短壽命核素氣溶膠監測相關問題探討

孟 丹，馬 弢，李建偉，張富國，暢 翔，楊 屹，楊 柳，馬英豪

(中國輻射防護研究院，太原 030006)

目前，相關放射性氣溶膠連續監測儀或連續空氣監測儀都是針對長壽命的α/β放射性核素，在取樣測量中不考慮被監測核素的衰變修正，這類監測儀通常并不區分具體核素，只報告長壽命的總α和總β核素的活度濃度值。

但是，對于諸如88Rb、138Cs、18F等比較有代表性意義的半衰期較短的短壽命核素氣溶膠的監測，從數學模式到實際的監測儀器也較多[1-5]。如要監測必須進行衰變常數修正的短壽命放射性核素，對于典型氣溶膠監測儀，無論是采樣和測量分離型(SEP型)、采樣和測量同時而累積單次型(ACC-FF型)、采樣和測量同時而累積連續型(ACC-MF型)，都需要進行特殊的設計。其中，監測儀要有能單獨識別各類需要監測的短壽命核素的功能，在此基礎上，需對目前只適用于長壽命核素監測的儀器方法[6-8]，做相應改進。然而，目前短壽命核素監測的數學模式[1-4]解決不了實際應用上的問題，找到可供實際應用的理論與方法，是研究短壽命核素監測的難點和意義所在。

1 短壽命核素監測的原理性方法

針對不同類型的氣溶膠監測儀，短壽命核素監測的原理性方法有所不同。

1.1 SEP型

對于采樣和測量分離進行的監測儀，用于短壽命核素的氣溶膠監測時，必須考慮在采樣時間ts、等待時間td及計數測量時間tm內對被監測核素的衰變常數λ進行修正。

在采樣時間段ts內收集到的放射性活度A(ts)為：

(1)

式中，Ci為空氣中某放射性核素的活度濃度，Bq/m3；F為采樣流量，m3/min。采樣結束后，收集濾紙被移動到活度測量裝置，經過等待時間td后，被收集的放射性活度減少為：

(2)

等待時間td結束后，開始計數測量。在測量時間tm內測量到的放射性計數則為：

(3)

綜合上述三式，則可得出空氣中這種短壽命核素的活度濃度Ci為：

(4)

將衰變常數用核素平均壽命τ表示，即τ=1/λ=1.44T1/2(T1/2為核素半衰期)，則有：

(5)

對于SEP型監測儀，適用于任意半衰期核素(包括長壽命核素)的濃度計算公式應是公式(4)或(5)。公式中的ts、tm和td三個與時間有關的量都是在監測儀運行中可以自行設計的。只要監測儀的測量裝置能將與τ(λ)有關的核素區分出來，短壽命核素的監測即可實現。

1.2 ACC-FF型

對于采樣和測量同時進行濾紙固定式的監測儀，用于短壽命核素的氣溶膠監測時，濾紙上的放射性核素累積必須考慮核素衰減所造成的損失。一種恒定的污染濃度Ci出現后(此時刻令為濾紙上活度累積的起始時刻，即t=0時刻)，在累積采樣過程中，截至任意時刻ti濾紙上所累積的放射性活度∑A(ti)為：

(當τ→∞,∑A(ti)=C·F·ti)

(6)

由(6)式，相應時刻的計數率R(ti)則為：

(當τ→∞,R(ti)=ε·C·F·ti)

(7)

式中，ε為探測器的探測效率。在ti時刻前的Δt時間段(ti-1→ti)、也即設定的讀數或報告監測結果的時間間隔Δt內的計數為：

(8)

于是，ti時刻的濃度Ci即為：

(9)

根據(9)式，監測儀不斷測出每個Δt(ti-1→ti，ti-2→ti-1，ti-3→ti-2，…)時段的計數Ni，相應時段的濃度值Ci，Ci-1，Ci-2，等就可以不斷被得到。

1.3 ACC-MF型

對于采樣和測量同時進行濾紙移動式的監測儀，用于短壽命核素的氣溶膠監測時，收集濾紙上所累積的放射性，除考慮核素衰減所造成的活度損失以外，還需考慮濾紙移動所造成的損失。一種恒定的污染濃度Ci出現后(此時刻令為濾紙上活度累積的起始時刻，即t=0)，在濃度存在的期間內，濾紙上累積的放射性活度∑A(ti)等按如下方法計算。

當累積采樣與測量時間ti

(10)

由(10)式，相應時刻ti的計數率R(ti)則為：

R(ti)=ε·∑A(ti)=ε·Ci·F·τ·

(11)

在ti時刻前的Δt時間段(ti-1→ti)、也即設定的報告監測結果的時間間隔(Δt)內的計數為：

(12)

(12-1)

(12-2)

于是，ti時刻的濃度Ci即為：

(13)

當累積采樣與測量時間ti≥T后，恒定濃度存在的任意時刻濾紙上累積的放射性活度不再增加而成為一個常數，因此監測儀所給出的相應的計數率也將是一個常數R(T)：

(14)

累積采樣時間ti≥T后，在每個時間段(Δt)內的計數Ni也將是常數：

(15)

于是，累積采樣時間ti≥T后的活度濃度則為：

(16)

以上是對ACC-MF型監測儀的采樣測量區都是矩形結構(RW)而言的。

2 短壽命核素監測的可行方法

對于任意類型的監測儀，理論上都有數學模式。然而，除SEP型以外，對于ACC-FF型或ACC-MF型，這些理論公式中的“ti”無法確定，因而需要尋求實際可行的方法實現短壽命核素監測。

2.1 SEP型

對于采樣與樣品測量分離進行的監測儀，只要(4)式或(5)式中的ts、td和tm等時間參數設計合理，監測儀可以對短壽命核素給出合理的監測結果。

2.2 ACC-FF型

對于ACC-FF型監測儀，公式(9)中的時間參數ti實際上無法確定，因而使得短壽命核素的監測事實上無法得以實現。為此，不得不尋求雖不是最好、但卻也切實可行的方法，其濃度計算方法如下式：

(17)

這種方法的監測是可操作的，式中的τ為被監測核素的平均壽命，Ni為設定的每一時間間隔Δt內ACC-FF監測儀給出的相應的計數，于是由公式(17)即可計算出相應的活度濃度，可以實現任意半衰期T1/2即任意平均壽命τ核素的監測。

2.2.1恒定濃度監測

給出對于一種恒定濃度(740 Bq/m3)監測的數據處理例子，計算歸納了兩種短壽命核素(88Rb，138Cs)和一種長壽命核素(137Cs)的各種數據的累積變化情況，相應的監測效果如圖1所示。計算中∑Ai、Ni、Ci分別用(6)式、(8)式、(17)式求得。

圖1 ACC-FF對短壽命核素恒定濃度監測Fig.1 Constant concentration monitoringof short-lived nuclides by ACC-FF

圖2 ACC-FF對變化濃度的監測效果(88Rb)Fig.2 Monitoring effect of ACC-FF on Lchanging concentration (88Rb)

可以看出，用(17)式計算得出的短壽命核素濃度與實際的污染濃度相比有一定的滯后時間，這種滯后時間類似于ACC-FF型監測儀在監測長壽命核素時的響應時間tR，決定于被監測的短壽命核素的半衰期(平均壽命)，由圖1可看出，這個響應時間tR大致可做4τ～5τ估算。

對于τ→∞ (如137Cs)的核素監測，公式方法不適用，需根據ISO等提出的相關方法進行計算[6-7,10-11]。

2.2.2變化濃度監測

ACC-FF型監測儀對于恒定的真實濃度監測已有如圖1所示的監測結果。但是，在實際的監測場所，因為某種原因在某個時刻出現某(些)核素污染濃度的變化是隨機的，對于變化濃度的監測，其監測效果與真實濃度響應效果的好壞取決于核素半衰期等許多因素。圖2表示了對于變化的真實濃度，用上述(17)式的方法所得到的監測效果。

2.3 ACC-MF型

對于ACC-MF型監測儀，轉移時間T這個運行參數，即是一個令人煩惱又是一個可以合理利用的量。如果將監測儀任何時刻ti給出的計數信息，都認為是大于和等于轉移時間T之后(ti≥T)的計數信息，那么，對于ACC-MF所提供的各Δt時段的計數Ni，適用(16)式來計算相應的濃度。

2.3.1恒定濃度監測

由(16)式，在每個Δt時段讀出了相應的Ni，則相應的Ci就可計算為：

(18)

這里，(18)式中的量都是可操作的，關鍵是要看能達到怎樣的監測效果。

針對ACC-MF型監測儀給出對一種恒定濃度(740 Bq/m3)監測的數據處理例子，計算歸納了兩種短壽命核素(88Rb，138Cs)和一種長壽命核素(137Cs)的各種數據的累積變化情況，相應的監測效果如圖3所示。計算中∑Ai、Ni、Ci分別用(10)式、(12)式、(16)或(18)式求得。

可以看出，用(18)式計算得出的短壽命核素實時濃度，與長壽命核素監測一樣，監測濃度與真實濃度之間存在一個滯后時間即響應時間，這個響應時間tR是ACC-MF監測儀所設計的轉移時間T，即tR=T。因此，(16)式與(18)式的方法，對于短壽命核素的監測如同長壽命核素監測那樣，都是可行的。

圖3 ACC-MF恒定濃度監測Fig.3 Constant concentration monitoring by ACC-FF

圖4 ACC-MF對變化濃度的監測效果(88Rb)Fig.4 Monitoring effect of ACC-FF on changing concentration (88Rb)

2.3.2變化濃度監測

對于變化濃度，ACC-MF型監測儀在用公式(18)對短壽命核素監測時，監測濃度對于真實濃度的跟蹤或響應主要取決于所設計監測儀的轉移時間T。圖4以監測88Rb的為例，給出了不同轉移時間的監測結果。總體來看，轉移時間T越短，監測響應效果越好[6-7]。一般來說，T=30～60 min是可能的和現實的。從圖4可以看到，其監測效果是可以接受的。

3 結論

本文針對不同類型監測模式對短壽命核素氣溶膠的監測進行了介紹，對于采樣與測量分離的SEP型監測儀，無論長、短壽命核素的監測都是可行的，根據(4)式或(5)式報告的監測濃度的意義是明確的。對于ACC-FF型監測儀，原則上不能用于諸如88Rb、138Cs以及18F和24Na等短壽命核素的監測，對于長壽命核素的監測，規范現有成熟的方法即可實現監測[6-7,10-11]。對于ACC-MF型監測儀，借助(18)式的方法，無論在長壽命核素監測還是短壽命核素監測中，都是較為可行的。本文認為，非特殊情況下，盡量采用SEP型監測儀為佳。