電極曲率對同軸介質阻擋放電非線性行為的影響

周志向郭雪劉富成王曉菲

(河北大學 物理科學與技術學院,河北 保定 071002)

介質阻擋放電是產生大氣壓均勻放電常用的方式之一,目前已被廣泛應用于材料改性、臭氧合成、消毒滅菌等眾多領域[1-3].放電穩定性是低溫等離子體源的一個重要指標,如何在大氣壓下獲得穩定的均勻放電一直是人們研究的熱點[4-5].

介質阻擋放電是一個具有高度非線性的空間延展性系統,它可以呈現出各式各樣的非線性動力學行為,例如時空斑圖結構、孤立子結構、倍周期分岔現象以及時空混沌[6-8].因此研究這些非線性行為對于控制放電的穩定性以及優化放電參數具有重要的物理意義.在過去十幾年內,國內外相關研究者對大氣壓介質阻擋放電的非線性現象進行了一些探索研究[7-14].例如大連理工大學的Wang等[9-11]通過數值模擬的方法首先在大氣壓氦氣輝光放電中獲得了各種非線性行為,例如多倍周期放電、準周期放電和混沌,并系統研究了各種放電參數(例如驅動頻率、電壓波形、放電間隙、氣體成分等)對非線性行為的影響.華南理工大學的戴棟小組從實驗上證實了介質阻擋輝光放電中各種非線性行為的存在性[12],并分析了正柱區消散特性對非線性行為的影響[13].

縱觀大氣壓介質阻擋放電非線性行為研究的現狀不難發現,這些研究主要集中在了平板型電極結構,對于其他電極結構下的放電行為研究的卻很少[15].研究表明電極幾何結構是影響放電性質的一個重要因素[16].與常見的平行平板介質阻擋放電結構相比,同軸介質阻擋放電結構可以更好地提高放電的電離特性,易于產生活性較高并且均勻的等離子體[17],實際應用較為廣泛,單從工業應用的角度來看,同軸介質阻擋放電的反應器不僅適用于分解氣體污染物的非熱等離子體,還適用于降解水溶液中的藥物污染物[2].最近,Zhang等[18]使用一維流體模型研究了同軸型介質阻擋輝光放電中的非線性現象,通過增加驅動頻率或間隙發現了倍周期分岔和混沌等一系列非線性現象,且研究發現電極曲率對單脈沖放電時電流的不對稱度有較大影響,但是文中沒有研究電極曲率對非線性行為的影響.

本文采用自洽的一維等離子體流體力學模型,詳細研究了電極曲率對同軸型大氣壓介質阻擋輝光放電非線性行為的影響.

1 模型

圖1給出了一個典型的同軸型介質阻擋放電結構裝置示意.放電發生在2個同軸圓柱形金屬電極之間.圖1中R為內電極的半徑,驅動電壓為正弦交流電壓,與內電極相連,其幅值為2 k V,驅動頻率為20 k Hz.外電極與地相連,半徑長度為R2.外電極內側覆蓋一層厚度1 mm,介電常數εr=9的電介質,放電間隙恒定為5 mm.工作氣體為氦氣,氣壓p=105Pa,氣體溫度為300 K.

圖1 同軸介質阻擋放電結構示意Fig.1 Schematic diagram of setup for co-axial dielectric barrier discharges

為了簡便起見,本文忽略所有其他非線性來源,例如復雜的化學動力學、非局域性行為、邊界條件等,使用基本流體模型進行數值模擬[9-11].在數值模擬的過程中,本文僅考慮了2種帶電粒子,即電子(e)和氦離子(He+).在遷移擴散近似的基礎上,使用連續性方程和動量方程來表示粒子的輸運過程

粒子數密度用n表示,粒子流密度用j表示；擴散系數和遷移率分別由D和μ表征；電子e和離子i作為下標,源項用S表示.本文只研究了2種反應過程,即直接碰撞電離和復合,用方程表示為

這里α與β分別為湯森第一電離系數和第二電離系數[9].一般利用泊松方程對空間電場E進行求解.為使運算速度得到提升,本文不使用泊松方程,而選擇電流的連續性方程將之取代,即

因此外電極處的電流密度為

本文主要目的是探究電極曲率對非線性放電的影響,對于邊界條件的選取,為了削弱二次電子發射等邊界條件引起的非線性效應,采用第一類邊界條件,即邊界處的電子和離子密度均為常數.由于存在電介質,所以在其表面會積累電荷,介質表面積累的電荷密度通過對帶電粒子通量的時間積分獲得,即

為了驗證模型的正確性,通過設置與模擬研究[18]和實驗研究[19]相同的參數,模擬結果與文獻中的結果定量吻合,與實驗結果僅僅在定性上吻合,即在相同的參數范圍內都獲得了倍周期分岔放電和混沌放電現象.實驗和模擬上差距一方面來源于仿真模型使用了大量的簡化過程,另一方面也是由于影響介質阻擋放電非線性動力學行為的因素太多,因此兩者很難從定量上吻合.

2 模擬結果與討論

電子和離子的初始密度都設定為107cm-3.一般情況下,經過一定的放電周期后,放電就可以達到穩定.本文至少運行了100個周期,確保放電已達到穩定狀態.

圖2給出了R=0.5 mm 時的電壓電流密度波形以及相應的氣體電壓Ug和表面電荷密度σ隨時間的變化曲線.放電電流呈現脈沖形式,在每一個驅動周期內均放電2次,一次位于前半個周期,稱之為正脈沖放電,另一次位于后半個周期,稱之為負脈沖放電.每經過一個驅動周期,正負脈沖均重復放電,即放電處于單倍周期放電模式,簡稱P1放電.圖2a表明正脈沖放電峰值大于負脈沖放電,但是脈沖寬度要小于負脈沖放電,該結果與實驗測量結果吻合[20].正負脈沖不對稱的原因可以歸咎為2個電極結構的不對稱.對于負脈沖放電,瞬時陰極位于曲率較大的內電極,盡管沒有考慮二次電子發射過程,但是邊界處給定的恒定電子密度提供了一定的種子電子,從而維持強局域電場引發的電暈放電,使得擊穿電壓減小,如圖2b所示,進而放電削弱,放電電流減小.此外,擊穿電壓的降低還導致電子遷移速度的降低,因而電流脈沖寬度增大.

圖2 單倍周期放電下的伏安特性曲線以及氣隙電壓和表面電荷密度的時間曲線Fig.2 Voltage-current waveforms and gas gap voltage and surface charge density waveforms in the single-period discharge

為獲得這2次放電的放電模式,圖3a和圖3b分別給出了正脈沖和負脈沖峰值時刻電子離子密度以及電場的空間分布情況.在這2次放電中均出現了陰極區和準中性等離子體區(正柱區),這表明這2次放電均處于輝光放電模式.與平板型放電不同,同軸介質阻擋輝光放電具有獨特的性質.在正電流脈沖峰值時刻,電子密度和離子密度在正柱區內向著陽極方向增長,最大電子離子密度出現在陽極附近,如圖3a.盡管負電流脈沖低于正電流脈沖,但是其陰極鞘層厚度要低,并且其最大電場強度要高于正脈沖,如圖3b所示.

圖3 單倍周期放電中電流峰值時刻電子離子密度以及電場的空間分布Fig.3 Spatial distribution of electron density,ion density and electric field at current peaks in the single-period discharge

圖4 不同電極半徑R 下的放電電流密度波形圖及其相應的相軌跡Fig.4 Time evolutions of current densities and their corresponding phase plots at different electrode radius R

保持其他放電參數不變,以內電極半徑R作為控制參量.通過改變R的大小來研究電極曲率對放電的影響.誠然,隨著內電極半徑R的變化,R1與R2也會隨之發生改變,三者曲率共同對放電產生影響,而內電極曲率較大,因此內電極曲率對放電產生的非線性行為起著主導作用.圖4給出了內電極半徑R分別為1、4.7、8.9、10 mm 時的放電電流圖,以及與之對應的相軌跡圖.其中,一個放電脈沖與一個極限環相對應.隨著內電極半徑R的不同,正負電流脈沖的大小均隨之改變,由于負脈沖電流的變化相對較小,圖5僅給出了正電流脈沖的峰值隨內電極半徑R的變化曲線圖.從圖5中可以看到,單倍周期放電(P1)只存在一個很窄的范圍,增加半徑R或者減小半徑R放電都轉變為雙倍周期的放電(記為P2放電),如圖4a所示.這意味著放電經歷了一次倍周期分叉過程.在雙倍周期放電中,放電電流在相鄰的2個外加周期內的大小是不一致的,而且是交替出現的,即每經過2個外加周期才重復一次.在相空間內,其軌跡圖對應著2個極限環.對于正放電脈沖,一個大的極限環內包含著一個小的極限環,但是對于負放電脈沖,這2個極限環并不是一個包含另一個,而是相互并排在一起.增大R值,P2放電中的2個電流脈沖之間的差值也隨著增大.當R值達到4.7 mm 時,放電再次經歷一次倍周期分叉過程而進入一種4倍周期(記為P4放電)的放電狀態,如圖2b所示.在P4放電中,正負脈沖都具有4個電流峰值.在相空間中,對應著4個極限環,其規律跟前文一致.進一步增大R,放電可以經歷一系列的倍周期分叉,而最終進入一個混沌狀態,如圖4c所示.在該放電狀態下,正負脈沖的電流大小是隨機分布的,其相空間軌跡呈現了一吸引子的結構,即時空混沌態.再次增大R,放電從原來的混沌態突然又轉變為了一個單倍周期的放電,與前面的P1放電的對稱性相反,該放電負脈沖電流要大于正脈沖電流,如圖4d所示.此時電極半徑比較大,電極曲率較小,放電趨向于傳統的平板型放電.其中圖2a與圖4d中放電對稱性相反的主要原因在于放電的非線性現象是放電系統內在影響與曲率半徑的影響共同作用的結果,當半徑較小時曲率較大,曲率對非線性放電的作用效果更明顯；而半徑較大時曲率較小,曲率對非線性放電的影響較小,此時的非線性放電行為是由放電系統的內在因素的影響引起的.

圖5 正電流脈沖峰值隨電極曲率半徑R 的變化曲線Fig.5 Current peak of positive pulses as a function of the electrode radius R

為了弄清P1放電向P2放電轉變的機理,將P2放電中2個連續正脈沖放電的擊穿時刻的相關參數進行了對比研究,其中包括電子、離子的密度分布和空間電場的分布,如圖6所示.圖6a和圖6b分別對應著大電流脈沖和小電流脈沖,顯然這2次放電在擊穿時刻電子和離子依然具有很高的密度值,達到1010cm-3數量級,且在空間中非均勻分布.由此可知,上一周期較強的正脈沖放電結束后遺留在空間的帶電粒子較多,削弱了后續的負脈沖放電,而在下一次正放電之前帶電粒子還沒有完全消散,所以對于下一次正放電來說,種子電荷量仍然較大,預電離水平較高,隨著外加電壓的升高氣體更易擊穿,擊穿電壓降低,從而空間電場減小,并且更多的電荷積累在介質層表面,產生的反向電場逐漸增強,進一步使空間電場的發展受到限制,使得電流發展不成熟,最終產生中等強度的正脈沖,這種效應稱為空間電荷的記憶效應.因此,較強的正脈沖和中等強度的正脈沖在時域放電中交替出現,促進了P2的形成.并且通過對比圖6a和圖6b可以發現,殘余電荷越多,對下次放電影響越大,空間電場越低,放電越弱,電流越小.

值得說明的是,放電從開始擊穿到穩定的P2放電狀態所需要的時間跟內電極半徑R偏離臨界點(也叫分岔點)的程度有關.這里R2=0.89 mm 是指P1放電轉變為P2放電的臨界點.偏離程度越高,需要的時間越少,偏離越小,需要的時間越長.圖7給出了R分別為0.5、0.9、1 mm 時正脈沖電流峰值在不同周期下的時間變化圖.從圖7中可以看到,當R=0.5 mm 時,放電從最初的擾動狀態,大約經過20多個周期后轉變為穩定的P1放電模式,即放電對擾動是穩定的.而當R為0.9 mm,即剛超越臨界點時,系統經歷了大約80個周期后,進入P2放電模式,且2個放電電流脈沖的峰值大小相差很小.當R=1 mm 時,此時系統已經遠離了初次倍周期分叉,所以僅在幾個放電周期后便進入了穩定的P2放電模式.

圖6 雙倍周期放電中2次正脈沖擊穿時刻電子離子密度以及電場的空間分布Fig.6 Spatial distribution of electron density,ion density and electric field at breakdown in the double-period discharge

圖7 不同電極半徑R 下正電流脈沖峰值隨著驅動周期的變化關系Fig.7 Current peak of positive pulses as a function of the driving period at different electrode radius R

3 結論

通過一維等離子體流體模型,以電極曲率半徑為控制參量,數值研究了電極曲率對同軸型介質阻擋放電非線性行為的影響.模擬結果表明電極曲率是影響同軸介質阻擋非線性行為的一個重要因素.單倍周期放電只能出現在一定的曲率范圍內,且無論是正脈沖放電還是負脈沖放電均處于輝光放電模式.隨著電極半徑的增大,放電經歷一系列的倍周期分岔過程進入混沌態,然后突變為另一種形式的單倍周期放電.研究表明上一次放電產生的空間電荷引起的記憶效應是造成倍周期分岔的主要原因.此外,放電從擊穿到穩定放電所需要的時間與系統偏離臨界點的距離成反比.