機器人技術在乏燃料后處理自動化分析中的應用

李 力 王 冬 房映彤 劉權衛

（中國核電工程有限公司）

乏燃料后處理是從核燃料中提取鈾、钚及其他重要裂變元素的特殊化工過程，是核燃料閉式循環的一個關鍵環節。 乏燃料后處理過程通常采用普雷克斯（PUREX）工藝流程，利用不同價態鈾、钚在磷酸三丁酯（TBP）中分配系數的差異，將鈾和钚進行分離和純化回收，最終實現乏燃料的再處理。 為保證乏燃料后處理廠穩定可靠運行、核材料衡算并獲得合格產品，需要對乏燃料后處理樣品進行及時而準確的分析。 乏燃料后處理廠的分析樣品具有量大（以英國塞拉菲爾德后處理廠為例，該廠年分析樣品總量約21萬個）、化學成分復雜（含有多種裂片元素和超鈾元素）、放射性活度濃度高、分析環境苛刻的特點，給樣品分析造成極大的難度。 分析操作往往十分精細且復雜，還需要在具有厚生物屏蔽的熱室或手套箱中進行操作。 而人工手動分析面臨著操作困難、勞動強度大、耗時長、分析誤差大及重復性差等問題， 長時間人工操作又導致受輻照劑量大幅增加，為了保證分析人員的安全、及時完成分析任務，后處理廠的分析實驗室又不得不投入大量的人力，導致經濟性差。

自1962年第一個工業機器人問世以來，機器人技術得到飛速發展， 被成功應用于機械加工、貨運、服務及實驗室自動化分析等領域。 自動化分析技術在減少人員工作量、 減少人為錯誤、提高工作質量、提高分析效率和經濟性等方面具有獨特的優勢，是后處理分析技術一個重要的發展方向，核能發達國家也都在積極發展后處理自動化分析技術。 機器人技術為實現后處理分析技術的自動化、 智能化提供關鍵的技術保障和手段，筆者通過一些實例介紹了機器人技術在國內外后處理自動化分析中的應用，分析了當前機器人技術在后處理分析領域應用需要解決的問題，最后展望了在我國后處理分析領域機器人技術的應用前景。

1 在乏燃料后處理自動化分析中的應用

1.1 在同位素稀釋質譜法測定進樣料液鈾、钚含量中的應用

同位素稀釋質譜法是國際公認測量鈾、钚濃度的絕對分析方法， 操作過程復雜， 包括熱室中樣品的精確取液、精確稱量、調價、同位素稀釋及分離純化等復雜的預處理過程和手套箱中樣品的溶解、涂樣、質譜測量過程。 為實現同位素稀釋質譜法的自動化， 法國馬庫爾廠實驗室和日本科研人員［1］先后開展了自動預處理裝置和涂樣機器人的開發工作。 法國研制的涂樣機器人將自動預處理分離后的約1μg鈾、 钚待測溶液，涂敷于50μg厚的錸帶上，然后放在離子源中蒸發電離。 采用此涂樣機器人進行自動涂樣，一小時可制備6個樣品，大幅提高了工作效率。 日本科研人員研制的同位素稀釋法自動分析系統，包含采用機器人技術的3個子系統，用于樣品的預處理和制備。 其中子系統1和子系統2中分別設置兩套和一套直角坐標型機器人，用于物品的轉移操作；子系統3中設置兩套直角坐標型機器人 （一套三軸式和一套二軸式），其中二軸式機器人手部加裝移液管，用于樣品溶液的涂樣操作， 為保證涂樣的精確性和重復性， 利用圖像處理技術對機械手的移動加以控制。 這套系統由計算機控制， 可實現無人監視下的自動運行。

卡爾斯魯厄研究中心Koch L等建立了一種用同位素稀釋質譜法分析進樣料液中鈾和钚的自動分析實驗室［2］。 該實驗室采用Zymate機器人組成的自動前處理系統， 進行樣品的自動分裝、混合同位素及鈾钚分離等預處理操作， 采用α譜儀和質譜儀進行樣品中鈾、 钚同位素組分的測定。 分析機器人布置在手套箱中，手套箱內部由3個隔開的工作區域組成， 分別是樣品引入區、主操作區和樣品蒸發區。 在機器人的四周除了布置有開蓋器、天平、混勻儀、液體分配儀、加熱板及廢物暫存工位等裝置之外，還布置有兩只可互換的夾具，一只用于打開并處理可能受污染的樣品瓶，另一只用于后續預處理分析工作。 機器人技術的使用增加了分析的重現性和效率，使得該分析實驗室在夜間無人看管的情況下也可以自動操作，大幅降低了分析人員所受的輻射劑量和工作負擔。

1.2 在工藝樣品化學分離中的應用

國際原子能機構核保障分析實驗室（SAL）Zahradnik P和Swietly H研制了一套由Zymark機器人、分離裝置和三正辛基氧化膦（TOPO）萃取色譜柱（CEC）組成的自動預處理系統［3］，用于自動分離純化乏燃料樣品中的鈾和钚。 CEC分離采用TOPO為萃取劑， 在稀硝酸中對鈾和钚均有較高的萃取系數。 系統根據SAL制定的同位素稀釋質譜法測定樣品中鈾和钚的手動操作步驟，采用機器人模仿化學家的分析操作，實現預處理過程的自動化。 預處理系統主要由兩部分組成：一部分是自動分離，從樣品中萃取得到钚和鈾；另一部分是Zymark機械臂，它的功能與人的手臂非常相似，可以操作許多工具和小瓶以溶解樣品，將小瓶移入和移出熱板、混合、平衡、分離、吸取試劑和樣品，機械臂還可以自動添加分離試劑和接收分離組分。 機械臂配備了4只可更換的手，一只用于操作干凈的玻璃管，一只用于操作被污染的玻璃管， 另外兩只分別用于操作1mL移液管和用注射器取樣。 機械臂安裝在3～4mm厚的鉛屏蔽的手套箱中， 使用編程工具包對機械臂進行編程，機械臂的工作點通過手持式操作終端進行遙測定位，并在軟件中使用易于識別的用戶定義名稱進行識別。 整個系統布置非常緊湊，試劑分配站、電子設備和計算機主機安裝在手套箱下方，僅屏幕和鍵盤安裝在單獨的桌子上，避免酸氣危害電子部件及其金屬表面。 手套箱中的金屬零件盡可能地采用特氟龍或PVC定制零部件代替。 該系統被成功應用于乏燃料溶解液和混合鈾、钚濃縮液或產品的預處理中。 自動化預處理系統故障率低、效率高，使得實驗室年分析樣品量增加了3倍，而且預處理分離的效果甚至優于人工手動預處理的效果。

后來，SAL安裝了一種新的自動化分析分離系統，用于高放射性廢液樣品的化學分離。 該自動化系統由CataLyst-5機械臂（圖1）和控制泵的幾個電子學模塊、加熱板、近紅外開關和其他設備組成。 分離單元可容納8個色譜柱、16個餾分樣品瓶和8個廢物收集器。 該自動化系統的核心是Thermo/CRS制造的五軸機械臂CataLyst-5，機械臂可代替分析操作員執行所有的分析任務，包括移動小瓶、抓取移液器和處理移液器吸取頭、將機架移動到合適的位置收集餾分、關閉和打開加熱板上方的通風罩。 機械臂同樣也結合手套箱進行設計， 機械臂的電子控制元件位于手套箱外，通信電纜穿過手套箱側板與機械臂執行機構相連。為了避免手套箱內設備的腐蝕，在手套箱內引入強的氣流，在加熱板工位處設置額外的排氣口以便及時排出腐蝕性氣體。 機械臂控制系統還設置了急停按鈕，防止機械臂運動過程中傷害到設備或操作人員。 機械臂采用定制的軟件應用程序，易于設置和控制，確保應用程序易于非程序員學習和修改。基于CataLyst-5的自動化系統能夠在二十四小時內對多達32個乏燃料樣品進行常規化學分離處理，其樣品處理量比人工處理方法提高了50%～100%。

圖1 CataLyst-5機械臂

1.3 在痕量鈾分析中的應用

復雜體系中痕量鈾的分析是后處理工藝控制分析和產品分析面臨的一個難題，痕量鈾樣品的分析通常采用時間分辨熒光法，不過在測定之前需要建立預處理方法消除H+和NO3-的干擾。 梁靚和吳繼宗基于纖維浸泡式的痕量鈾樣品預處理方法建立了自動化預處理裝置［4］，裝置的機械主體（圖2）主要包括：自動樣品傳送單元、自動洗滌單元和精密加液單元。 其中如何使用機械實現精密且復雜的洗滌步驟是該裝置需要解決的關鍵問題之一。 針對“拿取樣杯”和“傾倒”兩個動作，筆者在自動清洗單元選用了一款夾取型機械抓手，同時配合安裝4部電機，分別控制夾取、升降、平移和翻轉4個動作。 此外在該單元還布置了按壓篩板、自動噴淋器及多部控制電機，并通過軟件進行控制， 實現完全模擬人手操作拿取樣杯、加注溶液、漂洗纖維及液體傾倒等動作，實現清洗過程的全自動化。 該裝置不僅能夠自動完成預處理過程的主要操作，還可以在一小時內完成至少5個樣品的分析（包括取樣、預處理和測量），大幅降低了人員的工作量。

圖2 機械主體設計

1.4 在工藝樣品中硝酸濃度分析中的應用

工藝樣品中硝酸濃度是后處理工藝控制重要的分析項目之一， 酸堿滴定法測定費時費力，分析誤差較大。 李定明等研發了一種自動分析放射性樣品中硝酸濃度的分析系統［5］，該系統包括跑兔系統、暫存區、測量裝置、兩個識別模塊和兩個移動模塊，分別用于氣動樣品瓶、暫存氣動樣品瓶、樣品測量、圖像獲取和樣品瓶的移動。 兩個移動模塊的移動動作均通過自動機械手執行，在該系統中選用六軸機械手，機械手前端為自動夾具， 防護等級達到IP54， 手臂外部有防酸霧防護衣，避免酸霧的腐蝕。 自動機械手和近紅外光譜儀通過PLC控制，將跑兔技術、自動機械手與近紅外光譜分析技術相結合，可實現放射性樣品中硝酸濃度的自動化快速無損分析，該系統的應用有望極大提高工藝樣品中硝酸濃度的分析效率。

1.5 在液體樣品取樣和分裝中的應用

取樣和分裝是進行樣品預處理和分析的前提。 在高放射性環境下，操作人員采用手動主從機械手對帶蓋瓶裝放射性液體進行分裝，操作難度大、工作效率低、分裝精度不能保證。 為克服人工采用主從機械手分裝時存在的不足，聶詩良等研制了一種瓶裝放射性液體自動取樣裝置［6］，該取樣裝置以機器人自動作業技術、移液器和電子天平為基礎，采用模塊化設計，實現對帶蓋瓶裝放射性液體的自動定量取樣和自動精確稱重。 在該裝置中，分裝機構采用了3個三自由度機器人，主要負責樣品瓶的轉移、開蓋、蓋蓋、移液和取樣嘴的更換。 機器人的使用，大幅提高了放射性液體樣品的分裝效率和自動化水平，減少了人員的輻射傷害，有望應用于高放射性環境下的自動取樣和分裝。

2 展望

隨著我國自主建設先進大型乏燃料后處理廠的需求越來越迫切，現有的自動化分析技術不能適應和滿足實際需求的情況日益凸顯，機器人技術作為自動化分析技術發展的關鍵和核心技術之一， 將在我國后處理分析領域發揮重要作用。 因此，一方面迫切需要開展適合中高放射性環境下操作的專用自動機器人的研制； 另一方面，要加大投入和研發力度，促進并不斷擴展機器人在后處理樣品分析中的應用，讓機器人成為分析人員的“得力助手”，滿足自主建設先進大型商業后處理廠的要求。

專用機器人的研制。 充分考慮分析對象高放射性、強腐蝕性的特點，基于分析自動化的要求和借鑒民用工業機器人技術，開展后處理樣品分析專用機器人的研制。 后處理樣品和分析方法眾多，機器人操作對象極其復雜，加之分析操作精細、分析精度要求高，因此需要針對不同的分析方法和操作對象，對機器人操作力、操作范圍、結構、材料選擇和檢修方法進行研究，滿足后處理自動分析對專用機器人的可操作性、可維護性和經濟性要求。

拓展機器人的應用范圍。 后處理廠分析任務包括工藝控制分析、衡算分析和產品分析，分析樣品量大、分析項目多，應從以下兩個方面突破技術難點，拓展機器人的應用范圍：一是從自動分析的迫切程度、可行性及經濟性等方面進行綜合考慮，對目前應用的眾多分析方法進行分類歸納，針對不同類別的分析方法，借鑒機器人技術的研究成果， 開展自動化分析方法的探索和研究；二是對分析儀器和裝置進行改造，建立適合高放射性環境使用和機器人操縱的自動分析裝置，實現分析過程自動化，不斷擴大自動分析項目的范圍。 例如重點開展機器人技術在高放射性樣品中酸的濃度分析、進樣料液中的鈾和钚的預處理分離技術、高放射性廢液中化學組分分析等關鍵分析項目中的應用研究，突破高放射性樣品分析的難點。 可以肯定，隨著機器人技術的發展和性能的不斷提高，機器人在后處理分析領域將得到廣泛的應用。

3 結束語

后處理分析技術屬于國際敏感技術，從現有公開的有限資料來看，機器人技術在后處理分析中的應用范圍還比較窄，能夠實現自動化分析的項目也比較少，對于高放射性樣品的預處理或分析難以實現全過程的自動化。 近年來，我國后處理分析技術得到了快速發展，但目前還沒有研制出能夠真正應用到后處理廠進行相關自動化分析操作的機器人，嚴重阻礙了我國后處理自動化分析技術的發展和分析實驗室自動化水平的提高。 造成目前這種狀況的原因有以下3點：一是分析環境苛刻，操作對象放射性強、腐蝕性強，極易導致機器人的腐蝕和電子元件的損壞，難以實現長時間穩定運行；二是檢維修困難，后處理樣品的分析需在有防護措施的密封箱室中進行，大幅增加了設備檢修和更換難度；三是專用機器人研發投入不足，后處理自動化分析中應用的機器人大多是在民用機器人的基礎上加以改造的，模塊化設計不足和輻射防護設計不足，由于市場相對較小，研發設計企業對于后處理分析專用機器人投入意愿較低。 今后在這幾個方面還需要努力克服，進行改進。