660MW燃煤機組瞬態過程NOx生成及脫除特性

范江，張雙平,2，孟宇，陳偉雄*，嚴俊杰

660MW燃煤機組瞬態過程NO生成及脫除特性

范江1，張雙平1,2，孟宇1，陳偉雄1*，嚴俊杰1

（1．西安交通大學能源與動力工程學院，陜西省 西安市 710049；2．大唐西北電力試驗研究院，陜西省 西安市 710021）

燃煤機組為完成電網負荷調峰任務，鍋爐負荷長期頻繁波動，對氮氧化物的生成及脫除效果有顯著影響。以某660MW燃煤機組瞬態過程氮氧化物的生成及脫除特性為研究目標，建立了機組瞬態過程氮氧化物生成預測模型，開展了變負荷過程中氮氧化物生成預測研究。針對燃煤機組變負荷過程燃燒器切換的特點，發現新增燃燒器的負荷點越高時，越能有效避免氮氧化物的生成值增大。另外，分析了選擇性催化還原(selective catalytic reduction，SCR)動態特性，分別研究了SCR入口氮氧化物濃度、噴氨濃度、煙氣流速和反應溫度等階躍變化對氮氧化物脫除的動態特性影響，為后續瞬態過程噴氨優化控制邏輯提供參考。

燃煤機組；NO生成預測；選擇性催化還原(SCR)脫硝；瞬態過程

0 引言

為了控制燃煤機組中煙氣污染物的排放，有專家提出了火電廠“廠界環保島”的治理思想[1]。氮氧化物(NO)是燃煤發電中重點控制的排放污染物之一。2011年國家環保部和國家質量監督總局聯合對《火電廠大氣污染物排放標準》進行重新修訂，要求燃煤機組氮氧化物排放值控制在100 mg/m3(以NO2計)以內[2]。而超凈排放相關規定中，要求氮氧化物排放值控制在50mg/m3以內。燃煤機組為能夠保證NO排放值達到規定的排放標準，通常采取多種途徑降低氮氧化物排放值，一般主要從氮氧化物的生成及脫除2方面降低氮氧化物的排放值[3]。另外，燃煤機組需承擔電網負荷調峰任務，故處于負荷頻繁波動的運行狀態[4-8]。而NO的生成及脫除與燃煤機組運行工況密切相關，因此研究負荷波動對NO生成及脫除的影響成為一個新的研究課題。

Zhou等[9]結合人工神經網絡和遺傳算法，對一臺600MW鍋爐的燃燒參數和NO排放進行分析，利用遺傳算法優化研究了低氮燃燒的燃燒參數，并且采用人工神經網絡方法研究了四角切圓煤粉燃燒鍋爐NO排放特性，同時對燃燒控制參數進行了優化。Tronci等[10]通過對4.8MW的循環流化床鍋爐的運行數據進行人工神經網絡模型分析，研究了鍋爐負荷、燃料量、空氣量及燃盡風率對污染物排放的影響。Tan等[11]通過極端學習機方法分析研究了700MW煤粉燃燒鍋爐操作參數與NO排放之間的關系，通過對比鍋爐運行數據發現研究結果具有較高的準確性。在NO脫除方面，因選擇性催化還原(selective catalytic reduction，SCR)系統氨法脫硝[11]具有高脫除效率而被燃煤機組廣泛采用。燃煤機組煙氣中NO脫除處理時，NH3通過反應器前面的噴氨格柵均勻混入煙氣中，與煙氣均勻混合之后，在SCR裝置中選擇性催化還原煙氣中的NO以減少NO排放。雷志剛等[12]采用CFD軟件模擬SCR催化劑通道形狀對NO轉化率的影響，該模擬采用三維模型模擬。比較了開口形狀為矩形、正方形、三角形和圓形催化劑的脫氮性能以及作為填充床和堇青石結構的載體。SCR脫硝模型方面，Svachula等[13]通過實驗研究不同催化劑成分下各反應物組分及反應工況(溫度、空速)等參數對脫硝性能的影響，認為NO的非均相還原和轉化機制可以通過Eley-Rideal機理來描述。

本文對某660MW燃煤機組瞬態過程NO生成特性及脫除過程的動態特性進行了研究。建立了瞬態過程NO生成的人工神經網絡預測模型，針對燃煤機組變負荷過程燃燒器切換的特點，對變負荷過程中燃燒器切換負荷點進行了優化，最后對SCR脫硝的動態特性進行了研究。

1 NOx生成及SCR脫硝原理與模型

1.1 NOx生成機理及SCR脫硝原理

燃煤機組煤粉燃燒過程包括一系列復雜的物理化學過程，燃燒產生的氮氧化物主要指NO和NO2，除此之外還有少量的N2O。根據氮的來源和形成途徑，煤粉燃燒產生的NO可分為熱力型、燃料型和快速型3類。

熱力型NO主要由空氣中N2的N≡N鍵在 高溫下被破壞然后被氧化，可通過Zeldovich[14]機理表示熱力型NO形成的化學反應，反應式 如下：

快速型NO主要在富燃料條件下發生。燃料型NO主要通過氧化煤中的含氮化合物而形成，在煤粉燃燒過程中產生。3種氮氧化物中，熱力型NO占氮氧化物總生成量的15%~20%，快速型NO占0~5%，燃料型NO占75%~80%[15]。因此，對燃煤機組NO生成特性的研究，可主要集中在熱力型NO和燃料型NO部分。

SCR脫硝由于其高脫硝效率而廣泛用于燃煤機組裝置。NH3被注入位于鍋爐尾部的SCR裝置中，在催化劑的催化作用和一定的溫度下將煙氣中的NO還原為N2和H2O，以此減少爐內NO的產生。上述SCR反應過程發生的化學反應為

1.2 NOx生成預測模型及驗證

由于煤粉燃燒及NO生成過程時間尺度(秒級)遠小于瞬態過程(分鐘級)，因此可通過準穩態過程模擬燃燒瞬態過程。人工神經網絡作為一種基于原始數據的智能分析模型[16]，通過在輸入和輸出參數之間構建中間隱含層來建立模型，每層由大量節點組成，層與層之間的每2個節點通過表示該連接信號的傳遞函數連接，后一層的節點由前一層的傳遞函數加權得到，最后通過輸出層得到計算的物理量結果。人工神經網絡結構如圖1所示。

本文通過神經網絡模型建立鍋爐燃燒輸入參量與輸出參量之間的函數關系，通過瞬態過程鍋爐燃燒的各輸入參數變化，預測瞬態過程的NO生成值。網絡輸入參數輸入燃燒所需要的各個參量，主要包括各燃燒器給煤量、一次風風量、二次風風量和燃盡風風量。選取3層神經網絡進行模擬計算，一共18個輸入節點，對應鍋爐燃燒相關的18個輸入參量，中間隱含層優化后取值為30，輸出層則只包含NO生成值。NO生成預測模型如圖2所示。

本文對某660MW燃煤機組鍋爐NO生成的相關運行數據連續50h進行采集分析(每分鐘采集1次)，將各燃燒器輸入的給煤量、一次風風量、二次風風量和燃盡風風量作為模型的輸入參數，同時將各時刻點對應測量的NO濃度作為輸出參量進行模型訓練，為保證訓練模型的準確性，本文選取前85%的采集數據進行模型訓練，后續15%的數據用于模型校驗，計算結果如圖3(a)所示。

可以發現，訓練網絡整體比較可靠，訓練部分和校驗部分均具有較高的跟隨性和準確性，同時瞬態過程中NO生成預測趨勢與采集值趨勢相符。對采集的離散值進行具體誤差分析，如圖3(b)所示，訓練部分數據誤差不超過10%，校驗部分誤差在-13%~14%，具有較高的準確性。

1.3 SCR脫除模型及驗證

Tronconi等人[17]建立了SCR的動態模型，認為NO–NH3選擇性催化還原反應主要由4個部分組成。

第1部分主要為SCR通道中的NH3吸附于SCR催化劑層表面，該過程存在吸附–解附物理反應，其中SCR通道表面的氨的吸附率可通過式(8)表示：

第2部分主要為SCR催化劑表面與已吸附的NH3所發生的反應。SCR表面已吸附NH3能夠發生解附、自身氧化反應和NO的還原反應，吸附在SCR通道表面的氨的吸附率可通過式(9)表示：

第3部分主要為SCR通道內部NH3所發生的反應，其中主要包括SCR通道內NH3自身沿通道內的濃度梯度擴散作用，以及SCR通道內部NH3和SCR催化劑表面之間發生的吸附-解附反應，針對SCR通道內部NH3濃度，可以建立物料守恒方程：

第4部分主要為SCR通道內部NO所發生的反應，其中主要包括SCR通道內NH3自身沿通道內的濃度梯度擴散作用，以及SCR通道內部NO發生的選擇性催化還原反應。針對SCR通道內部NO濃度，可以建立物料守恒方程：

式中NO為催化劑SCR通道內部NO濃度，mol·m-3。

為驗證上述脫硝模型的準確性，將其與文獻[18]中實驗數據進行對比驗證，對文獻中實驗工況條件下NO、NH3濃度進行計算，計算結果如圖4所示。可以發現實驗SCR系統中NO脫除模型瞬態響應跟隨性較好，趨勢與實驗測量趨勢相符。

圖4 實驗尺度SCR瞬態響應驗證

采用上述NO脫除模型對該660 MW燃煤機組SCR裝置脫硝特性進行計算，NO排放值如圖5所示。可知本文模型計算結果對實際測量結果具有較好的跟隨性，計算結果精確度較高。

2 負荷波動瞬態過程燃燒器切換優化

2.1 機組負荷與燃燒器投運層數關系

在鍋爐的4種典型工況下，研究該燃煤機組鍋爐NO生成及脫除特性。4種典型工況下鍋爐的相關參數如表1所示。

表1 鍋爐各典型工況下機組參數

燃煤機組為保證穩燃以及低氮燃燒要求，燃燒器投運層數需隨負荷波動進行相應的調整。故當鍋爐處于BMCR工況時，鍋爐燃燒設備投運5層燃燒器。在本文的研究中，鍋爐設置6層燃燒器，BMCR工況下投運燃燒器需將底層燃燒器備用，平時投入上面5層燃燒器。研究對象鍋爐自下而上燃燒器層分別命名為A層、B層、C層、D層、E層、F層，配備5層燃盡(SOFA)風，從下至上分別命名為SOFA-I層、SOFA-II層、SOFA-III層、SOFA-IV層、SOFA-V層，每層燃燒器配備一層SOFA風，與5層燃燒器同時投運。當鍋爐爐膛負荷變動時，投運燃燒器層數隨鍋爐負荷發生變化。

鍋爐BMCR和THA工況下，投運5層燃燒器，即B層、C層、D層、E層和F層燃燒器，SOFA風投運層為SOFA-I層、SOFA-II層、SOFA-III層、SOFA-IV層和SOFA-V層。

鍋爐75%BMCR工況下，投運4層燃燒器，即C層、D層、E層和F層燃燒器，SOFA風投運層為SOFA-I層、SOFA-II層、SOFA-III層和SOFA-IV層。

鍋爐50%BMCR工況下，投運3層燃燒器，即D層、E層和F層燃燒器，SOFA風投運層為SOFA-I層、SOFA-II層和SOFA-III層。

NO生成值同燃煤機組負荷密切相關，就燃煤機組瞬態過程而言，其負荷指令具有連續性，燃煤機組不同負荷下其燃燒器投運具有對應的層數，不同燃燒器投運層數對應的負荷區間如圖6所示。

2.2 燃燒器切換優化

通過分析升負荷運行數據發現，450MW后，燃燒器投運層數從4層切換為5層運行。新增燃燒器切換前后，通過對燃燒輸入參量進行分析發現，輸入前后負荷連續變化，二次風和SOFA風連續變化，但一次風風量呈現階躍變化特性，如圖7所示。主要原因在于燃煤機組新增燃燒器后各燃燒器燃燒負荷相同，給煤量相等，如圖8所示。為滿足煤粉輸運條件，一次風風門開度基本不變，因此導致一次風風量階躍增大，進而總風量階躍增大。然而，總風量增大后導致鍋爐燃燒產生的熱力型NO增多，因此，燃燒器投運前后NO會呈現階躍變化的特性。

通過對變負荷過程燃燒器切換前后NO呈現階躍變化特性的原因進行分析，發現主要是由新增燃燒器一次風階躍變化導致的。燃燒器作為一種燃燒設備，各層燃燒器對應負荷區間如圖6所示。4層燃燒器能夠滿足燃煤機組45%~80%負荷率(270~480 MW)區間，5層燃燒器能夠滿足燃煤機組60%~100%負荷率(360~600 MW)區間運行。因此，其交叉區域60%~80%負荷率(360~480MW)區間能夠同時滿足4、5層燃燒器運行。合理利用該交叉區域，避免在該區域出現一次風階躍增加，能夠有效減小NO生成值。

因此分別對滿足4層到5層燃燒器的各負荷點(360、400、450和480 MW)增加燃燒器層數，通過已建立的神經網絡模型進行計算，發現當新增燃燒器負荷點越高時，越能避免NO生成值的增大，如圖9所示。在升負荷過程中，燃煤機組通常在450 MW(75%BMCR)負荷率點由4層燃燒器切換為5層燃燒器運行，當切換負荷率點變為480 MW時，在450~480 MW負荷區間氮氧化物生成平均減小34.85%，通過對燃煤機組一個月運行負荷統計，該方法能夠使得燃煤機組氮氧化物生成減小2.93%。低負荷條件下，3層燃燒器同4層燃燒器切換結果類似，如圖10所示，新增燃燒器負荷點越高時，越能有效避免NO生成值增大。

3 SCR脫硝動態特性

3.1 NOx濃度階躍動態特性

目前燃煤機組由于負荷波動、噴氨控制等一系列原因，經常出現噴氨過量或不足的問題，因此研究SCR脫硝動態特性，為瞬態過程噴氨控制策略提供參考。SCR動態特性基準輸入參數如表2所示。

SCR入口NO濃度階躍動態特性研究，即燃煤機組鍋爐側NO生成值階躍擾動研究。本文分別在基準工況下，使得NO濃度階躍增大5%、10%、15%和20%，研究SCR出口NO濃度變化規律，計算結果如圖11所示。

由圖11可知，SCR出口NO濃度在0~2s范圍內逐漸上升，主要原因是受煙氣氣流流動輸運影響；2s以后呈現“S型”變化趨勢，主要原因是前期SCR催化劑表面吸附NH3比較充足，吸附在催化劑表面的NH3與增多的NO快速反應，隨著時間的推移，吸附NH3開始不足，出口NO濃度迅速增大，當出口NO濃度增大到一定程度時，SCR系統重新建立起新的平衡，出口NO濃度趨于穩定。

3.2 噴氨濃度階躍動態特性

本文分別在基準工況下，使得NH3濃度階躍增大5%、10%、15%和20%，研究SCR出口NO濃度變化規律，計算結果如圖12所示。

由圖12可知，SCR出口NO濃度逐漸下降，最后趨于穩定，原因在于SCR主要反應發生在催化劑表面，當NH3濃度階躍增大時，NH3會迅速吸附在催化劑表面，并與NO發生化學反應，使煙氣中NO濃度降低，當出口NO濃度逐漸下降到一定程度時，SCR系統重新建立起新的平衡，出口NO濃度趨于穩定。

3.3 入口煙氣流速階躍動態特性

本文分別在基準工況下，使得煙氣流速分別從3m/s(基準工況)階躍增大為4、5和6m/s，研究SCR出口NO濃度變化規律，計算結果如圖13所示。

由圖13可知，SCR出口NO濃度在0~2s范圍內迅速增大，主要原因是受煙氣氣流流動輸運影響；由于SCR催化反應段余量充足，在增大煙氣流速后，通道內催化劑反應區域范圍增大，后續SCR出口NO濃度逐漸下降，最后趨于穩定。

3.4 入口煙氣溫度階躍動態特性

本文分別在基準工況下，使得煙氣溫度分別從328℃(基準工況)階躍增大為350、380和400℃，研究SCR出口NO濃度變化規律，計算結果如圖14所示。

由圖14可知，SCR出口NO濃度在0~2s內迅速下降，主要是由于煙氣溫度增大導致化學反應速率增大，短時間內使得脫硝反應速率加快，SCR出口NO濃度迅速下降；進行脫硝催化還原反應的同時，NH3自身氧化反應也在加劇，吸附在催化劑表面的NH3消耗到一定程度時，SCR出口NO濃度快速上升，脫硝反應速率下降；當反應重新平衡后，高溫對應的SCR出口NO濃度較大，原因在于NH3自身氧化反應導致消耗增大，對應脫硝反應所需的NH3量不足。

若煙氣溫度分別從328℃(基準工況)階躍降低為320、315、310和300℃，研究SCR出口NO濃度變化規律，計算結果如圖15所示。

由圖15可知，SCR出口NO濃度在0~2s范圍內迅速上升，主要是由于煙氣溫度降低導致化學反應速率減小，短時間內使得脫硝反應速率減小，SCR出口NO濃度迅速上升；進行脫硝催化還原反應的同時，NH3自身氧化反應也在減弱，吸附在催化劑表面的NH3消耗速率減小，吸附量增大，伴隨著NH3吸附量逐漸增大過程，脫硝反應速率逐漸升高，SCR出口NO濃度逐漸下降；當反應重新平衡后，低溫對應的SCR出口NO濃度較低。

4 結論

針對某660MW燃煤機組負荷頻繁變化特點，建立人工神經網絡模型來研究瞬態過程中NO生成特性，同時對SCR脫硝動態特性進行分析，得到以下結論：

1）變負荷過程燃燒器切換前后NO呈現階躍變化特性，主要是由于新增燃燒器后一次風階躍變化。

2）針對燃煤機組變負荷過程燃燒器切換特點，在燃燒器負荷允許反應內，發現新增燃燒器負荷點越高時，越能有效避免NO生成值增大。

3）分別研究SCR入口NO濃度、噴氨濃度、煙氣流速和反應溫度等階躍變化對NO脫除的動態特性影響，為瞬態過程噴氨優化控制邏輯提供參考。

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Characteristics of NOFormation and Removal in the Transient Process of a 660 MW Coal-fired Power Unit

FAN Jiang1, ZHANG Shuangping1,2, MENG Yu1, CHEN Weixiong1*, YAN Junjie1

(1. School of Energy and Power Engineering, Xi'an Jiaotong University, Xi'an 710049, Shaanxi Province, China;2. Datang Northwest Electric Power Test ＆ Research Institute, Xi'an 710021, Shaanxi Province, China)

In order to complete the peak load regulating of power system, coal-fired power units have long-term frequent load fluctuations, which have a significant impact on the formation and removal of nitrogen oxides. In this paper, with the goal of studying the characteristics of nitrogen oxide generation and removal in the transient process of a 660 MW coal-fired unit, a prediction model of nitrogen oxides generation in the transient process was established, and the nitrogen oxides generation prediction study in the process of variable load was carried out. According to the characteristics of the burner switching in the variable load process of the coal-fired unit, it was found that the higher load point of the newly added burner, the more effectively it can avoid the increase of the generation value of nitrogen oxides. In addition, the dynamic characteristics of selective catalytic reduction(SCR) were analyzed, and the effects of the step changes such as nitrogen oxide concentration, NH3injection concentration, flue gas flow rate and reaction temperature on the dynamic characteristics of nitrogen oxides removal were studied respectively, which provides a reference for the optimization control logic of NH3injection in the subsequent transient process.

coal-fired power units;NOgeneration forecast; selective catalytic reduction (SCR) denitration; transient process

10.12096/j.2096-4528.pgt.20038

TK 16

國家重點基礎研究發展計劃項目(2015CB251504)。

Project Supported by National Key Basic Research and Development Program of China (2015CB251504).

2020-06-09。

(責任編輯 辛培裕)