蘇州市大氣污染區域傳輸特征分析

李春燕 王恪非 姚宇坤 趙秋月 劉 倩

(江蘇省環境科學研究院 江蘇省環境工程重點實驗室，南京 210036)

蘇州市作為長江三角洲重要的中心城市之一，人口密集，工業經濟體量巨大，交通運輸規模不斷增長，一次直接排放和二次反應生成的細顆粒物(PM2.5)不斷增加，已經成為城市的首要污染物，造成蘇州市大氣復合污染特征越發明顯[1]。2018年蘇州市區的PM2.5年均濃度超過國家二級標準20%[2]。

由于顆粒物不僅直接或間接影響大氣輻射平衡，還會降低能見度、危害人體健康，因此城市和區域尺度顆粒物污染事件受到科學界的廣泛關注[3]。為了保護人體健康，各級政府實施了多項措施減少當地污染物的直接排放，以降低環境空氣中PM2.5和PM10濃度。研究表明，除了本地排放的貢獻，區域傳輸的影響也不容忽視[4]。

為分析區域傳輸對蘇州PM2.5濃度的影響，現基于蘇州市高分辨率大氣污染源排放清單數據，利用WRF-CAMx空氣質量模型開展PM2.5傳輸貢獻來源解析研究，分析長三角以外區域、安徽、上海、浙江及江蘇其他12個地級市對蘇州的貢獻，以期為政府管理部門制定污染物減排及區域大氣污染聯防聯控政策、改善蘇州市大氣環境質量提供科學技術支撐。

1 研究方法

1.1 模型與技術路線

本研究所使用的WRF(Weather Research and Forecasting)-CAMx(Comprehensive Air Quality Model with extension)模型是一個基于歐拉方程的光化學擴散模型，內嵌了對氣態和顆粒態大氣污染物的“一個大氣”框架。該模型的原理是在三維嵌套網格中模擬對流層污染物的排放、傳輸、化學反應及消除等過程，屬于第三代空氣質量模型。PSAT顆粒物來源追蹤方法作為CAMx模型包含的重要擴展模塊，可針對選定排放源地區和排放源物質進行來源追蹤，技術路線如圖1所示。

圖1 傳輸貢獻來源解析技術路線

1.2 模型設置

本次模擬時段選取2018年冬季(1月)和夏季(7月)，氣象場數據由WRF模式計算提供，利用Fnl再分析資料作為初始場，生成的結果由氣象-化學界面處理器模塊(MCIP)處理成CAMx所需的精細化格點氣象數據。CAMx模擬區域設置為3層區域嵌套網格(D01，D02，D03)，水平分辨率分別為27、9、3 km，分別覆蓋中國大部分地區、中國東部及蘇州全境，垂直氣壓層數為29層，采用CB05氣相化學機制和AERO5氣溶膠機理。

排放源也是空氣質量模型的最為重要組成部分，CAMx模型第一、二層的排放清單采用清華大學的中國多尺度排放清單(MEIC)[5]，第三層的蘇州地區的排放清單采用江蘇省環境科學研究院通過調研、自下而上建立的排放源清單，并根據蘇州本地的情況對模擬區域和分辨率重新進行時空分配，完全覆蓋模擬區域。

1.3 追蹤區域與污染源設定

本研究將細顆粒物來源追蹤區域設定為24個來源區域，分別是模式初始場(IC)、水體、江蘇13市、長三角其他區域(上海、浙江)、鄰界省份(安徽、山東、河南)、模擬區域內其他未分類區域以及模擬區域外的邊界場傳輸(模擬區域外東南西北以及垂直傳輸影響)。選取蘇州市內國控監測站點所在網格作為源追蹤的受體點。

2 結果與討論

2.1 模型驗證

本研究中數值模型主要用于蘇州市的相關研究，因此研究收集整理了蘇州市1月、7月2個季節代表月的國控站點監測數據日均值，通過模擬結果與實際監測值的比對，對模型系統進行調試、驗證。其中，若觀測缺失小時數超過8 h，則當天數據不參與評估。

研究采用相關系數、平均標準偏差、相對誤差對模型模擬結果進行驗證，根據模型驗證評估結果可以看出，本研究對PM2.5的模擬偏差為11%，在可接受范圍內。從國內外模擬的不確定性分析研究來看，模擬的不確定性可能來自排放源清單、邊界條件和初始條件、氣象條件及化學反應速率的不確定性，排放源清單垂直排放分配也會帶來模擬的不確定性[6]。

2.2 傳輸特征分析

通過CAMx模型中的顆粒物源分配模塊(PSAT)計算各地區對蘇州市2018年1月、7月的PM2.5來源的貢獻，模擬結果顯示見圖2、3。

圖2 蘇州市2018年1月PM2.5來源組成

2018年1月，對蘇州PM2.5濃度影響較大的主要是其他區域(邊界場、初始場、其他區域)的長途輸送和蘇州本地排放影響，分別占比30.0%和57.3%。影響比例隨PM2.5濃度值變化而不同，即在良好空氣質量下，本地排放影響占PM2.5濃度絕大部分，表明本地排放構成了蘇州PM2.5本底濃度。

圖3 蘇州市2018年7月PM2.5來源組成

在重污染過程中，由邊界層而來的長途傳輸占比迅速增加，表明冬季氣團的污染物長途輸送對蘇州重污染過程PM2.5濃度有十分重要的貢獻。同時由于氣象不利影響，在重污染過程中，本地排放所導致的污染物濃度數值也有增加。江蘇省內其他城市排放對蘇州市PM2.5濃度影響較小，主要是鄰近蘇南城市常州、無錫、南通影響較大，平均占比6.2%。

2018年1月29-31日，蘇州市經歷了一場以北方外源輸入型為主的典型污染過程(圖4)，PM2.5濃度快速增長，日均最高濃度達到221 μg/m3。從邊界層而來的長途傳輸占比由29日的9.4%快速增加到30日的32.1%，本地排放的PM2.5濃度貢獻占比則是由50.0%增加到了59.5%。

圖4 蘇州市2018年1月以北方長途外源輸入為主的典型污染過程

2018年7月，由于蘇州市7月份污染物濃度較低，無重污染情況出現，因此由本地排放所造成的影響較大，占比平均為62.6%。另外，與冬季1月有所不同，省內其他城市對蘇州市PM2.5貢獻在夏季較小，表明夏季顆粒物污染多以局地為主。

3 結論

為探究蘇州市大氣細顆粒物區域傳輸污染特征，本研究應用氣象模式WRF耦合空氣質量模式CAMx對蘇州市2018年1月、7月PM2.5空間分布特征及區域污染貢獻情況進行分析，探究蘇州市PM2.5污染分布特征及區域傳輸規律，研究結論如下：

(1)WRF-CAMx模式系統能夠合理地模擬出蘇州市2018年PM2.5的濃度水平和變化特征，偏差為11%，模擬獲得的PM2.5小時濃度與相應的觀測值具有較好的相關性。

(2)蘇州市冬季受長距離輸送影響顯著，夏季以局地污染為主受蘇南地區影響顯著。根據傳輸貢獻來源解析結果，冬季其他區域的長途輸送和蘇州本地排放貢獻分別占比30.0%和57.3%。