天氣尺度條件下武夷山市臭氧演變規(guī)律及污染成因分析*

陳立新 鄧慧穎 林 暉 梁 益

(1.武夷山市氣象局，福建 南平 354300；2.武夷山國(guó)家氣候觀象臺(tái)，福建 南平 354300；3.福建省災(zāi)害天氣重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，福建 福州 350001；4.南平市延平區(qū)氣象局，福建 南平 353000；5.福建省氣象科學(xué)研究所，福建 福州 350001；6.南平市武夷山環(huán)境監(jiān)測(cè)站，福建 南平 354300)

1 概述

臭氧主要存在于平流層中，能夠吸收紫外線及對(duì)地球生物有害的太陽短波輻射[1]，是保護(hù)地球生態(tài)系統(tǒng)的“好臭氧”；但近地面的臭氧卻是大氣光化學(xué)污染的主要產(chǎn)物之一，高濃度的臭氧不僅會(huì)傷害人體健康，還會(huì)影響植物的生長(zhǎng)發(fā)育[2,3]，是大氣環(huán)境治理的重點(diǎn)。

天氣氣候演變對(duì)大氣環(huán)境災(zāi)害性事件的影響巨大，其中氣候變化對(duì)臭氧長(zhǎng)期變化的影響不可忽視，但由于在具有區(qū)域代表性站點(diǎn)缺少臭氧的連續(xù)觀測(cè)數(shù)據(jù)，有關(guān)臭氧濃度長(zhǎng)期變化趨勢(shì)的研究并不多。我國(guó)臨安背景站(浙江杭州)觀測(cè)的臭氧用來研究臭氧長(zhǎng)期變化趨勢(shì)[4]，上甸子區(qū)域背景站(北京)自2004年開始觀測(cè)臭氧及其前體污染氣體[5]。除了地面觀測(cè)，利用衛(wèi)星觀測(cè)的對(duì)流層低層臭氧濃度得到很好的應(yīng)用和發(fā)展，Xu等人[6]分析了1979—2005年中國(guó)地區(qū)衛(wèi)星對(duì)流層臭氧柱濃度變化趨勢(shì)，指出華北地區(qū)除冬季外，臭氧年平均值呈現(xiàn)增長(zhǎng)趨勢(shì)，臭氧濃度的最大增率出現(xiàn)在夏季。在亞洲大陸性氣團(tuán)影響的海洋性氣團(tuán)地區(qū)，Chou等人[7]發(fā)現(xiàn)1994—2003年臺(tái)灣北部地面臭氧濃度上升，而1970—2002年4個(gè)日本觀測(cè)的臭氧探空數(shù)據(jù)表明，20世紀(jì)90年代從中國(guó)傳輸?shù)奈廴拘詺鈭F(tuán)并沒有導(dǎo)致日本臭氧濃度增加[8]。朱彬[9]研究指出，東亞太平洋地區(qū)夏季風(fēng)爆發(fā)的時(shí)間和強(qiáng)度以及季風(fēng)環(huán)流型的年際差異是導(dǎo)致該地區(qū)春、夏季臭氧年際變化的主要原因，而季風(fēng)降水和云帶位置以及平流層—對(duì)流層交換是造成臭氧年際變化的其他原因。

氣候系統(tǒng)影響臭氧的傳輸與分布，而臭氧也是一種重要的溫室氣體，未來的氣候變化與大氣化學(xué)的相互作用也是研究熱點(diǎn)之一，氣候變化可以通過對(duì)氣象條件(如溫度、降水、濕度、云量、邊界層高度、對(duì)流活動(dòng)等)的改變，對(duì)臭氧以及空氣質(zhì)量產(chǎn)生直接影響。本文利用武夷山市2015—2019年氣象及環(huán)境數(shù)據(jù)分析天氣尺度條件下武夷山市臭氧演變規(guī)律及污染成因，以期為科學(xué)治理臭氧污染提供技術(shù)支撐。

2 資料處理與方法

2.1 武夷山市氣象觀測(cè)與環(huán)境監(jiān)測(cè)點(diǎn)位置

武夷山市氣象觀測(cè)點(diǎn)(58730)位于118.02°E、27.76°N，海拔高度223.1m。武夷山市環(huán)境監(jiān)測(cè)點(diǎn)有2個(gè)(參與評(píng)價(jià))，分別位于武夷山一中校園內(nèi)(118.03°E，27.76°N)和武夷學(xué)院校園內(nèi)(118.00°E，27.73°N)，清潔對(duì)照點(diǎn)(不參與評(píng)價(jià))位于天游峰廟高山莊(117.94°E，27.65°N)，具體位置見圖1。

圖1 武夷山市氣象觀測(cè)與環(huán)境監(jiān)測(cè)點(diǎn)位置示意圖

2.2 O3資料的來源與處理

O3資料為武夷山市2015—2019年2個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)點(diǎn)(排除清潔對(duì)照點(diǎn))統(tǒng)計(jì)時(shí)段內(nèi)近地臭氧(簡(jiǎn)稱ρ(O3))逐時(shí)連續(xù)監(jiān)測(cè)資料。 ρ(O3)小時(shí)均值、ρ(O3)最大8 h滑動(dòng)平均值(簡(jiǎn)稱ρ(O3-8h))日均值(取01∶00—24∶00平均值)的超標(biāo)限值參照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)和《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633—2012)。ρ(O3)小時(shí)均值>160 μg/m3為超一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，>200 μg/m3為超二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值；ρ(O3-8h)>100 μg/m3為超一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，>160 μg/m3為超二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，>215 μg/m3為超三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，且1 天中只要有一個(gè)時(shí)次ρ(O3-8h)超二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，則代表該天ρ(O3-8h)超標(biāo)，即為輕度污染。

2.3 氣象資料的來源與處理

氣象再分析資料選取歐洲中尺度氣象預(yù)報(bào)中心(ECMWF)再分析產(chǎn)品ERA-Interim，空間水平分辨率為1.5°×1.5°，垂直分辨率為37層(1000～1hPa)，基本要素包括緯向風(fēng)速、經(jīng)向風(fēng)速、位勢(shì)高度、溫度、垂直速度、比濕等；ano為擾動(dòng)場(chǎng)(原始場(chǎng)-30年氣候平均態(tài)的距平場(chǎng))；以及NECP/NCAR再分析資料，它是美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)和國(guó)家大氣研究中心(NCAR)聯(lián)合推出的全球逐日再分析資料，空間水平分辨率為2.5°×2.5°。

地面常規(guī)氣象觀測(cè)資料為武夷山氣象站(58730)氣壓、氣溫、最高氣溫、降水、日照時(shí)數(shù)、相對(duì)濕度、風(fēng)向、2分鐘平均風(fēng)速、能見度等觀測(cè)資料，日平均值取01∶00—24∶00平均，降水量、日照時(shí)數(shù)取01∶00—24∶00總和。

探空資料為福州、廈門、邵武08時(shí)、20時(shí)探空T-LnP圖、V-3θ圖；天氣形勢(shì)分型根據(jù)08∶00或20∶00東亞地面天氣圖及850hPa 、500hPa高空?qǐng)D分析。

3 分析與結(jié)果

3.1 不同天氣形勢(shì)下臭氧濃度的分布概況

3.1.1 天氣形勢(shì)分型及概念

將2015—2019年逐日08時(shí)地面天氣圖(副熱帶高壓利用500hPa高空?qǐng)D)進(jìn)行環(huán)流分型，分型說明如下：選取20°～35°N、110°～125°E為關(guān)鍵區(qū)(見圖2)，將天氣形勢(shì)分為以下8種，具體如下。

圖2 天氣分型關(guān)鍵區(qū)域

①冷高壓脊(高壓楔)——GN(圖3a)：關(guān)鍵區(qū)內(nèi)的陸地上受大陸高壓脊控制，福建省處高壓前部偏北氣流影響。

②高壓底部——GE(圖3b)：高壓中心在關(guān)鍵區(qū)以北的陸地上且等壓線稀疏，或沒有明顯的閉合高壓中心，福建省處高壓底部偏東氣流影響。

③高壓后部——GS(圖3c)：高壓中心在35°N以南入海，福建省處高壓后部偏南氣流影響。

④鋒前暖區(qū)(倒槽暖區(qū)、均壓場(chǎng))——FS(圖3d)：靜止鋒或冷鋒在關(guān)鍵區(qū)以內(nèi)，但未到達(dá)福建省，福建省處于鋒前暖區(qū)內(nèi)，受一致的西南偏南氣流影響；或關(guān)鍵區(qū)內(nèi)華西有一從南向北伸的低壓倒槽，福建省受倒槽南側(cè)的西南偏南氣流影響。

⑤副熱帶高壓及其邊緣——BB(圖3e)：福建省受副熱帶高壓脊控制，天氣晴熱，持續(xù)無雨；或處于副熱帶高壓邊緣，午后局地對(duì)流發(fā)展旺盛，多陣雨、雷陣雨天氣。

⑥臺(tái)風(fēng)(熱帶輻合帶)外圍——TW(圖3f)：臺(tái)風(fēng)、熱帶輻合帶外圍云團(tuán)在20°N以北影響福建省，沒有出現(xiàn)降水。

⑦臺(tái)風(fēng)(熱帶輻合帶)——TT(圖3g)：22.5°～30°N、115°～120°E區(qū)域內(nèi)受登陸臺(tái)風(fēng)、臺(tái)風(fēng)倒槽、熱帶輻合帶影響，出現(xiàn)強(qiáng)降水天氣過程。

⑧低渦鋒面(切變、高空槽)——CU(圖3h)：福建省受低渦或鋒面過境影響出現(xiàn)降水天氣過程。

(c) (d)

(e) (f)

(g) h)

3.1.2 不同天氣形勢(shì)下武夷山市臭氧濃度分布

表1是2015—2019年武夷山市不同天氣形勢(shì)下ρ(O3-8h)分布與超標(biāo)天數(shù)統(tǒng)計(jì)，由表1分析可得：

①在冷高壓脊(GN)(高壓前部或冷高壓楔)控制下ρ(O3-8h)平均濃度值最高，達(dá)102.1 μg/m3，且超標(biāo)天數(shù)在所有天氣形勢(shì)中最多，共9天，被定義為最需要關(guān)注的臭氧污染天氣形勢(shì)。

②在高壓底部(GE)天氣形勢(shì)下ρ(O3-8h)平均濃度值次高，達(dá)88.3 μg/m3，超標(biāo)天數(shù)2天，被定為最需要關(guān)注的臭氧污染天氣形勢(shì)。

③接下來ρ(O3-8h)平均濃度從高到低依次是：副熱帶高壓及其邊緣(BB)84.7 μg/m3，超標(biāo)天數(shù)6天，屬于最需要關(guān)注的臭氧污染天氣形勢(shì)；臺(tái)風(fēng)(熱帶輻合帶)外圍(TW)78.3 μg/m3，超標(biāo)天數(shù)2天，近5年ρ(O3-8h)極大值208 μg/m3就出現(xiàn)在臺(tái)風(fēng)外圍影響下，屬于最需要關(guān)注的臭氧污染天氣形勢(shì)；高壓后部(GS)74.5 μg/m3，超標(biāo)天數(shù)2天，屬于需要關(guān)注的臭氧污染天氣形勢(shì)；鋒前暖區(qū)(FS)63.9 μg/m3，超標(biāo)天數(shù)雖為0天，但ρ(O3-8h)最大值159 μg/m3，接近超標(biāo)，也屬于需要關(guān)注的臭氧污染天氣形勢(shì)。

綜上，以上6種天氣形勢(shì)下武夷山市ρ(O3-8h)均可能出現(xiàn)超過《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)和《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633—2012)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，出現(xiàn)臭氧輕度污染事件。

④在低渦切變、高空槽(CU)(61.7 μg/m3)和臺(tái)風(fēng)(熱帶輻合帶)(TT)(49.9 μg/m3)影響下ρ(O3-8h)最低，這兩種天氣形勢(shì)下均不會(huì)出現(xiàn)ρ(O3-8h)超標(biāo)現(xiàn)象。

表1 武夷山市不同天氣形勢(shì)下ρ(O3-8h)分布與超標(biāo)天數(shù)統(tǒng)計(jì)

圖4是武夷山市2015—2019年不同天氣形勢(shì)下ρ(O3-8h)最大值、最小值、25%分位、75%分位值分布圖。由圖4可見，在相同的天氣形勢(shì)下，臭氧濃度的極大/極小值差異甚大，說明臭氧濃度變化不僅與宏觀天氣背景有關(guān)，還與天氣系統(tǒng)影響的部位、微觀的氣象要素配置以及復(fù)雜的大氣光化學(xué)反應(yīng)、水平/垂直輸送條件等關(guān)系密切。臭氧的生成、維持、消散過程及其污染的天氣—化學(xué)成因非常復(fù)雜，預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)也有較大難度。

圖4 武夷山市2015—2019年不同天氣形勢(shì)下ρ(O3-8h)分布

3.2 臭氧易污染天氣形勢(shì)分析

2015—2019年武夷山市一共出現(xiàn)20天臭氧輕度污染天氣，ρ(O3-8h)在150～160μg/m3(接近輕度污染)的還有19天，臭氧污染過程集中出現(xiàn)在2017—2019年(共18天，其中2018年9天)。表2是這些過程的部分氣象信息分析統(tǒng)計(jì)描述。

表2 2015—2019年武夷山市臭氧污染過程部分氣象信息分析統(tǒng)計(jì)表

由表2分析可得：

①武夷山市臭氧污染過程主要集中在8～10月(序號(hào)1、3、6～9)，占2/3，其次是4～6月，占1/3，其他月份，即11月～翌年3月均未出現(xiàn)過臭氧污染事件。福建全省9～10月、4～5月為一年中臭氧濃度值最高、超標(biāo)天數(shù)最多的月份，屬于臭氧污染防控的一級(jí)管理月份，但臭氧污染天氣成因并不一樣。

②9～10月最大的特點(diǎn)是季風(fēng)從夏季風(fēng)(SW、SE)向冬季風(fēng)(NW、NE)轉(zhuǎn)變，冷空氣活動(dòng)開始頻繁，在其影響初期，在冷高壓脊(GN)控制下(序號(hào)1、3、6)，出現(xiàn)臭氧污染的頻率增加，主要原因一方面是冷高壓控制下，早晚溫差大，空氣干燥，平均相對(duì)濕度在40%～60%，偏北下沉氣流增強(qiáng)，對(duì)近地層空氣壓縮增溫起到一定作用，且冷空氣滲透導(dǎo)致早晚涼，易形成逆溫現(xiàn)象，增強(qiáng)大氣層結(jié)穩(wěn)定度；另一方面中層的副熱帶高壓仍較強(qiáng)大，太陽輻射強(qiáng)烈、日照時(shí)間長(zhǎng)，午后氣溫仍較高(30℃以上)，接近盛夏季節(jié)，氣溫日較差上升，夜晨的逆溫有利于臭氧濃度值維持在較高水平。綜上，在冷高壓脊控制下，總體天氣晴好，太陽輻射強(qiáng)烈、日照時(shí)數(shù)長(zhǎng)，大氣光化學(xué)反應(yīng)劇烈，無降水，風(fēng)速中等偏弱，非常有利于本地臭氧的生成、累積；同時(shí)偏北氣流以及高壓的下沉氣流很有可能輸送上游地區(qū)或中層臭氧及其前體物到達(dá)地面，進(jìn)一步增加了近地層臭氧及前體物的濃度，易導(dǎo)致臭氧污染。

③此外，因秋季的副熱帶高壓強(qiáng)盛(序號(hào)9)及其下沉輸送臭氧，易導(dǎo)致臭氧持續(xù)出現(xiàn)污染，也是9～10月的臭氧污染天氣成因之一。

④4～6月武夷山市臭氧污染程度不如9～10月嚴(yán)重，也不如沿海城市4～5月臭氧污染嚴(yán)重；4～5月是夏季風(fēng)開始盛行的時(shí)候，在天氣晴好、太陽輻射強(qiáng)烈、日照時(shí)數(shù)長(zhǎng)、大氣光化學(xué)反應(yīng)劇烈、無降水、風(fēng)速中等偏弱的天氣條件下，是武夷山市臭氧出現(xiàn)污染的主導(dǎo)條件(序號(hào)2、4)。同時(shí)，區(qū)域輸送、垂直輸送以及臺(tái)風(fēng)外圍下沉氣流影響等均可能疊加在本地臭氧生成的基礎(chǔ)上，加重臭氧的污染程度。

⑤春季還有一種臭氧污染的可能性是出現(xiàn)在強(qiáng)冷空氣入侵后，平流層底或?qū)α鲗又懈邔酉蛳螺斔吞烊怀粞酰瑢?dǎo)致臭氧污染的事件，這樣的事件在武夷山國(guó)家臭氧背景值監(jiān)測(cè)站有出現(xiàn)過，武夷山市近地面近5年未出現(xiàn)這樣的污染個(gè)例。

⑥2018年6月15-16日(序號(hào)5)，武夷山市遇上臺(tái)風(fēng)外圍強(qiáng)烈的下沉氣流導(dǎo)致的臭氧污染，且ρ(O3-8h)為110～150μg/m3。另一個(gè)事例是2018年的10月31日(序號(hào)8)。

綜上所述，得到以下結(jié)論：一方面，由于武夷山市森林覆蓋率高、大面積原生態(tài)林多，在冷性高壓或暖性高壓控制下，天氣晴好，大氣層結(jié)穩(wěn)定，有利于臭氧的本地生成與積累；其中植被對(duì)大氣臭氧的生成有利，也對(duì)臭氧的消散有利，二者之間此消彼長(zhǎng)的影響特征及影響范圍有待進(jìn)一步研究。

另一方面，由于武夷山特殊的地理環(huán)境，東、北、西三面環(huán)山，總體風(fēng)速較小，空氣流動(dòng)性差，若遭遇龐大的高壓系統(tǒng)影響，天氣靜穩(wěn)，在偏北氣流的引導(dǎo)下出現(xiàn)大范圍、強(qiáng)度強(qiáng)、持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)的區(qū)域性臭氧污染及其前體物輸送的影響時(shí)，武夷山出現(xiàn)臭氧持續(xù)污染的時(shí)間可能比沿海地區(qū)更加長(zhǎng)，污染程度更加嚴(yán)重，這也是武夷山市臭氧污染的特色之一，既與全省其他城市臭氧污染的時(shí)段有重疊，又有短時(shí)間的污染特例，這些特例的存在，可能就是武夷山市特殊的地理位置、高植被覆蓋率影響下臭氧污染機(jī)理與沿海城市群的不同。

3.3 與9個(gè)設(shè)區(qū)市的對(duì)比及全省臭氧污染特點(diǎn)

表3 武夷山市臭氧污染過程與9個(gè)設(shè)區(qū)城市對(duì)比

臭氧污染強(qiáng)度量化指標(biāo)方法：收集2015—2019年全省ρ(O3)小時(shí)值、ρ(O3)日均值和ρ(O3-8h)資料，建立表征臭氧污染過程的技術(shù)指標(biāo)，包括臭氧污染指數(shù)、臭氧污染過程綜合指數(shù)、臭氧污染過程平均指數(shù)。

①“臭氧污染指數(shù)”計(jì)算方法：分別給ρ(O3-8h)>215 μg/m3，ρ(O3-8h)>160 μg/m3，ρ(O3)小時(shí)均值>200 μg/m3(連續(xù)出現(xiàn)2個(gè)時(shí)次以上)以及ρ(O3)小時(shí)均值>160 μg/m3(連續(xù)出現(xiàn)4個(gè)時(shí)次以上)4種情況賦予不同權(quán)重(權(quán)重靠經(jīng)驗(yàn)法以及后期反算驗(yàn)證得到)，合計(jì)得到每日“臭氧污染指數(shù)”。

②根據(jù)污染持續(xù)時(shí)間累加得到“臭氧污染過程綜合指數(shù)”，“臭氧污染過程綜合指數(shù)”/過程天數(shù)=“臭氧污染過程平均指數(shù)”。

③按不同年份和所有年份兩種方式進(jìn)行排序，將污染過程按不同閾值(經(jīng)驗(yàn)法)和影響嚴(yán)重程度(結(jié)合實(shí)際情況)分為4個(gè)等級(jí)：高污染過程，中污染過程、低污染過程以及無污染過程。

4 結(jié)論

①武夷山市臭氧污染過程主要集中在8～10月，占2/3，其次是4～6月，占1/3，11月～翌年3月均未出現(xiàn)過臭氧污染事件。

②9～10月，在冷高壓脊控制下，總體天氣晴好，大氣層結(jié)穩(wěn)定，非常有利于本地臭氧的生成、累積；同時(shí)偏北氣流以及高壓的下沉氣流很有可能輸送上游地區(qū)或中層臭氧及其前體物到達(dá)地面，進(jìn)一步增加了近地層臭氧及前體物的濃度，易導(dǎo)致臭氧污染。此外，副熱帶高壓強(qiáng)盛及其下沉輸送臭氧，易導(dǎo)致臭氧持續(xù)出現(xiàn)污染，也是9～10月臭氧污染天氣的成因之一。

③4～5月盛行夏季風(fēng)，在天氣晴好、太陽輻射強(qiáng)烈、日照時(shí)數(shù)長(zhǎng)、大氣光化學(xué)反應(yīng)劇烈、無降水、風(fēng)速中等偏弱的天氣條件下，仍是武夷山市臭氧出現(xiàn)污染的主導(dǎo)條件，區(qū)域輸送、垂直輸送以及臺(tái)風(fēng)外圍下沉氣流影響等均可能疊加在本地臭氧生成的基礎(chǔ)上，加重臭氧的污染程度。