“華龍一號”安全殼內氣溶膠重力沉降特性研究

陶 俊，咸春宇，陳 軍，馬茲容

(華龍國際核電技術有限公司，北京 100036)

在壓水堆核電廠一回路壓力邊界失效的事故工況下，如果燃料棒發生破損或熔化，大量放射性物質進入安全殼，這些放射性物質在安全殼內的存在形態主要有惰性氣體、單質和氣溶膠三種形態。其中，氣溶膠占安全殼內所有放射性物質的絕大部分[1,2]，氣溶膠的釋放、遷移和去除對安全殼內環境條件、廠外放射性后果及主控室可居留性等具有重要影響。

氣溶膠在安全殼內的遷移和去除機理主要包括能動的噴淋去除和重力沉降、熱泳和擴散泳等自然去除[2,3]。在安全殼噴淋系統失效的事故工況下，安全殼內的放射性氣溶膠只能依靠自然機理去除。熱泳主要是由于安全殼大氣空間存在溫度差，氣溶膠在溫度梯度的作用下從高溫區域向低溫區域遷移。擴散泳主要是由于氣溶膠在安全殼大氣空間分布不均勻，氣溶膠在濃度差的作用下從高濃度區域向低濃度區域遷移。在自然去除機理的作用下，放射性氣溶膠將沉積在安全殼結構件表面，達到自然去除放射性氣溶膠的效果。

對于類似AP1000核電廠具有鋼安全殼且配備非能動安全殼冷卻系統的設計，熱泳和擴散泳現象明顯，與重力沉降對氣溶膠的去除效果相當。“華龍一號”核電廠的安全殼為混凝土結構，混凝土結構本身的吸熱有限，安全殼大氣不會形成明顯的熱泳和擴散泳驅動力。因此，重力沉降為“華龍一號”安全殼內放射性氣溶膠自然去除的主要機理。

本文通過研究“華龍一號”設計基準工況下安全殼內放射性氣溶膠的重力沉降特性，結合事故工況下放射性從堆芯的釋放過程及安全殼內的熱工水力條件，得到安全殼內氣溶膠的重力沉降速率和去除系數，并結合核素本身的衰變及安全殼泄漏獲得安全殼氣空間內放射性氣溶膠活度隨時間的變化過程，評估氣溶膠重力沉降行為對安全殼內系統和設備環境條件鑒定、場外放射性后果及主控室可居留性評估的影響。

1 重力沉降模型

氣溶膠在安全殼內的重力沉降是由氣溶膠粒子本身特性起主導作用、受安全殼內大氣條件影響的自然遷移過程。假設安全殼內大氣和氣溶膠均勻混合，氣溶膠在安全殼內的沉降速率由具有Cunningham滑移修正因子的Stokes方程描述[2]：

(1)

式中：vs——氣溶膠粒子的沉降速率，m/s;

ρp——氣溶膠粒子的密度，kg/m3;

g——重力加速度，m/s2;

r——氣溶膠粒子的半徑，m;

μ——氣體動力黏度，Pa·s;

Cn——Cunningham滑移修正因子。

公式(1)Stokes方程簡單假設氣溶膠粒子是實心球體，實際上氣溶膠粒子通常為含有空隙的非規則球體。因此，在公式(1)的分母中引入動力形狀因子χ加以修正，用于描述粒子中空隙和不規則形狀對粒子沉降的影響[4]。修正后的Stokes方程為：

(2)

氣溶膠在安全殼內的重力沉降主要沉積在水平表面，包括開放隔間地板、操作層地板、傾斜壁面(僅考慮在水平方向上的投影面積)、設備表面及其他平臺和突起。氣溶膠在安全殼內的重力沉降去除系數為：

(3)

式中：λg——氣溶膠重力沉降去除系數，1/h；

A——安全殼內供氣溶膠重力沉降的水平表面積，m2；

V——安全殼內供氣溶膠重力沉降的自由容積，m2。

2 模型參數的確定

2.1 主要假設

在確定模型參數和氣溶膠重力沉降速率計算中，采用以下假設。

(1)假設蒸汽和氣溶膠進入安全殼后與安全殼大氣瞬時均勻混合。

(2)已有研究表明[5]，大多數氣溶膠尺寸呈對數正態分布。參考AP1000核電廠大LOCA工況下安全殼內氣溶膠尺寸對數正態分布，其幾何平均半徑為0.22 μm，幾何標準偏差為1.81[6]。這些數值是從不同的燃料降級實驗中測量的大量的氣溶膠尺寸分布評價得到。

(3)不考慮氣溶膠在沉降過程中聚合效應。大多氣溶膠在安全殼富含蒸汽的環境中是可溶的和吸濕的。吸濕會明顯增大氣溶膠的尺寸，加快氣溶膠的重力沉降速率。由于尺寸較大的氣溶膠沉降較快，在沉降過程中會與較小尺寸的氣溶膠碰撞而聚合。另外，氣溶膠還會由于布朗運動、安全殼內大氣湍流等作用下聚合。從保守角度考慮，在DBA工況下不考慮氣溶膠的聚合效應。

(4)假設氣溶膠的密實系數為0.63[5]，空隙內充滿水。在大LOCA工況下，氣溶膠釋放過程中壓力容器內處于高溫狀態，預計高于氣溶膠的熔點。當氣溶膠進入安全殼時多數呈液態，在其冷卻和固化過程中具有很高的密實系數。本文從DBA保守分析考慮，假設較低的密實系數。

2.2 動力形狀修正因子χ

在破口失水事故工況下，安全殼內為富含蒸汽的潮濕環境。由于蒸汽在氣溶膠表面凝結產生表面張力，導致氣溶膠在該環境下聚合形成含有空隙的類似球體顆粒。動力形狀修正因子χ用于描述粒子中空隙和不規則形狀對粒子沉降的影響。動力形狀修正因子χ僅與氣溶膠顆粒的壓縮密度有關[2,4]：

(4)

(5)

式中：ε——氣溶膠顆粒的密實系數，對于氣溶膠顆粒中各顆粒隨機聚合的情況ε取0.63[5]；

ρp——形成氣溶膠的實心粒子密度；

ρw——水的密度，氣溶膠在潮濕環境中聚合后，空隙內充滿水，取1.0 g/cm3。

對于壓水堆核電廠堆芯嚴重熔化的事故，裂變產物的釋放包括間隙釋放、壓力容器早期釋放、壓力容器外釋放和晚期釋放4個階段[6]。“華龍一號”采用熔融物壓力容器內滯留的嚴重事故緩解措施，即使發生堆芯熔化事故，壓力容器也不會失效，熔融物不會與堆外混凝土發生反應。因此，“華龍一號”堆芯熔化事故情況下裂變產物的釋放只有前兩個階段。對于在間隙釋放和壓力容器早期釋放階段產生的氣溶膠，其密度約為3.0 g/cm3[7]。

計算可得氣溶膠粒子重力沉降的動力形狀修正因子χ= 1.10。

2.3 滑移修正因子Cn

事故情況下安全殼內氣溶膠尺寸較小，不能將安全殼內的氣體當做連續氣體處理來獲得氣溶膠的動態特性，引入滑移修正因子Cn以修正該非連續性，多個關系式被證明與試驗數據吻合較好，本文采用與大氣成分相關的Fuchs關系式[2]：

(6)

(7)

(8)

(9)

安全殼內混合氣體的動力粘度采用與大氣成分相關的Herring Zipperer公式[8]：

(10)

式中：λ——安全殼內混合氣體平均自由程，m;

r——氣溶膠粒子半徑，取幾何平均尺寸0.22 μm;

ρg——安全殼內混合氣體的密度，kg/m3;

Pi和Ptotal——氣體i的分壓和安全殼內總壓，Pa；

T——安全殼內溫度，K。

μg——安全殼內混合氣體的動力黏度，Pa·s;

R——氣體常數，8.31 kg·m2·s-2·K-1·mole-1;

xi——氣體i在安全殼內的摩爾份額，采用安全殼內各氣體分壓計算;

Mi——氣體i的摩爾質量，kg/mol。

采用大LOCA事故情況下安全殼內隨時間變化的壓力。設計基準大LOCA事故情況下堆芯沒有發生熔化，燃料包殼與水或蒸汽反應產生的氫氣極少。因此，該工況下安全殼內氣體為空氣和水蒸氣的混合氣體。大LOCA工況下安全殼內總壓、蒸汽分壓和空氣分壓如圖1所示。采用大LOCA情況下安全殼內隨時間變化的溫度如圖2所示。“華龍一號”大LOCA工況下安全殼內溫度和壓力采用CATHARE程序和CONPATE程序耦合計算。

圖1 大LOCA工況安全殼內壓力Fig.1 Containment Pressure during LB-LOCA

圖2 大LOCA工況安全殼內溫度Fig.2 Containment Temperature during LB-LOCA

根據以上方法、假設和參數，自主編程計算得到“華龍一號”大LOCA工況下安全殼內混合氣體平均自由程λ、Knudsun數、滑移修正因子分別如圖3至圖5所示。

圖3 安全殼內混合氣體平均自由程Fig.3 Mean Free Path of Gas Mixture in Containment

圖4 安全殼內混合氣體Kn數Fig.4 Kn Number of Gas Mixture in Containment

圖5 重力沉降滑移修正因子Fig.5 Flip Correction Factor for Gravatational Sedimentation

3 重力沉降去除系數及影響分析

3.1 重力沉降去除系數

采用前文所述的重力沉降模型和參數，計算“華龍一號”設計基準大LOCA工況下安全殼內氣溶膠的重力沉降速率及沉降系數。“華龍一號”安全殼內供氣溶膠重力沉降的水平表面積(包括傾斜表面的水平投影面積)約為14 900 m2，自由容積約為74 000 m2。重力沉降速率和去除系數計算結果分別如圖6和圖7所示。

圖6 安全殼內氣溶膠重力沉降速率Fig.6 Aerosol Gravatational Sedimentation Velocities in Containment

圖7 安全殼內氣溶膠重力沉降去除系數Fig.7 Aerosol Gravatational Sedimentation Removal Coefficients in Containment

3.2 影響分析

氣溶膠在安全殼內的重力沉降特性將影響安全殼氣空間內的放射性活度水平，從而影響安全殼內設備鑒定和向環境的放射性釋放。本文以幾種典型的放射性核素形成的氣溶膠為例，分析“華龍一號”設計基準大LOCA工況下，氣溶膠在安全殼內的重力沉降特性對安全殼環境條件的影響。

“華龍一號”設計基準大LOCA工況下堆芯不會發生熔化，釋放進入安全殼的放射性氣溶膠主要由碘和銫兩種核素形成。“華龍一號”堆芯中碘和銫的積存量及在大LOCA工況下的釋放份額如表1所示。

表1 “華龍一號”堆芯裂變產物積存量和釋放份額

安全殼氣空間內碘和銫的活度隨時間變化如下：

Ci(t)=Ci(t0)exp[-λtotal(t-t0)]

(11)

λtotal=λdecay+λleak+λg

(12)

式中：Ci(t0)和Ci(t)——安全殼氣空間內核素i在t0時刻和t時刻總活度，GBq；

λtotal、λdecay和λleak——氣溶膠總的去除系數、核素i的衰變常數和安全殼泄漏率，1/h。事故后24 h內安全殼泄漏率為0.3%，24 h后為0.15%。

“華龍一號”設計基準大LOCA工況下，考慮與不考慮氣溶膠重力沉降情況下，安全殼氣空間碘和銫形成的氣溶膠活度比如圖8所示。可以看出，在事故后24 h、72 h、96 h，考慮重力沉降情況下安全殼氣空間碘和銫形成的氣溶膠活度僅為未考慮重力沉降情況下的66%、38%、19%。因此，對于“華龍一號”核電廠，安全殼內氣溶膠重力沉降可明顯降低事故情況下安全殼氣空間的放射性活度水平及向外界環境的放射性釋放。

圖8 安全殼氣空間氣溶膠活度比Fig.8 Aeroal Activity Ratio in Containment Atmosphere

4 結論

采用具有Cunningham滑移修正因子和動力形狀修正因子的Stokes重力沉降模型，研究“華龍一號”設計基準大LOCA工況下安全殼內氣溶膠的重力沉降特性。根據安全殼內氣溶膠粒子本身特性，并結合“華龍一號”設計基準大LOCA工況下堆芯裂變產物釋放情況和安全殼內的熱工水力條件，確定了重力沉降模型中動力形狀修正因子χ、滑移修正因子Cn等重要參數，得到該工況下安全殼內氣溶膠的重力沉降速率。結合“華龍一號”安全殼設計參數，獲得安全殼內氣溶膠的重力沉降去除系數。并對典型核素形成的氣溶膠在安全殼氣空間的活度變化進行對比分析。結果表明，對于“華龍一號”核電廠，氣溶膠重力沉降可明顯降低事故情況下安全殼氣空間的放射性活度水平及向外界環境的放射性釋放。