抽吸參數對電子煙氣溶膠物理特性及人體呼吸道沉降的影響

李雅雯，崔華鵬，王小飛，司曉喜，樊美娟，陳 黎，蔡君蘭，李 翔，劉紹鋒，謝復煒*，謝劍平

1.中國煙草總公司鄭州煙草研究院，鄭州高新技術產業開發區楓楊街2號 450001 2.河南卷煙工業煙草薄片有限公司，河南省許昌市魏都區金葉大道666號 461100 3.云南中煙工業有限責任公司技術中心，昆明市五華區紅錦路367號 650231

電子煙又名電子煙堿傳送系統，是一種通過霧化器將由甘油、丙二醇、煙堿和香味成分等組成的煙液霧化并向呼吸系統傳送煙堿的產品［1］。相比于傳統卷煙煙氣，電子煙液霧化產生的氣溶膠中有害成分的含量遠低于傳統卷煙煙氣［2-3］，因而，電子煙通常被認為是低風險煙草制品。然而，低有害成分釋放量并不完全意味著低風險。在卷煙抽吸過程中，煙氣顆粒通常會在人體呼吸道沉降，這可能會導致慢性肺阻、肺癌等相關疾病的發生［4-6］。近年來，針對煙草制品煙氣沉降的研究多集中在卷煙煙氣方面，Sahu 等［7］、Martins等［8］、Zhang等［9］研究了卷煙煙氣在人體呼吸道不同部位的沉降系數，而有關電子煙氣溶膠在人體呼吸道沉降研究的報道較少。電子煙抽吸者的抽吸行為通常存在較大差異［10-11］。Goniewicz等［12］通過調查發現，電子煙抽吸者的抽吸持續時間為（1.8±0.9）s，抽吸間隔為（10±13）s，抽吸容量為（70±68）mL。抽吸行為會影響電子煙氣溶膠的物理特性［13-16］，并且氣溶膠在人體呼吸道的沉降與氣溶膠物理特性有密切關系。因此，從電子煙抽吸行為入手，通過測試不同抽吸行為下電子煙氣溶膠的物理特性研究氣溶膠在不同抽吸者呼吸道的沉降差異具有重要意義。目前，煙氣氣溶膠在線測試的主要方法是靜電遷移法，吸煙循環模擬機-快速粒徑譜儀（smoking cycle simulator-differential mobility spectrometer，SCS-DMS）已被用于卷煙煙氣、電子煙氣溶膠的在線采樣和表征［17-18］。吸煙循環模擬機（SCS）可根據設定的不同抽吸參數進行樣品抽吸，從而實現煙氣氣溶膠的恒量采集；快速粒徑譜儀（DMS）用于氣溶膠物理特性的測試，可實現氣溶膠的實時測量，基于不同大小顆粒具有不同電遷移率的原理，利用該儀器可測得5～1 000 nm的氣溶膠粒徑分布數據［19-20］。對于氣溶膠在人體呼吸道的沉降，通常需要基于氣溶膠物理特性和人體呼吸模型進行模擬［21］。多路徑粒子劑量測定（Multiple-Path Particle Dosimetry，MPPD）模型是一種計算模型，可用于人體和動物吸入顆粒物在人體呼吸道不同區域的沉降劑量測定［22］，通過多路徑跟蹤氣流計算肺中氣溶膠沉積的方式，能夠較真實地反映人體呼吸道的結構［23］。本研究中采用SCS-DMS測試不同抽吸參數下電子煙氣溶膠的物理特性，并基于MPPD模型對氣溶膠在人體呼吸道的沉降情況進行模擬，考察抽吸參數對電子煙氣溶膠物理特性以及氣溶膠在人體呼吸道沉降的影響，旨在為電子煙氣溶膠人體實際暴露及危害評價提供參考。

1 材料與方法

1.1 材料和儀器

9個一次性電子煙樣品（MARK TEN，美國Altria公司）。

DMS500快速粒徑譜儀、SCS吸煙循環模擬機（英國Cambustion公司）；多路徑粒子劑量測定模型（MPPD Model，V3.04，美 國 Applied Research Associates公司）。

1.2 方法

1.2.1 氣溶膠物理特性測試

采用吸煙循環模擬機-快速粒徑譜儀（SCSDMS）進行電子煙抽吸和氣溶膠測試。測試時，SCS根據設定的抽吸模式對樣品進行抽吸，電子煙氣溶膠經一級稀釋（一級稀釋氣流量25 L/min）后快速進入旋轉碟稀釋器進行二級稀釋（二級稀釋比1∶200），隨后根據其電遷移率的差異進行測試，得到電子煙氣溶膠粒數濃度（number concentration，NC）、中位值粒徑（count median diameter，CMD）和幾何標準偏差（geometric standard deviation，GSD）等參數。

1.2.2 氣溶膠人體沉降模擬

選取多路徑模型中的隨機肺模型，肺部尺寸選取第60個百分位點［24］，并根據Roy等［25］的研究結果，選取適合中國成年人生理特征的MPPD輸入參數，設定功能性余氣量（functional residual capacity，FRC）為2 950.0 mL，上呼吸道體積（upper respiratory tract，URT）為 44.7 mL，潮 氣 量（tidal volume，TV）為537.5 mL。選取呼吸模式為口腔呼吸方式，暴露情況為恒定暴露，根據抽吸方式設定呼吸方案（呼吸頻率、吸入時間、呼出時間）。對于粒子特征，取每次獲得的電子煙氣溶膠逐口測試結果的平均值。需要注意的是，由于DMS氣溶膠粒徑測試結果表示為電遷移粒徑，而MPPD采用的是空氣動力學粒徑，因此，根據文獻對數據進行了轉化［24，26］。為進行模擬研究，在本研究中對電子煙煙液的密度進行了測試，設定其為電子煙氣溶膠的密度值（1.05 g/cm3）。

1.2.3 電子煙抽吸參數

為考察電子煙抽吸參數對電子煙氣溶膠物理特性的影響，考慮了人體實際抽吸電子煙行為，并根據電子煙抽吸模式ISO 20768：2018（抽吸容量55 mL，抽吸持續時間3 s，抽吸間隔30 s，方波型抽吸曲線）［27］分別設定了不同抽吸持續時間、抽吸容量、抽吸間隔等抽吸參數。采用SCS-DMS對電子煙進行測試，在不同抽吸參數下，每個樣品平行測試3次，每次抽吸3口，測試結果取平均值。具體抽吸參數見表1。

表1 電子煙抽吸參數Tab.1 Puffing parameters of e-cigarettes

2 結果與討論

2.1 抽吸參數對電子煙氣溶膠物理特性的影響

采用SCS-DMS，在6種抽吸模式下對電子煙樣品進行了氣溶膠測試，根據電子煙樣品氣溶膠測試結果（粒數濃度、中位值粒徑和幾何標準偏差等），分別得到了不同抽吸持續時間、抽吸容量和抽吸間隔時間對電子煙樣品氣溶膠物理特性的影響。

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2.1.1 電子煙氣溶膠物理特性

圖1 電子煙氣溶膠粒徑分布Fig.1 Particle size distribution of e-cigarette aerosols

樣品電子煙氣溶膠的粒徑分布如圖1所示，其氣溶膠呈現單峰近似對數正態分布，粒徑主要在10～100 nm范圍內，濃度峰值粒徑約為20 nm；其與傳統卷煙的粒徑范圍（10～500 nm）、濃度峰值粒徑（170 nm）差異較大［20，26］，測試結果與文獻報道一致［20，28］。ISO 抽吸模式下，測得樣品電子煙氣溶膠的粒數濃度、中位值粒徑和幾何標準偏差分別為 8.04×109個/cm3、23.3 nm 和 1.67。

2.1.2 抽吸持續時間對電子煙氣溶膠物理特性的影響

考察了抽吸持續時間對電子煙氣溶膠物理特性的影響，結果如圖2所示。可以看出，隨著抽吸持續時間的延長，電子煙單口氣溶膠的粒數濃度呈上升趨勢，由2 s下的3.40×109個/cm3上升至4 s下的1.29×1010個/cm3；電子煙單口氣溶膠的粒徑呈上升趨勢，由2 s下的19.7 nm上升至4 s下的24.6nm。粒數濃度的增加與粒徑中位值的增加可能與加熱能量有關。在恒定功率下，抽吸持續時間（即加熱持續時間）與加熱能量相關。當加熱持續時間較短（2 s）時，加熱能量可使導液繩內的部分電子煙液霧化，但不足以使其完全霧化；隨著加熱持續時間的延長，加熱能量不斷增加，導液繩內發生霧化的電子煙液量也不斷增加，從而使氣溶膠的粒數濃度增大。在氣溶膠的粒徑方面，粒數濃度的增大可使氣溶膠顆粒之間的凝聚效應增大，進而使氣溶膠顆粒的粒徑增大；另外，抽吸持續時間的延長使部分氣溶膠從霧化腔引出的時間變長，這可能會增加氣溶膠顆粒的凝聚概率。

圖2 不同抽吸持續時間條件下電子煙氣溶膠物理特性Fig.2 Physical properties of e-cigarette aerosols at different puff durations

2.1.3 抽吸容量對電子煙氣溶膠物理特性的影響

考察了抽吸容量對電子煙氣溶膠物理特性的影響，結果如圖3所示。可以看出，隨著抽吸容量的增大，電子煙單口氣溶膠的粒數濃度呈上升趨勢，由35 mL下的5.88×109個/cm3上升至75 mL下的9.17×109個/cm3；電子煙單口氣溶膠的中位值粒徑呈下降趨勢，由35 mL下的31.8 nm下降至75mL下的22.3 nm?？梢?，電子煙抽吸容量的變化不會影響電子煙液消耗以及加熱絲的加熱功率，霧化過程所產生的電子煙氣溶膠總質量不會發生明顯變化。相同抽吸持續時間下，抽吸容量的變化類似于抽吸速率的變化。當抽吸容量（抽吸速率）較大時，電子煙霧化器產生的氣溶膠被大量空氣快速稀釋，并由吸嘴引出，該過程時間較短，高濃度下氣溶膠顆粒凝結的概率較小，因此氣溶膠顆粒的粒徑較小，粒數濃度相對較高；當抽吸容量（抽吸速率）較小時，電子煙霧化器產生的氣溶膠被少量空氣稀釋，該過程時間較長，高濃度下氣溶膠顆粒凝結的概率較大，因此氣溶膠顆粒的粒徑較大，粒數濃度相對較低。

圖3 不同抽吸容量條件下電子煙氣溶膠物理特性Fig.3 Physical properties of e-cigarette aerosols at different puff volumes

2.1.4 抽吸間隔對電子煙氣溶膠物理特性的影響

考察了抽吸間隔對電子煙氣溶膠物理特性的影響，結果如圖4所示?？梢钥闯?，當抽吸間隔由30 s增加到60 s時，電子煙單口氣溶膠的粒數濃度由 7.75×109個/cm3增加到 8.54×109個/cm3；電子煙單口氣溶膠的中位值粒徑均為23.6 nm，未隨抽吸間隔的變化而改變。抽吸間隔變化引起的氣溶膠粒數濃度變化可能與導液繩的儲液量有關。當對電子煙進行逐口抽吸時，單口抽吸條件下的霧化過程會使導液繩中儲存的電子煙液完全消耗，在抽吸完畢后，導液繩會重新吸取電子煙液至飽和狀態，但是當抽吸間隔時間較短時，導液繩中的補充煙液較少，導致下一口抽吸時氣溶膠粒數濃度降低。

圖4 不同抽吸間隔條件下電子煙氣溶膠物理特性Fig.4 Physical properties of e-cigarette aerosols at different puff intervals

2.2 抽吸參數對電子煙氣溶膠在人體呼吸道沉降的影響

對電子煙氣溶膠物理特性數據進行了處理，將電遷移粒徑轉化為空氣動力學粒徑［26］，粒數濃度轉化為質量濃度［24］，隨后采用MPPD模型進行模擬，得到了電子煙氣溶膠在人體呼吸道的沉降結果，比較了不同抽吸持續時間、抽吸容量和抽吸間隔對電子煙氣溶膠在人體呼吸道沉降的影響。

2.2.1 抽吸持續時間對電子煙氣溶膠在人體呼吸道沉降的影響

考察了抽吸持續時間對電子煙氣溶膠在人體呼吸道的沉降的影響，結果如圖5所示?？梢钥闯觯诓煌粑啦课坏某两担╝.沉降系數、b.沉降粒數濃度、c.沉降質量濃度）均呈現肺部＞氣管支氣管＞口鼻腔的趨勢；抽吸持續時間的延長對氣溶膠在人體呼吸道各部位的沉降系數影響較小，這是因為抽吸持續時間的變化（從2 s至4 s），對氣溶膠粒徑的影響較小（從19.7 nm至24.6 nm）。沉降系數是氣溶膠發生沉降的比例值，根據Anjilvel等［23］的研究，多種因素（人體生理條件、肺部結構、溫濕度和氣溶膠粒子性質等）共同決定沉降系數。在相同條件下，沉降系數隨氣溶膠顆粒粒徑大小變化，而在19.7 nm至24.6 nm粒徑變化范圍內其在各部位的沉降系數產生影響不明顯；而沉降粒數濃度及質量濃度則隨抽吸持續時間的延長而增大，總沉降粒數濃度和總質量濃度分別由 2 s下的 1.64×109個/cm3和 10.06 mg/m3上升至 4s下的 6.10×109個/cm3和 72.81 mg/m3。這是因為抽吸持續時間的延長明顯增加了氣溶膠的粒數濃度（從 3.40×109個/cm3至 1.29×1010個/cm3），使氣溶膠沉降粒數濃度明顯增加。進一步分析可知，氣溶膠粒徑增加使沉降質量濃度呈現更明顯的增加趨勢。

2.2.2 抽吸容量對電子煙氣溶膠在人體呼吸道沉降的影響

考察了抽吸容量對電子煙氣溶膠在人體呼吸道的沉降的影響，結果如圖6所示。可以看出，隨著抽吸容量的增大，沉降系數、沉降粒數濃度均隨抽吸持續時間的延長而增大，總沉降系數和總沉降粒數濃度分別由35 mL下的0.32和1.88×109個/cm3上升至 75 mL 下的 0.49和 4.48×1010個/cm3，這是因為抽吸容量的增大導致氣溶膠粒徑明顯降低，有利于增加人體呼吸道沉降系數［29］，而氣溶膠粒數濃度和沉降系數的增加，也使沉降粒數濃度明顯增加。沉降質量濃度在不同部位呈現出不同的變化趨勢，對于口腔部，未見明顯差異，對于氣管支氣管和肺部，高抽吸容量（75 mL）下的沉降質量濃度明顯小于低抽吸容量（35和55 mL）。原因是，沉降質量濃度受到沉降系數、粒數濃度和粒徑（粒子質量）三個因素的共同影響。抽吸容量的增大使得沉降系數和粒數濃度增大，但同時使得粒徑減小，并且粒徑減小對沉降質量的影響程度可能超過沉降系數和粒數濃度的影響程度。因此，不同抽吸容量下三個因素產生影響的方向和幅度并不完全一致，綜合影響的結果顯現出不同趨勢。

圖5 不同抽吸時間下電子煙氣溶膠在人體呼吸道不同部位沉降Fig.5 Deposition of e-cigarette aerosols in different parts of human respiratory tract at different puff durations

2.2.3 抽吸間隔對電子煙氣溶膠在人體呼吸道沉降的影響

考察了抽吸間隔對電子煙氣溶膠在人體呼吸道的沉降的影響，結果如圖7所示?？梢钥闯觯槲g隔時間的延長（從30 s至60 s）對氣溶膠在人體呼吸道各部位的沉降系數沒有影響，這是由于抽吸間隔時間的變化未對氣溶膠的粒徑產生影響，因此，其在人體呼吸道的沉降系數未發生變化。而總沉降粒數濃度及總沉降質量濃度則隨抽吸持續間隔時間的延長而增大，分別由30 s下的3.54×109個/cm3和38.2 g/m3上升至 60 s下的3.84×109個/cm3和41.8 mg/m3。這是因為抽吸間隔時間的延長導致氣溶膠的粒數濃度增加，在氣溶膠粒徑和沉降系數不變化的情況下，使沉降粒數濃度和沉降質量濃度增加，其增加幅度與粒數濃度的增加幅度相一致。

圖6 不同抽吸容量電子煙氣溶膠在人體呼吸道不同部位沉降Fig.6 Deposition of e-cigarette aerosols in different parts of human respiratory tract at different puff volumes

圖7 不同抽吸間隔電子煙氣溶膠在人體呼吸道不同部位沉降Fig.7 Deposition of e-cigarette aerosols in different parts of human respiratory tract at different puff intervals

3 結論

研究結果表明，抽吸條件通過影響電子煙氣溶膠的物理特性（主要是粒徑大小和粒數濃度）進而影響其在人體內的沉降（包括沉降系數、沉降粒數濃度和沉降質量濃度），其中沉降系數受粒徑大小影響較大，沉降粒數濃度主要受氣溶膠粒數濃度影響，而沉降質量濃度則受沉降系數、粒數濃度和粒徑大小三個因素的共同影響。因此，對氣溶膠粒徑大小及粒數濃度影響較大的抽吸持續時間及抽吸容量對電子煙氣溶膠在人體內的沉降影響大，其中抽吸持續時間延長導致氣溶膠粒數濃度增加，粒徑增大，而沉降系數變化較小，沉降粒數濃度和質量濃度均增加；抽吸容量增加，氣溶膠粒數濃度增加，粒徑減小，沉降系數、沉降粒數濃度均增加，沉降質量濃度先增后減。而抽吸間隔時間對電子煙氣溶膠粒徑大小及粒數濃度影響較小，因而對其在人體內沉降影響小。本研究可為電子煙抽吸方式、電子煙氣溶膠危害性評價提供依據。