光學微腔中WSe2激子與光子耦合效應的研究

梁 爽,鐘義馳,謝 微

（華東師范大學 物理與電子科學學院, 上海 200241）

0 引 言

光與物質之間的相互作用一直是當下的研究熱點之一. 在腔量子電動力學的基礎上, 關于對光與物質相互作用的研究不斷深入. 微腔中的增益介質與模式光場之間的耦合程度將導致處于激發態的原子或激子經歷不同的弛豫過程. 當激子與光場弱耦合時, 光子的輻射過程是不可逆的, 并且激發態的躍遷由費米黃金定則確定. 當激子處于強耦合區域時, 光子將經歷輻射再捕獲的過程, 激發態將在介質和光場之間轉換, 會有一定能量的拉比分裂, 形成一種新的半光半物質準粒子—激子極化激元(Exciton Polariton). 這種準粒子既具有激子又具有光子的性質, 并且可以在宏觀距離內高速(約為光速的1%)運動. 1992年, Weisbuch課題組首次通過實驗觀察到了半導體微腔中的強耦合現象和拉比分裂[1], 從而揭示了可以通過半導體微腔控制腔中光子和激子耦合的特性. 經過不斷的探索, 在激子極化激元系統中已實現許多有趣的現象, 例如玻色-愛因斯坦凝聚(Bose–Einstein Condensate, BEC)[2-6]、超流體[7-8]和亮暗孤子[9-10]等.

近年來, 石墨烯由于其獨特的層狀結構和電學性能而成為研究的焦點. 隨著關于石墨烯的研究迅速發展以及材料制備技術的不斷創新, 其零帶隙的特點嚴重限制了石墨烯在光學和光電領域的應用和發展[11-12]. 與此同時, 二維過渡金屬硫化物(Transition Metal Dichalcogenides, TMDCs)因其獨特的光學、電學和電化學特性[13]吸引了人們的注意力, 成為當今材料科學研究的另一個熱點. 由于TMDCs特殊的能帶結構和半導體及超導性能[14-15], 它們在諸如納米電子器件和光電子學等許多領域具有廣闊的應用前景[16-18], 人們最感興趣的是其較大的激子結合能(高達550 meV)和振子強度[19-20]. 當TMDCs的激子與光場之間的相互作用到達強耦合區時, 最終形成的激子極化激元將具有許多引人注目的應用, 例如低能開關[21-22]和可調低閾值半導體激光器[23]等.

隨著對微腔中激子和光場耦合效應的深入研究, 人們也在不斷地改善微腔的結構和制作工藝, 來更好地反映激子與光場之間的相互作用. 目前, 據報道已經觀察到的激子極化激元的微腔主要是基于分布式布拉格反射鏡(Distributed Bragg Reflector, DBR)的平面微腔[24]、二維光子晶體[25]以及帶有回音壁模式的微盤腔[26].

本文的主要工作是, 在由反射銀鏡構成的自制法布里-珀羅(F-P)微腔中觀察室溫下單層WSe2激子與光場的強耦合現象. 本文自制的F-P微腔結構簡單, 且制備手段成熟, 比利用DBR等微腔制備更為方便, 微腔的品質因子雖不如DBR等微腔高, 但仍能通過角分辨反射光譜明顯看到激子極化激元的形成, 可觀測到激子光子強耦合的反交叉行為, 以及大小為46.7 meV的拉比分裂能量. 在此基礎上,本文對實驗現象進行理論模擬, 發現理論結果與實驗現象基本吻合.

1 實驗及計算

1.1 樣品制備

TMDCs有著豐富的物理性質, 例如, 這種材料的能帶結構與其層數有關. 當較厚的TMDCs體材料被剝離成單分子層薄膜時, 其能帶帶隙會從原本的間接帶隙變為直接帶隙[27-28], 這一特點也為單分子層薄膜的判定提供了準確的依據. TMDCs的單分子層中各原子的排布類似于三明治結構, 如圖1a)所示. 由圖1a)可知, 在單層WSe2中, 鎢(W)原子夾在兩層硒(Se)原子之間, 層內原子通過化學鍵連接, 層間原子通過范德華力連接, 因此這種材料的單分子薄膜的獲取方法可與石墨烯的獲取方法相同,即機械剝離法[29]—從較厚的塊狀體材料中剝離得到單層樣品. 本文實驗所用樣品即通過機械剝離法獲得. 圖1b)為通過光學顯微鏡放大后的單層WSe2的光學照片, 照片中的襯底為聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane, PDMS). 將襯底為PDMS的單層樣品通過干轉移法轉移到SiO2/Si的襯底之上, 其中SiO2厚度為200 nm, Si厚度為1 mm. 在室溫下(300 K)用700 nm的連續光激發樣品測得的熒光信號如圖1c)所示, 即一個以1.644 eV為中心, 能量展寬為47.3 meV的熒光峰, 這與文獻[30]中報道的單層WSe2的能帶結構相符.

實驗中所用自制F-P微腔的具體結構如圖1d)所示. 從圖1d)可以看到, 微腔的上、下表面均鍍有銀作為反射鏡, 中間填充SiO2, 并在微腔中嵌入了一層單層WSe2, 使其上、下表面都有相同厚度的SiO2. 為了增大微腔中的光場密度, 微腔的上表面(激發光入射面為上表面)所鍍銀膜厚度應小于下表面.本文微腔選擇上表面銀厚度為40 nm, 下表面銀厚度為80 nm. 由于一些不可控因素會導致制備過程中出現微腔表面不平整等現象, 所以在此參數下制備出的微腔的Q值普遍在100到200之間. 在先確定所需諧振波長后, 通過轉移矩陣法可得出該波長對應的最適宜SiO2的填充厚度.

圖1 樣品結構示意圖Fig. 1 Diagram of a sample structure

微腔的具體制備: 首先基于已知的單層WSe2、Ag和SiO2的介電常數以及折射率, 通過電子束蒸發鍍膜的方法在襯底(SiO2/Si)上制備微腔的下半部分; 再將已由機械剝離法獲得的單層樣品通過干轉移法轉移至微腔已有部分上; 最后使用同樣的方法制備微腔的上半部分, 即獲得了內嵌有單層WSe2的F-P微腔, 結構如圖1d)所示, 為Ag/SiO2/WSe2/SiO2/Ag. 通過這種方法, 可以有效地控制激子能量與腔內模式光場能量之間的失諧大小, 從而觀測到不同的實驗現象.

1.2 耦合系統中的量子理論模型

光與物質強耦合作用的本質是光子的輻射再捕獲過程. 在微腔中, 對于一個二能級系統的原子,原子可以不斷地吸收放出光子, 當光子以一定頻率?周期性地經歷輻射再捕獲的過程時, 即產生了原子在基態和激發態之間的拉比振蕩, 能量的分裂為拉比分裂, 頻率?即為拉比頻率. 在光場與激子耦合系統中, 系統的哈密頓量可以通過Jaynes-Cummings模型表示為

其中,Ec表示光場能量,a+和a分別表示光子的產生和湮滅算符,Ee表示激子能量,b+和b分別表示激子的產生和湮滅算符, 最右項表示光場與激子的耦合,?表示拉比振蕩的頻率. 將哈密頓量寫成矩陣形式并求出其本征值和本征矢量, 得

在計算光場與激子強耦合作用時, 可在Ec=Ee時, 求得 ??=EUP?ELP, 即獲得拉比分裂能量值.

1.3 測量手段及實驗現象

強耦合現象發生的重要證據即為反交叉的色散關系. 垂直于微腔中二維單分子薄膜的波矢量為定值, 平面內的波矢量為任意值, 因此可以通過角度分辨光譜獲得平面內波矢量的色散關系, 從而測定微腔性質以及微腔內部激子和光場的耦合行為. 當激子極化激元的上下能支形成后, 由于其是光子與激子耦合形成的半光半物質準粒子, 因而在其靠近激子能量而遠離光模能量一側時, 應具有更加接近激子的色散行為; 在靠近光模而遠離激子能量側時, 應具有更加接近光子的色散行為. 因此在研究F-P腔中由激子與光場耦合形成的激子極化激元時, 采用了角度分辨光譜收集手段, 利用顯微鏡和光學檢測儀器自行搭建一套對于熒光/白光反射光譜收集并進行角度分辨的光學系統. 實驗所用光路圖如圖2d)所示. 從圖2d)可看到, 入射光沿藍色實線方向, 經過分光棱鏡(Beam Splitter, BS)反射后通過NA為0.55的物鏡聚焦到樣品表面, 激發樣品后信號光經過物鏡和BS, 沿粉色實線方向, 由狹縫進入CCD, CCD的中間對應0°, 上、下兩邊分別對應±33.4°, 再經過光譜儀進行光譜分辨可以獲得能量信息, 因而獲得能量-角度的數據圖.

微腔中介質厚度的不同會導致不同的實驗現象, 實驗中根據SiO2厚度的不同準備了兩個微腔, 微腔A和微腔B, 分別對應不同的諧振波長和不同強度的耦合作用.

首先, 證實了微腔A中激子與光場的強耦合現象. 當微腔上、下表面的銀厚度分別為40 nm和80 nm, 上、下部分SiO2厚度各為101 nm時, 制備得到微腔A. 將白光聚焦到微腔中沒有單層樣品位置處, 可以通過白光反射譜得到微腔的腔模能量. 因共振波長的光被微腔吸收, 所以如圖2a)所示, 較暗黑色部分即為微腔A的腔模能量位置, 在1.61 eV附近. 設微腔中填充SiO2厚度為L, 其折射率為n, 腔內部的角度為θL, 則理想下微腔共振頻率其中利用轉移矩陣, 將光從空氣入射到銀再進入SiO2, 最后出射到空氣中的過程進行計算分析, 可得到圖中的白色虛線, 即通過轉移矩陣計算出的腔模能量, 與實驗測得基本一致, 并且根據可計算出該微腔的品質因子Q為203. 隨后將700 nm的連續光聚焦激發有WSe2單層樣品處, 將熒光通過角分辨系統收集后,現象如圖2b)所示. 從圖2b)可以看出有上下能支的分裂, 并且1.59 eV附近熒光強度最強, 這是由于激子極化激元更集中分布在低能量位置. 圖2c)中位于1.644 eV的黑色直虛線表示激子能量位置, 黑色的曲虛線表示微腔的腔模能量位置. 耦合后的上下能支的色散關系表現為, 在越靠近激子位置色散越平緩, 這是由于其激子成分較多, 且激子的有效質量相對光子很大, 因此其色散會越接近激子的色散行為, 在越靠近腔模能量位置的色散關系也越接近于光子的色散, 這是很明顯的激子極化激元的色散行為, 即有強耦合現象的發生. 在經過理論計算的方法擬合后得到圖2c)中兩根黑色的實線, 分別表示激子極化激元的上下能支位置, 與實驗現象基本相符.θ=18?時腔模能量與激子能量相等, 對實驗數據進行分析后得到了46.7 meV的拉比分裂能量.

在研究強耦合現象后, 通過變化微腔制備參數來改變微腔內模式光場能量, 從而調節其與單層WSe2激子能量之間的失諧, 觀測腔內的弱耦合現象. 當微腔上下表面的銀厚度與微腔A相同, 分別為40 nm和80 nm, 改變上下部分的SiO2厚度, 各自變為106 nm時, 制備出微腔B. 首先根據白光反射譜測得微腔B的性質及品質因子. 如圖3a)所示, 黑色較暗部分為腔模能量所在位置–1.54 eV, 微腔的品質因子Q= 105. 圖3a)中白色虛線表示理論模擬下的腔模能量. 隨后用與微腔A相同的激發光聚焦到微腔B中單層樣品處, 測得實驗現象如圖3b)所示. 圖3b)中白色直虛線表示激子峰所在能量位置, 白色曲虛線表示B腔腔模能量位置, 可以看出, 激子峰位置處熒光信號不明顯, 只有更低能量的腔模位置有收集到明顯的熒光信號, 并且沒有能量分裂, 所看到的色散關系與圖3a)中光子的色散行為一致. 由于微腔B的腔模能量與激子峰之間失諧量較大(0.11 eV), 在微腔品質因子較低的情況下, 不能使激子與光子強耦合形成激子極化激元. 腔模位置不變, 發光強度變亮證明激子與腔模發生了弱耦合效應.

圖2 微腔A中強耦合現象及光路配置Fig. 2 Strong coupling in microcavity A and optical path configuration

圖3 微腔B中弱耦合現象Fig. 3 Weak coupling in microcavity B

2 結 論

本文主要給出了在簡易結構的F-P微腔內, 單層WSe2激子與微腔內光場在室溫下的強耦合現象, 在微腔Q值為203的情況下觀測到了激子極化激元的形成, 同時測量出了拉比分裂的能量值. 通過調節微腔制備參數, 改變了激子能量與腔模式光場能量的失諧, 觀測到了激子與光場的弱耦合現象,并說明在微腔的品質因子較低的情況下, 失諧量為0.11 eV時激子與光子無法發生強耦合. 半導體微腔是一種很好的研究載體, 不僅提供了便利的研究條件, 還給出了許多研究方向. 目前, 腔激子極化激元的實現雖已到了比較成熟的地步, 但對于其性質以及調控、還有應用方面仍有很好的研究前景.