葛衍珍
(泰安市環境保護科學研究所,山東 泰安 271021)
大氣污染物源排放清單是空氣質量預報預警的基礎,是了解地區污染物排放量及其時空分布特征的重要資料,同時也是重污染天氣應急減排和制定大氣環境質量改善策略重要依據[1~3]。
20世紀70年代末,國外學者就開始了排放因子研究和排放清單的編制工作[4]。20世紀末和21世紀初,我國學者開始了排放清單研究,并逐步建立了各種污染物的排放清單,包括:農業源[5,6]、移動源[7,8]、工業源[9]等其他類型的大氣污染物排放源清單。
本研究以2018年為基準年,通過調查得到泰安市固定燃燒點源的活動水平數據,采用自下而上的清單編制方法,計算了固定燃燒點源主要排放的8種大氣污染物的排放量,建立了高分辨率的泰安市固定燃燒點源大氣污染物排放清單,并對排放特征、空間分布、貢獻來源和不確定性進行了分析,為研究區域大氣污染和控制策略的制定提供科學數據。
本研究包括泰安市(35°38′N~36°28′N,116°20′E~117°59′E)的泰山區、岱岳區、新泰市、肥城市、東平縣和寧陽縣6個縣(區、市)。通過調查得到泰安市固定燃燒點源共有219個,其中包括28個電力供熱點源和191個工業鍋爐點源(圖1),計算SO2、NOX、PM10、PM2.5、VOCs、CO、BC和OC的年排放量,分析來源貢獻。
2.2.1 排放量方法
煤炭燃燒產生的SO2、PM10、PM2.5、BC和OC采用物料衡算方法進行排放量的計算[10],分別見公式(1)、(2)、(3)和(4)。
ESO2=A×2×S×(1-sr)×(1-η)
(1)
EPM=A×Aar×(1-ar)×fPM×(1-η)
(2)
EBC=A×Aar×(1-ar)×fPM×fBC×(1-η)
(3)
EOC=A×Aar×(1-ar)×fPM×fOC×(1-η)
(4)

圖1 研究區域及2018年化石燃料燃燒點源空間示意
式(1) 中,ESO2為SO2的排放量;A為燃料消耗量;2為二氧化硫與硫的相對分子質量之比;S為平均燃煤收到的基硫分;sr為硫分進入底灰的比例;η為污染控制措施對污染物的去除效率;式(2)中,Aar為平均燃煤收到的基灰分;ar為灰分進入底灰的比例;fPM為排放源產生某粒徑范圍顆粒物(如PM2.5和PM10)占總顆粒物比例;fBC和fOC分別為BC和OC占PM2.5的比例。
其余污染物(NOX、CO和VOCs)采用排放因子法來進行排放量的計算,排放因子數據主要來自于《城市大氣污染物排放清單編制技術手冊》[11],計算公式如下:
E=A×EF×(1-η)
(5)
式(5)中E為對應污染物(NOX、CO或VOCs)的排放量;A為燃料消耗量;EF為對應污染物的排放因子;η為污染控制措施對污染物的去除效率。
2.2.2 不確定性分析
根據活動水平數據和排放因子數據使用加法合并和乘法合并計算排放清單各類排放源的不確定性[12].加法合并公式如下:
(6)
式(6)中:xn為不確定量,Un為相應的不確定性值(95%置信區間的一半);Utotal為所有量的乘積的不確定性。
乘法合并公式:
(7)
式(7)中:Utotal為所有量的乘機的百分比不確定性;ui為與每個量相關的百分比不確定性(95%置信區間的一半)。活動水平信息不確定性:直接源于統計數據,不確定度為±30%[13]。
排放因子信息不確定性:排放因子是現場測試,行業差異不大,可代表我國該類源平均水平時,測試次數>10次時,不確定度為±50%,測試次數3~10次時,不確定度為±80%;如果是現場測試,測試對象可代表我國該類源平均水平時,不確定度為±300%[13]。

表1 固定燃燒源活動污染物排放因子
本研究中固定燃燒源主要包括電力供熱和工業鍋爐兩種固定燃燒源活動。活動水平數據使用大氣污染源清單填報系統,通過培訓、熱線和網絡支持等方式,指導企業在填報系統中準確填報相關信息,并建立審核機制,確認填報信息的有效性,獲得污染源活動水平數據。
2018年泰安市固定燃燒點源PM2.5、PM10、SO2、NOX、CO、VOCs、BC和OC的8種污染物排放量分別為593.60 t、829.60 t、4478.61 t、7671.60 t、28672.59 t、3097.24 t、16.56 t和64.74 t(表2)。在所有固定燃燒點源污染物的排放總量中,CO占60.16%,NOX占20.57%,SO2占10.28%,VOCs占6.54%,PM10占1.95%,PM2.5占0.50%。泰安市排放量最大的污染物是CO,其次是NOX和SO2,由于VOCs的成分和來源比較復雜,加之目前對規模以下的企業排放的VOCs沒有很好的治理措施,導致VOCs排放仍然占據很高的比重。固定燃燒點源顆粒物排放所占的比重最少,原因是目前我國工業企業顆粒物標準限值低,除塵措施效率高。
8種污染物加和排放量最大的是肥城市,總計20034.3 t污染物,其次為新泰市,排放9605.9 t,寧陽縣排放量為6634.5 t,岱岳區排放量為2197.5 t,泰山區排放量為1079.5 t,六種大氣污染物排放量最少的是東平縣,排放量為268.8 t。
在泰安市6個區縣中,除了岱岳區的電力生產行業排放的污染物占岱岳區污染物排放總量的29%之外,其余區縣的電力生產行業在各個區縣排放的污染物總量中貢獻了75%~99%。其中,寧陽縣電力生產行業在寧陽縣固定燃燒點源污染物排放總量中的貢獻率最大,為99%,肥城市、新泰市、泰山區和東平縣電力生產行業在所在區縣固定燃燒點源污染物排放總量中所占的比例分別為97%、93%、82%和75%。由此可知,電力生產行業是固定燃燒點源中主要的排放源。特別是肥城市、新泰市和泰山區要繼續淘汰規模以下的小鍋爐,加大對電力生產行業的污染物控制措施。
圖2是2018年泰安市6個縣市區固定燃燒點源排放污染物的貢獻率,岱岳區對8種污染物的貢獻率為14.09%~17.01%,泰山區對8種污染物的貢獻率為2.07%~3.64%,新泰市對6種污染物的貢獻率為18.68%~28.36%,肥城市對6種污染物的貢獻率為34.96%~48.10%,寧陽縣對6種污染物的貢獻率為10.97%~23.00%,東平縣對6種污染物的貢獻率為0.51%~0.99%。從圖2可以看出,各種污染物的區域排放貢獻率基本一致,肥城市對各項污染物的貢獻率最大,尤其對SO2、CO和VOCs的貢獻率分別達到48.1%、45.73%和40.58%。原因主要是肥城的大型鋼鐵產業較多,鋼鐵行業需要消耗大量的化石能源,化石能源燃燒會產生大量的SO2、CO和VOCs。從各個地級市對污染物的貢獻率可以看出不同城市對用電量需求和產業結構類型。

表2 泰安市2018年固定燃燒點源大氣污染物排放量 %

圖2 泰安市2018年固定燃燒點源大氣污染物排放分擔率
為了分析2018年泰安市化石燃料燃燒點源的空間排放分布特征,選擇化石燃料燃燒點源活動PM2.5、PM10、SO2、NOX、CO、VOCs、BC和OC以及泰安市行政區劃數據,利用ARCGIS繪制了泰安市化石燃料燃燒點源的8種污染物排放量2 km×2 km網格排放強度空間分布圖。如圖3所示,PM2.5、PM10、SO2、NOX、CO和VOCs分布特征較為相似,排放量高值主要出現在新泰市、肥城市、寧陽縣和岱岳區。從污染物總量上來看,BC和OC排放總量最少,BC和OC的污染高值主要分布在新泰市、肥城市和寧陽縣。OC在一些研究常等同于元素碳(Elemental Carbon, EC)[14],BC和OC的主要是化石燃料以及生物質等不完全燃燒產生的[15]。寧陽縣的生物發電廠和環保電力公司以及新泰市的環保能源公司等都是產生OC的主要來源。
在大氣污染物排放清單的編制過程中,由于存在排放源信息缺失、排放因子代表性不足以及難以避免的隨機誤差等,會使清單產生一定的不確定性[16,17]。排放清單的不確定性分析是對清單質控、核查和校對的重要指標之一[18]。本研究中的活動水平數據主要來自現場使用填報系統得到,排放因子主要來自《城市大氣污染物排放清單編制技術手冊》[11],參考《中國人為源VOC排放清單不確定性研究》[13]給出的活動水平信息和排放因子信息不確定度等級分類表中確定不確定性。活動水平數據中,電力生產企業采用物料衡算法得到的活動水平數據,設其不確定性為30%;其他工業企業采用排放因子法得到的活動水平數據,設其不確定性為80%;化石燃料燃燒源VOCs的排放因子的不確定性相對較大,設其不確定性為150%,其余污染物排放因子設其不確定性為80%。
(1)2018年泰安市化石燃料固定燃燒點源SO2、NOX、PM10、PM2.5、VOCs、CO、BC和OC的排放總量分別為:4 478.61、7 671.6、829.6、593.6、3097.24、28672.59、16.56和64.74 t。電力供熱部門對各個縣市區固定燃燒點源排放污染物的貢獻率為86%~97%,其余工業企業對各污染物的貢獻率為3%~14%。6個縣市區固定燃燒點源污染物排放量為肥城市>新泰市>寧陽縣>岱岳區>泰山區>東平縣。

圖3 泰安市固定燃燒點源大氣污染物排放總量空間分布特征

表3 化石燃料固定燃燒源污染物的不確定性 %
(2)泰安市固定燃燒點源大氣污染物排放清單的不確定性分析結果主要受小型工業企業影響,活動水平數據獲取主要是通過企業現場填報,對大型工業企業填報數據的復核率較高,小型工業企業本身存在數據不透明的因素,因而影響了排放清單的不確定性。PM10、PM2.5、SO2、BC和OC的排放量采用物料衡算法計算,不確定性較低。本研究整體上編制的固定燃燒點源排放清單不確定性較低。