cn，http://tjj.shaanxi.gov.cn），主要包括了單位GDP能耗、煤炭消費(fèi)、石油消費(fèi)、民用汽車保有量和工業(yè)生成總值等指標(biāo)，這些數(shù)據(jù)均來至于晉陜兩省的統(tǒng)計(jì)年鑒。

1.3 研究方法

1.3.1 數(shù)據(jù)處理

由于衛(wèi)星監(jiān)測(cè)的SO2和NO2數(shù)據(jù)與社會(huì)經(jīng)濟(jì)指標(biāo)數(shù)據(jù)單位多樣、較為復(fù)雜不統(tǒng)一，不便于比較，本文對(duì)二者進(jìn)行了歸一化無量綱處理，將原始數(shù)據(jù)處理成[0，1]之間的數(shù)據(jù)，消除原始數(shù)據(jù)的量綱差異（康重陽等，2018），其計(jì)算方法如下：

其中，Yi為歸一化無量綱處理數(shù)據(jù)，Xi為未經(jīng)處理的原始數(shù)據(jù)。

1.3.2 趨勢(shì)分析

本文采用非參數(shù)檢驗(yàn)方法（Mann-Kendall）來檢測(cè) SO2和 NO2柱濃度變化趨勢(shì)。Mann-Kendall法通常用于檢驗(yàn)趨勢(shì)的顯著性，被廣泛應(yīng)用于水文、氣象等領(lǐng)域的趨勢(shì)檢驗(yàn)研究（譚方穎等，2010）。在趨勢(shì)檢驗(yàn)中，原假設(shè)H0表示數(shù)據(jù)集X的數(shù)據(jù)樣本獨(dú)立同分布，沒有趨勢(shì)存在。可選假設(shè)H1表示數(shù)據(jù)集X中存在一個(gè)單調(diào)的趨勢(shì)。Mann-Kendall統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)如下：

式中，xk和xi為樣本數(shù)據(jù)值，n為數(shù)據(jù)集合長(zhǎng)度。當(dāng)xk-xi大于、等于和小于 0時(shí)，sgn(xk-xi)相應(yīng)地分別等于 1、0 和-1。如果|Zc|≥Z(1-α)/2，則原假設(shè)H0是不可接受的，α為顯著性檢驗(yàn)水平。另外一個(gè)指標(biāo)是Kendall傾斜度β，以此來量化單調(diào)趨勢(shì)。β可以表示為：

式中，1＜j＜i＜n。當(dāng)β＞0時(shí)，反映上升的趨勢(shì)，反之則反映下降的趨勢(shì)。

2 結(jié)果與分析

2.1 時(shí)間變化特征

2.1.1 SO2和NO2柱濃度數(shù)據(jù)的評(píng)估

圖2 歸一化的地面觀測(cè)SO2、NO2與OMI柱濃度散點(diǎn)分布Fig.2 Scatter points of normalized SO2，NO2 concentration on ground observation and OMI observation data

為明確遙感觀測(cè)的 SO2和 NO2柱濃度的可信度，本文利用2013年11月—2018年12月汾渭平原11個(gè)市地面觀測(cè)的SO2和NO2月平均濃度值與對(duì)應(yīng)時(shí)段對(duì)應(yīng)點(diǎn)的衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)性分析（見圖2），其樣本量為62。為了便于分析，對(duì)遙感數(shù)據(jù)和地面監(jiān)測(cè)站數(shù)據(jù)均進(jìn)行了歸一化無量綱處理。結(jié)果表明，SO2和NO2的復(fù)相關(guān)系數(shù)（R2）分別達(dá)到了0.65和0.52，均通過了0.01置信度檢驗(yàn)（Studentt檢驗(yàn)）。從散點(diǎn)分布來看，SO2的散點(diǎn)主要分布在參考線（實(shí)線）以上，NO2散點(diǎn)則主要分布在參考線以下，雖然SO2和NO2柱濃度與地面觀測(cè)值均存在一定的偏差，但是 OMI觀測(cè)的 SO2和NO2柱濃度在線性趨勢(shì)上與地面觀測(cè)結(jié)果較為一致，在一定程度上可以反映整個(gè)區(qū)域的整體變化情況和空間分布特征。

2.1.2 SO2和NO2柱濃度月變化

圖3 2007—2018年汾渭平原SO2和NO2柱濃度逐月變化Fig.3 Monthly change of SO2 and NO2 column value in Fenwei Plain from 2007 to 2018

圖3為汾渭平原SO2和NO2月變化時(shí)間序列。SO2和NO2變化趨勢(shì)有較大的差別，SO2柱濃度下降趨勢(shì)明顯大于NO2。SO2和NO2存在明顯的以年為周期的變化特征，每個(gè)周期的波谷一般出現(xiàn)在7、8月，其中SO2最低值出現(xiàn)在2018年7月，為0.16 DU，NO2最低值出現(xiàn)在2016年7月，為1.33×1015mol?cm-2；波峰一般出現(xiàn)在1、2月，SO2最高值出現(xiàn)在2007年2月，達(dá)到了1.1 DU，NO2最高值出現(xiàn)在 2014 年 1 月，達(dá)到了 10.47×1015mol?cm-2。從整個(gè)時(shí)間序列來看，2008年汾渭平原 SO2和 NO2高值時(shí)段的濃度明顯低于前期和后期的濃度值，形成了一個(gè)波谷，這種突變可能與為保障北京奧運(yùn)會(huì)順利開展所實(shí)施的跨區(qū)域聯(lián)合減排措施有關(guān)，在當(dāng)年，汾渭平原多地實(shí)施了淘汰部分電力、水泥、鋼鐵、焦煤等行業(yè)落后產(chǎn)能的相關(guān)工作，要求規(guī)模以上燃煤機(jī)組全部建設(shè)脫硫除塵設(shè)施。

2.1.3 SO2和NO2柱濃度年際變化

從汾渭平原11個(gè)城市SO2和NO2柱濃度的年均值變化趨勢(shì)可以發(fā)現(xiàn)（圖4），二者柱濃度變化趨勢(shì)略有不同，SO2柱濃度從2007—2010有較大幅度的下降，2011年上升，2012—2018年均呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，據(jù)研究中國(guó)SO2在2007年達(dá)到峰值，到2014年SO2已降至2005年一半的水平（Krotkov et al.，2016），汾渭平原的變化基本與全國(guó)的情況一致。而NO2從2007—2008下降，2009—2011呈上升趨勢(shì)，2012—2015年再呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，2016—2018年基本持平。汾渭平原SO2和NO2柱濃度均在2011年以后出現(xiàn)下降態(tài)勢(shì)與“十二五”期間（2011—2015）制定的減排措施，以及國(guó)務(wù)院發(fā)布《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》十條措施（簡(jiǎn)稱《國(guó)十條》）出臺(tái)有密切的關(guān)系。與2011年相比，2018年汾渭平原SO2已經(jīng)下降了0.42 DU，下降幅度達(dá)到62.69%，NO2下降了 5.57×1015mol?cm-2，下降幅度達(dá)到39.67%。

2.2 空間分布特征及格局變化

2.2.1 SO2柱濃度空間分布

SO2柱濃度高值區(qū)主要分布在人口密集、經(jīng)濟(jì)比較發(fā)達(dá)的平原河谷地帶（圖5），具體來說，主要包括4個(gè)區(qū)域，即太原盆地、臨汾和運(yùn)城盆地、西安以東的渭河平原和洛陽東北部，其柱濃度較高的年份可達(dá)到0.8 DU以上；呂梁市西部、渭河平原西部和三門峽市濃度相對(duì)較低，平均濃度在0.4 DU以下。汾渭平原SO2柱濃度高值區(qū)在空間分布上呈現(xiàn)出了顯著的收縮趨勢(shì)，濃度值有明顯的下降。具體來看，2007年太原盆地、臨汾盆地、洛陽西北部等柱濃度較高的區(qū)域呈現(xiàn)出集中連片分布的態(tài)勢(shì)，柱濃度值達(dá)到了 0.8—1.2 DU，2007年以后，SO2柱濃度逐年下降，其中下降最顯著的區(qū)域是西安以東的渭河平原和洛陽西北部，到 2018年，柱濃度已下降到了0.4以下。雖然太原盆地和臨汾盆地下降趨勢(shì)也較為明顯，但是SO2柱濃度仍然高于其他區(qū)域，局部地區(qū)仍然可以達(dá)到0.6 DU以上。

2.2.2 NO2柱濃度空間分布

NO2柱濃度空間分布總體上類似于SO2（圖6），比較高的地區(qū)仍然在太原盆地、臨汾和運(yùn)城盆地、西安以東的渭河平原和洛陽東北部，柱濃度可以達(dá)到 16×1015mol?cm-2以上。NO2柱濃度高值區(qū)的分布范圍變化較大，2007、2010—2013年 NO2柱濃度高值區(qū)均呈現(xiàn)出集中連片的分布態(tài)勢(shì)，在高值中心區(qū)域（尤其是在晉中、洛陽和西安等城市）柱濃度高達(dá) 20×1015mol?cm-2以上；2008 年和 2009 年可能受益于北京奧運(yùn)會(huì)的減排措施，NO2柱濃度高值區(qū)范圍有所收縮，濃度值也有下降，表現(xiàn)最明顯的地區(qū)是臨汾盆地；2014—2018年 NO2柱濃度高值區(qū)的分布范圍呈現(xiàn)出了縮小趨勢(shì)，濃度值有明顯的下降，到 2018年，NO2柱濃度高值區(qū)已經(jīng)收縮到了以臨汾、洛陽和西安為中心的小區(qū)域之內(nèi)，濃度值已降至 6×1015—10×1015mol?cm-2之間。太原盆地高濃度值的分布范圍變化幅度較小，濃度值有所下降，但仍然可以達(dá)到14×1015mol?cm-2以上。

圖4 2007—2018年汾渭平原SO2和NO2柱濃度年際變化Fig.4 Interannual changes of SO2 and NO2 column concentrations in Fenwei Plain from 2007 to 2018

圖5 2007—2018年汾渭平原SO2柱濃度空間分布特征Fig.5 Spatial distribution of SO2 column concentration in Fenwei Plain from 2007 to 2018

2.2.3 SO2和NO2柱濃度變化空間變化趨勢(shì)

從全國(guó)的變化趨勢(shì)來看（圖7），SO2在太行山東麓、山東北部下降趨勢(shì)最為顯著，可以達(dá)到-0.1 DU?a-1，其次為四川盆地。NO2下降最顯著的地區(qū)在太行山東麓和南麓，趨勢(shì)系數(shù)達(dá)到了-1.4×1015mol?cm-2?a-1，其次華東地區(qū)和珠江三角洲下降趨勢(shì)也比較明顯。與上述地區(qū)相比，汾渭平原 SO2和NO2下降趨勢(shì)稍弱于太行山東麓、山東北部，大部分地區(qū)SO2柱濃度呈現(xiàn)減少趨勢(shì)，其中洛陽東北部、運(yùn)城盆地和渭河平原東部變化最為顯著，趨勢(shì)系數(shù)可以達(dá)到-0.08— -0.1 DU?a-1。NO2變化最顯著的區(qū)域在洛陽東北部，趨勢(shì)系數(shù)達(dá)到了-0.5×1015—-1.4×1015mol?cm-2?a-1，運(yùn)城盆地和渭河平原次之，趨勢(shì)系數(shù)在-0.3×1015—-0.6×1015mol?cm-2?a-1。而在太原盆地南部、呂梁大部分地區(qū)和臨汾西部，呈現(xiàn)出了正的變化趨勢(shì)，趨勢(shì)系數(shù)在 0.1×1015—0.2×1015mol?cm-2?a-1。NO2在各個(gè)市的變化情況不盡相同，這可能與NO2污染源比較多樣性有關(guān)，對(duì)其治理具有更高的要求（Shemwell et al.，2002；Liu et al.，2015；武衛(wèi)玲等，2017），同時(shí)各個(gè)區(qū)域之間經(jīng)濟(jì)發(fā)展存在的差別對(duì) NO2柱濃度的變化趨勢(shì)也具有較大影響。從SO2和NO2柱濃度的變化趨勢(shì)顯著性分布情況來看，分別大約有52.8%和46.3%的區(qū)域通過了顯著性檢驗(yàn)（P值低于0.05）。

圖6 2007—2018年汾渭平原NO2柱濃度空間分布特征Fig.6 Spatial distribution of NO2 column concentration in Fenwei Plain from 2007 to 2018

2.3 城市SO2和NO2變化情況

汾渭平原 11個(gè)城市不僅是地區(qū)經(jīng)濟(jì)發(fā)展的核心力量，同時(shí)也是污染排放較為集中的區(qū)域。因此，本文針對(duì)11個(gè)城市，統(tǒng)計(jì)了各個(gè)城市核心城區(qū)SO2和 NO2柱濃度近 12年來的變化情況（表 1、2）。SO2柱濃度均值最高和最低城市分別為晉中和呂梁，對(duì)應(yīng)的柱濃度值為0.69 DU和0.18 DU。由于晉中市與太原市區(qū)接壤，焦煤、冶煉和火電等高污染工業(yè)分布較為集中，同時(shí)也受到太原市大氣污染溢出的影響較深，故而SO2柱濃度值也較高，而呂梁市地處山區(qū)丘陵地帶，經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平相對(duì)落后于其他城市，工業(yè)排放較低，SO2柱濃度值也低于其他城市。NO2柱濃度均值最高和最低的城市分別為洛陽和寶雞，對(duì)應(yīng)的柱濃度值為 15.25×1015、4.6×1015mol?cm-2。洛陽處于中原城市群的核心地帶，人口密集，電力、冶金、化工、建材等傳統(tǒng)制造業(yè)比重較大，本身NO2的排放量相對(duì)較高，同時(shí)也可能受到周邊城市擴(kuò)散的影響。與此同時(shí)，凡經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平較高、人口密集、工業(yè)較為集中的城市，NO2柱濃度值就明顯較高，均可達(dá)到 10×1015mol?cm-2以上，諸如晉中和臨汾（山西火電、冶金、采礦、焦煤等傳統(tǒng)產(chǎn)業(yè)主要集中地），西安和咸陽。

3 討論

圖7 2007—2018年中國(guó)和汾渭平原SO2和NO2柱濃度的變化趨勢(shì)β值Fig.7 The trends of SO2 and NO2 column concentrations in entire country and Fenwei Plain from 2007 to 2018

表1 2007—2018年汾渭平原11市SO2柱濃度變化Table 1 The change of annual average SO2 for eleven cities of Fenwei Plain during 2007-2018 DU

為研究社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素對(duì)汾渭平原 SO2和 NO2分布特征及變化趨勢(shì)的影響。本文統(tǒng)計(jì)分析了2007—2018年山西（呂梁、晉中、臨汾和運(yùn)城）和陜西（渭南、西安、咸陽、銅川和寶雞）兩省社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展的多項(xiàng)指標(biāo)（表3）。山西省終端能源消費(fèi)中原煤占73.26%，石油消費(fèi)占7.64%，陜西終端能源消費(fèi)中原煤占74.88%，石油占8.61%，兩省原煤消費(fèi)的比重較大。相對(duì)于2007年，截止2018年底，兩省工業(yè)生產(chǎn)總值（I-GDP）、煤炭消費(fèi)（CCM）、石油消費(fèi)（PET）、民用汽車保有量（CMV）均有明顯的增長(zhǎng)，而兩省的每萬元GDP能源消耗（ECP）則發(fā)生了大幅的下降，下降幅度分別為 49.28%和51.68%。與此同時(shí)，晉陜兩省SO2和NO2柱濃度也發(fā)生了顯著的下降，SO2柱濃度分別下降了55.15%和 69.20%，NO2柱濃度分別下降了 17.58%和20.34%。ECP的下降可能對(duì)總的SO2和NO2柱濃度增量產(chǎn)生了較大的影響。隨著《國(guó)十條》的貫徹實(shí)施，晉陜兩省在散煤治理、“氣代煤”和“電代煤”等方面工作的開展，煤炭能源利用效率得到了提高，從而大大減少了SO2和NO2的排放。

從晉陜兩省 SO2柱濃度與 ECP相關(guān)性較好，R2分別達(dá)到了0.6564和0.8016（圖8），均通過了P＜0.01的顯著性檢驗(yàn)。NO2柱濃度與 ECP的相關(guān)性較差，沒有通過檢驗(yàn)，這可能與兩省以煤炭為主的能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)有關(guān)，而兩省石油能源在能源結(jié)構(gòu)中比重較低，加之目前治理措施主要針對(duì)煤炭消費(fèi)來展開，雖然這些措施也有助于減少NO2的排放，但NO2排放源較為復(fù)雜多樣，難以在NO2柱濃度與ECP的相關(guān)性中反映出來。

表2 2007—2018年汾渭平原11市NO2柱濃度變化Table 2 The change of annual average NO2 for eleven cities of Fenwei Plain during 2007-2018 1015 mol?cm-2

表3 主要經(jīng)濟(jì)指標(biāo)與SO2、NO2柱濃度的統(tǒng)計(jì)Table 3 Statistical data of main economic indicators，SO2 and NO2 column concentration %

圖8 晉陜兩省歸一化的SO2、NO2與單位GDP能耗的相關(guān)性Fig.8 The correlation between normalized SO2，NO2 and energy consumption per unit GDP in Shanxi and Shaanxi provinces

4 結(jié)論

（1）SO2和NO2柱濃度的高值區(qū)主要分布在地形較為平坦的河谷平原地帶，2014—2018年較2007—2013年汾渭平原SO2和 NO2柱濃度下降幅度顯著。從趨勢(shì)系數(shù)看，SO2和NO2柱濃度在大部分地區(qū)呈現(xiàn)減少趨勢(shì)，但是NO2柱濃度在山西和陜西局部地區(qū)為增加趨勢(shì)。個(gè)別城市，如晉中、臨汾、西安和洛陽的SO2和NO2相對(duì)于2007年的柱濃度，均有所下降，其中洛陽下降幅度最大。

（2）汾渭平原SO2和NO2具有顯著的周期變化特征，一般冬季月份濃度顯著高于其他季節(jié)，春秋次之，夏季較低，每個(gè)周期的波谷一般出現(xiàn)在7、8月，波峰一般出現(xiàn)在 1、2月。SO2和 NO2變化趨勢(shì)有較大的差別，SO2柱濃度下降幅度明顯大于NO2，2008—2014年NO2濃度呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，2014年之后顯著降低。SO2柱濃度除2011年外，一直呈現(xiàn)出下降趨勢(shì)。

（3）SO2和NO2柱濃度的下降與各級(jí)政府部門開展污染治理密不可分。由于北京奧運(yùn)會(huì)這一重大賽事的舉行，2008年汾渭平原 SO2和 NO2的柱濃度由明顯下降，這種變化可能與各個(gè)省市縣的聯(lián)合開展大氣污染治理污染有關(guān)。