灌溉水凈化系統對水體中Cd去除及對稻米降鎘效果研究

董思俊，何鐘響，彭 鷗，黃薪銘，伍 德，張樸心，鐵柏清,*

灌溉水凈化系統對水體中Cd去除及對稻米降鎘效果研究

董思俊1,2，何鐘響1,2，彭 鷗1,2，黃薪銘1,2，伍 德1,2，張樸心1,2，鐵柏清1,2,*

（1.湖南農業大學 資源環境學院，長沙 410128；2.湖南省灌溉水源水質污染凈化 工程技術研究中心，長沙 410128）

【】降低灌溉水中的Cd量，降低稻米和土壤中Cd量。本研究建立了“植物塘+吸附池”為主體的凈化模式，研究其對湖南2種典型礦區(工礦污染、煤礦污染)灌溉水Cd污染的凈化效果以及降低稻米Cd積累效果。監測期間，ST試點（工礦污染）進水全量Cd平均質量濃度為6.86 μg/L，出水全量Cd平均質量濃度為0.81 μg/L，平均去除率為88.19%。DX試點（煤礦污染）進水全量Cd平均質量濃度為4.56 μg/L，出水全量Cd平均質量濃度為1.33 μg/L。平均去除率為70.76%。經過濕地系統處理后，ST灌溉水凈化區糙米中的Cd量較未凈化灌溉區的水稻相比降低37%，DX灌溉水凈化區糙米中的Cd量較未凈化灌溉區的水稻相比降低58%。本研究建立的“植物塘+吸附池”為主體的凈化模式可有效去除污染灌溉水中的Cd，并且降低糙米Cd量。

灌溉水；鎘；植物塘；礦區稻米

0 引言

【研究意義】隨著冶金、礦產工業的迅速發展，重金屬污染越來越嚴重。部分重金屬進入水體，導致水中重金屬量超標，一部分在江河湖底中沉積，更大的一部分會以離子態流入生態循環中，最終危害人體健康[1]。水體中重金屬污染主要是礦區開采和冶金等廢水排放造成，而礦區廢水往往是偏酸性的，如若農田引用礦區廢水灌溉不僅會使土壤酸化，還會破壞土壤團粒結構，進而致使作物減產[2]。湖南是“有色金屬之鄉”，同時也是遠近聞名的“魚米之鄉”，是中國主要的水稻產區，而目前稻田備受Cd污染困擾。Cd是土壤中最具流動性的重金屬之一，且水稻對Cd具有富集的特性[3]。我國南部地區的稻田Cd污染來源主要為含Cd灌溉水[4]。灌溉水中的Cd能夠被土壤富集，通過糧食作物進入食物鏈，危害人體健康。經過長期污水灌溉后，表層土壤的Cd質量濃度是深層土壤的2倍[5]，污灌區土壤重金屬，Cd的污染指數最強[6]。因此，截留與凈化灌溉水中Cd，對減少Cd向稻田輸入，降低稻米Cd超標風險，實現糧食安全生產具有重要意義。

【研究進展】目前對于水體中重金屬的去除方法主要為物理方法（吸附法、萃取法等）、化學方法（沉淀法、離子交換法等）、生物方法（動物修復法、植物修復法、微生物修復法）等，但都存在一定問題。人工濕地主要是由基質、微生物、植物構成，人工濕地的復合作用，能夠通過共沉淀、吸附等方式和植物吸收以及微生物的分解來截留廢水中的重金屬[7]。有學者通過構建香根草人工濕地[8]、龍須草/燈芯草人工濕地[9]在處理礦山酸性廢水時能有效提高出水pH值，并且對重金屬的去除率也很高[10]。人工濕地在凈化廢水的過程中，體現了經濟性強、能耗低等優勢?！厩腥朦c】通過人工濕地處理重金屬灌溉水已有較多研究，但多數僅僅關注于水中重金屬去除率的大小，對處理后灌溉水對土壤、作物的影響研究較少?！緮M解決的關鍵問題】本研究主要是針對湖南省水稻種植區典型礦區灌溉水重金屬Cd污染區域建立一套完整的去除Cd系統，并研究灌溉水中Cd的不同形態的含量及去除效果以及降低灌溉水Cd輸入對水稻吸收積累鎘的影響，并為湖南省礦區污染灌溉水中Cd的去除提供方法和為典型礦區污染灌溉水灌溉的稻米安全生產提供技術支撐。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

本試驗地點位于湖南省株洲市茶陵縣高隴鎮水頭村（113.825 7°E，27.087 0°N，后文簡寫為ST）、湖南省株洲市茶陵縣思聰街道大興村（113.541 5°E，26.824 1°N，后文簡寫為DX）。試驗分別選取了3個農田進行植物塘+吸附池凈化系統建設，如圖1、圖2所示，ST試驗點凈化模式主要由一級植物塘、二級植物塘、三級表面流人工濕地和吸附池（放置30 cm層厚的斜發沸石為吸附材料）構成，設計總面積為1 715.75 m2。DX試驗點凈化模式主要由一級植物塘、二級植物塘、三級植物塘和吸附池（放置30 cm層厚的斜發沸石為吸附材料）構成，設計總面積為1 243.25 m2。建立ST、DX試點以探究此凈化系統對2種典型礦區污染水源（中性廢水、酸性廢水）中的重金屬的去除效果。

圖1 ST濕地采樣點示意圖

圖2 DX濕地采樣點示意圖

1.2 灌溉水源及供試稻田概述

ST試驗點灌溉水源為水頭河河水，因受到河水上游采砂場和鎢礦污染導致Cd超標。監測期間，灌溉水pH值在6.5～8.5之間，是典型的工礦區污染。DX灌溉水源為大興村上游河水，水源流經煤礦，流入的灌溉水受煤礦磺酸廢水污染，監測期間，灌溉水pH值在3.5～4.8之間，遠低于農田灌溉水質標準《GB 5084—2021》（5.5～8.5），是典型的煤礦區污染。在人工濕地外圍建造水渠，保證進入人工濕地和未進入人工濕地的灌溉水為同一水源。進行水稻小區試驗，通過人工濕地凈化后的水進行灌溉的為試驗組，未流經人工濕地的灌溉水為對照組。2塊稻田距離約1 m并用水泥墩隔開，以確保稻田土壤質地的一致性以及淹水深度的一致性。對照組以及試驗組處理各設置3個平行，2個試驗點共12個試驗小區。水稻品種為低累積品種C兩優386。

1.3 植物塘的構建

試驗選取耐鎘性強、易生長的蘆葦、香蒲、梭魚草、茭白、狐尾藻為供試植物。在一級植物塘中挺水植物蘆葦、香蒲、梭魚草、茭白植物按照28株/m2種植，沉水植物狐尾藻按照780 g/m2種植，各植物按照占地面積比1∶1∶1∶1∶1種植。

1.4 水樣采集及測定

如圖1、圖2所示，在進水口與各個單元出水口設置1～5號點位，各個單元間用PVC管相連。每月上旬與下旬采集2次水樣，除去疫情影響的2、3月，ST試點在2019年11月—2020年9月中，共采集18次水樣。DX試點在2019年4月—2020年9月中，由于2019年5—10月有數次因大雨沖刷導致山體滑坡，濕地維修導致采樣失敗，共采集23次水樣，在2019年10月后2個試點均為同步采樣。采集到的水樣進行以下處理：①水樣搖晃均勻，過0.45 μm濾膜抽濾，測定濾液中可溶態Cd；②根據《GB—11901》測定水中總懸浮顆粒質量濃度；③平行水樣加1% HNO3調節pH值后消解測定全量Cd。消解方法參照國家標準方法HNO3消解法《HJ 677—2013》，消解后的水樣樣品使用石墨爐進行測定。懸浮態Cd質量濃度為全量Cd質量濃度減去可溶態Cd質量濃度。

1.5 水稻樣品的采集與測定

在水稻成熟期采集樣品，通過去離子水洗凈后分為根、莖、葉、稻谷部分，于烘箱內105℃殺青1 h，65 ℃烘干至恒質量，稻谷樣品使用礱谷機分離糙米和谷殼，水稻樣品經植物粉碎機粉碎后，保存待測。樣品采用HNO3-HClO4消解法進行消解。使用ICP-OES測定水稻樣品中的Cd量。

1.6 土壤樣品采集與測定

土壤樣品在每個小區進行采樣，按梅花采樣法采集0～15 cm深度土壤樣品，混合均勻為1個土壤樣本，自然風干，風干后研磨并過篩。土壤全量Cd的測定用HCl-HNO3-HClO4消解法進行消解。

1.7 數據計算與處理

1）凈化系統各單元對Cd的去除率：

式中：R為凈化系統各單元對水體中Cd的去除率；N為第個采樣點的水體Cd質量濃度。

2）凈化系統對Cd的總去除率：

式中：0為凈化系統各單元對水體中Cd的去除率；1為第1個采樣點（進水口）的水體Cd質量濃度，5為第5個采樣點（出水口）的水體Cd質量濃度。

3）總懸浮顆粒物質量濃度：

式中：為水中總懸浮顆粒物質量濃度（mg/L）；為懸浮物+濾膜與稱量瓶質量（g）；為濾膜與稱量瓶質量（g）；為樣品體積（mL）。本試驗數據的處理和圖表的制作使用Microsoft Excel 2013與Origin 2018；使用SPSS 22.0進行分析方差分析。

2 結果與分析

2.1 灌溉水中Cd的去除效果

ST試點進水口與出水口中全量Cd質量濃度變化以及去除率如圖3所示，進水口水樣中全量Cd質量濃度隨著采樣次數浮動，根據農田灌溉水質標準《GB5084—2021》（Cd≤10.00 μg/L），18次進水口水樣中全量Cd質量濃度超標了2次，進水口全量Cd質量濃度范圍為3.12～12.08 μg/L，平均值為6.86 μg/L。出水口全量Cd質量濃度范圍為0.42～1.30 μg/L，平均值為0.81 μg/L。由表1可知，凈化系統對全量Cd、可溶態Cd和懸浮態Cd的平均去除率分別為88.19%、91.58%和85.57%。隨著進水口Cd質量濃度的波動，凈化效果也會隨之改變。

圖3 ST濕地進出水Cd質量濃度與去除率

由表1可知，ST試點灌溉水隨水流沿程在各單元中全Cd、可溶態Cd和懸浮態Cd質量濃度呈逐級下降的趨勢，其中一級單元對全Cd的去除率較高，平均去除率為42.57%。各處理單元對全Cd的去除效率也逐級下降，水流經過吸附池處理后，相較進水口全Cd質量濃度顯著降低，平均去除率為88.19%。

表1 ST濕地各單元Cd質量濃度及去除率

注 不同小寫字母表示不同處理間差異顯著（＜0.05），下同。

DX試點進水口與出水口全量Cd質量濃度變化以及去除率如圖4所示，DX試點Cd污染超標較少，根據農田灌溉水質標準《GB5084—2021》，23次采集水樣中全量Cd質量濃度超標了0次，進水口全量Cd質量濃度范圍為2.22～9.24 μg/L，平均值為4.56 μg/L，出水口全量Cd質量濃度范圍為0.59～2.75 μg/L，平均值為1.33 μg/L。DX凈化系統對全量Cd、可溶態Cd和懸浮態Cd的平均去除率分別為70.76%、66.25%和73.29%（表2）。

圖4 DX濕地進出水Cd質量濃度與去除率

表2 DX濕地各單元Cd質量濃度及去除率

由表2可知，DX試點的灌溉水在系統各單元中的全量Cd、可溶態Cd和懸浮態Cd同樣呈逐級下降的趨勢，一級單元對Cd的去除率最高，為30.80%。各處理單元對灌溉水中全量Cd的去除率逐次為：一級單元＞二級單元＞吸附池＞三級單元，水樣經吸附池處理后，全量Cd質量濃度顯著降低，平均去除率為70.76%。

2.2 2個試點對總懸浮顆粒物的去除效果

由圖5可知，在ST試點中，進水口的總懸浮顆粒物質量濃度范圍為35.12～153.21 mg/L，平均值為74.56 mg/L。最大質量濃度出現在第12次采樣，第12次采樣為8月，當時處于汛期雨水量較大，導致灌溉溝渠內的沉積顆粒物再懸浮進入濕地系統。結果表明，ST試點對灌溉水中的懸浮顆粒物的去除具有較好的效果，平均去除率為75.25%。在DX試點中，進水懸浮顆粒物質量濃度范圍為40.76～230.12 mg/L，平均值為111.02 mg/L，該點懸浮顆粒物平均質量濃度對比ST試點較高，是由于該點流經河水中河底泥沙較多。DX試點同樣能夠有效去除灌溉水中的懸浮物，平均去除率為80.15%。由圖6可知，監測期間，2個濕地試點進水口懸浮顆粒物質量濃度與懸浮態Cd質量濃度均顯著正相關（<0.01）。

圖5 進出水口總懸浮顆粒物質量濃度

圖6 進水口懸浮態Cd與懸浮顆粒物的關系

2.3 凈化系統對糙米Cd積累的降低效果

2020年ST試點和DX試點經凈化后灌溉水的稻田與對照區相比如圖7所示，ST對照組糙米Cd量為0.204～0.305 mg/kg，平均Cd量為0.247 mg/kg。DX對照組糙米Cd量為0.099～0.206 mg/kg，平均Cd量為0.153 mg/kg。經過濕地凈化后，糙米Cd量分別下降了37%和58%，平均Cd量為0.156 mg/kg和0.065mg/kg，達到國家食品安全標準《GB2762—2017》（Cd≤0.2 mg/kg）。同時水稻根系、莖鞘、葉片中的Cd量均顯著降低，ST試點對照組各部位分別下降了25%、27%、22%，DX試點對照組分別下降了19%、26%、36%。2個試點土壤的Cd量及有效態Cd量均有所下降（表3），因為長期使用凈化后的水灌溉后，土壤Cd量因水稻的移除會有所降低。

圖7 水稻各部位Cd量變化

表3 稻田土壤的總Cd及有效態Cd量

3 討 論

河水中重金屬量的升高主要由大廠礦上游的開采和冶煉活動有關[11]。若按照5 μg/L為超標限值，ST試點在18次水樣采集中，全量Cd質量濃度波動范圍為3.12～12.08 μg/L，超標次數達到13次，超標率為72.2%，根據農田灌溉水質標準《GB5084—2021》超標2次，超標率11.1%。DX試點在23次水樣采集中，全量Cd質量濃度范圍為2.22～9.24 μg/L，如若按照5 μg/L為超標限值，試點超標9次，超標率為39.1%，但以《農田灌溉水質標準（GB5084—2021）》為標準試點均未超標。本試驗所建濕地已經平穩運行5 a，ST試點在2018年5—10月平均去除率為96.54%，與本試驗2020年同時期差別不大[12]，并且在冬季對濕地枯萎植物進行刈割以及清淤，故濕地經有效管理后對灌溉水中Cd去除有效性得以持續保證。2個試點進水全量Cd浮動范圍較大，易受降雨等環境因素影響，如在汛期6—8月Cd量較高。本文2個試點中，進水口的懸浮態Cd量比例均大于可溶態，Luo等[13]表示懸浮顆粒是礦物顆粒和污染物的主要污染源和載體。Li等[14]研究認為懸浮顆粒物攜帶的大量Cd是灌溉水Cd污染的重要來源，朱英等[15]研究發現懸浮態的Cd在水中分為黏土礦物吸附和有機顆粒物吸附以及底泥吸附3部分，由于水體攪動的原因，在水中屬于動態遷移的狀態，因此水中懸浮態Cd占比較大。同時，沉積物的再懸浮對水體中重金屬的遷移起著重要作用[16]，由于質量和體積小的原因，懸浮物易受天氣、人類活動以及生物攪動的影響，水流湍急時，底部懸浮物通常在水流作用下重新懸浮于水體中，造成懸浮顆粒物質量濃度以及懸浮態Cd質量濃度波動，如在本文中6—8月汛期，水中的懸浮顆粒量較高（圖5），且2個試點的進水懸浮顆粒物質量濃度與進水懸浮態Cd質量濃度均具有顯著相關性。

本試驗凈化模式由“植物塘+人工濕地（植物塘）+吸附池”組成，植物塘由植物和底泥組成，植物是濕地的重要組成部分，植物對重金屬的去除作用分為植物表面的快速吸附和根系對懸浮態和可溶態Cd攔截和沉淀2個過程[17]。Arivoil等[18]通過種植香蒲、蘆葦等植物發現在人工濕地中種植植物較未種植植物濕地對重金屬的去除率更高，并且多種植物混合種植對水中污染物的去除效果更優[19]。狐尾藻對懸浮態Cd的去除具有明顯促進作用，因為狐尾藻有復雜發達的根系系統，能夠在水下形成類似網絡的形狀，通過根系捕捉懸浮物[20]。在本凈化系統中一級植物塘的全量Cd、可溶態Cd和懸浮態Cd的去除率均是最高的。水流進入一級植物塘后，流速降低，大部分懸浮態Cd能夠被絮凝沉淀，由于水生植物的存在，對風浪攪動底泥的再懸浮起到了阻隔作用[21]。但值得注意的是重金屬在水中向沉積物轉移的同時也有可能從沉積物中釋放出來，因此需防范濕地中沉積的重金屬解吸[22]。本試驗中在濕地末端設置了吸附池，吸附池填料為斜發沸石，通過斜發沸石對Cd的吸附作用進一步去除水體中殘留的Cd，其在植物換季、長勢不佳等情況或其他突發情況下對灌溉水凈化有關鍵性作用。在本課題組前期試驗以及前人的研究[23-24]證明，斜發沸石對水中Cd具有較好的吸附效果，吸附池對ST、DX試點2個凈化系統去除率為8.77%和10.49%?？赡芤蚬喔人髦廖匠谻d質量濃度較低，導致去除效率不高。本研究中，DX試點去除效率相對較低，推測是因為酸性灌溉水對植物的生長產生了影響，植物生長狀況相對較差，前人研究也表明，水生植物對Cd的積累量與水體pH值呈負相關的關系，植物根系能夠分泌較多的酸性物質從而影響植物對重金屬的吸附效果[25]。并且低pH值的酸性礦山廢水會降低土壤pH值，使得根際土壤中碳酸鹽結合態和氫氧化物結合態Cd得以釋放，即根際土壤中的Cd被活化, 遷移性增強[26]，導致根系土壤固定Cd能力降低，從而導致去除率下降。本凈化系統適宜中性廢水的凈化，考慮增加堿性吸附材料以提高對酸性廢水的處理效果。

ST試點灌溉水未經凈化種植水稻，糙米Cd平均量為0.247 mg/kg，DX試點為0.153 mg/kg。根據國家食品安全標準《GB 2762—2017》（Cd≤0.2 mg/kg），ST試點超標1.235倍，DX試點未超標。使用含Cd灌溉水灌溉會增加水稻各部位Cd量，并且對土壤中的Cd量均有影響[27-28]。由于本試驗需要長期監測灌溉水中Cd量變化，因此稻田土壤處于持續灌溉狀態，試驗中水稻全生育期屬于淹水灌溉。有研究表明，水稻全生育期淺層淹水能夠使稻米Cd量降低16.8%～29.6%[29]。淹水抑制Cd從水稻葉片向谷物部分的轉移來降低稻米Cd積累[30]。雖然本試驗2個試點土壤Cd量均超標，但土壤有效態Cd量較低，故影響稻米Cd量的主要是灌溉水中的活性鎘離子。有試驗證明，在Cd量為3.15 mg/kg的偏酸性土壤中使用自來水（CK）、含鎘量為0.01 mg/L（C1）、0.05 mg/L（C2）進行灌溉，發現CK稻米Cd量為（0.15±0.04）mg/kg，達到了食品安全標準，且C1、C2超標[28]。使用本凈化系統處理后的水灌溉農田，糙米中的Cd量均能夠達到國家食品安全標準，為0.156 mg/kg和0.065 mg/kg。同時，2個試點的水稻根系、莖鞘、葉片、谷殼中的Cd量比CK試驗均顯著下降。由此可見，“植物塘+人工濕地（吸附池）+吸附池”凈化模式能有效消減水稻各部位Cd量，使用超標水凈化后水稻仍能安全生產。在研究中2個試驗點灌溉水中pH值有較大差異，DX試點灌溉水pH值偏酸性，對水稻根部和根際土壤中Cd的修復效果均比ST試點低，主要是由于長期酸性灌溉水澆灌后，使得土壤pH值降低，土壤中活性鎘離子增加[31]。因此，凈化后的灌區土壤需要進一步探究。

“植物塘+人工濕地（植物塘）+吸附池”灌溉水凈化模式能夠高效凈化兩種典型礦區灌溉水中的Cd，消減稻田中土壤Cd量，且能使水稻安全生產。就生產成本而言，本人工濕地系統能覆蓋農田面積達到5.33 hm2左右，經計算農田成本僅增加750元/hm2左右，且凈化后灌溉水Cd量符合農田灌溉水質標準《GB5084—2021》。因此“植物塘+人工濕地（植物塘）+吸附池”凈化模式能低成本、有效的使得鎘污染灌溉區農田得以安全生產。

4 結論

1）“植物塘+人工濕地（植物塘）+吸附池”凈化系統對2種典型礦區污染水體中全量Cd去除率分別為88.19%和70.76%，是一種有效的灌溉水凈化模式。

2）本凈化模式中各單元對灌溉水中懸浮態Cd和可溶態Cd均有較好的去除效果，ST試點的去除率分別達到85.57%和91.58%，DX試點去除率分別達到73.29%和66.25%。

3）灌溉水經本凈化系統后可顯著降低糙米Cd含量和水稻各部位Cd量。灌溉水凈化后ST試點和DX試點糙米Cd量分別為0.16和0.07 mg/kg，較CK試驗分別降低了37%和58%。

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A Constructed Wetland System to Remove Cd from Irrigation Water

DONG Sijun1,2, HE Zhongxiang1,2, PENG Ou1,2, HUANG Xinming1,2, WU De1,2, ZHANG Puxin1,2, TIE Boqing1,2*

（1.College of Resources and Environment, Hunan Agricultural University, Changsha 410128, China;2. The Engineering Technology Research Center of Water Pollution Purification of Irrigation Water Source, Changsha 410128, China）

【】Soil and water contamination by heavy metals has become an environmental concern worldwide. In China, wastewater produced from mining or mine-tailings leaching has resulted in heavy metals migrating into downstream water bodies and entering food chains following irrigation with such waters. Removing heavy metals from water prior to irrigation is hence vital to prevent them from ending up in the food chain. 【】The aim of this paper is to present the results of an experimental study on the efficacy of a constructed wetland system to remove Cd from wastewaters emanating from different sources in rice-growing regions in Hunan province.【】The system comprises a planted pond and an adsorption pond, and we examined its efficacy by treating two types of wastewater: one was from coal mining (DX) and the other one was industrial wastewater (ST), with Cd concentration in both exceeding the national standard. For each wastewater, we measured its Cd removal rate from the system as well as Cd content in rice grains following irrigation with the two treated wastewaters.【】The average Cd concentration in the inflow water was 6.86 μg/L for ST and 4.56 μg/L for DX, and the average Cd concentration in the outflow water was 0.81 μg/L for the former and 1.33 μg/L for the latter. The system was hence more effective for removing Cd from the industrial wastewater than for the coal mining wastewater with the removal rate being 88.13% for the former and 70.76% for the latter. Irrigating brown rice using the treated ST and DX wastewater reduced Cd content in the grains by 37% and 58% respectably, compared to those irrigated with the wastewaters without any treatment. 【】The pilot system comprising a planted pond and an adsorption pond can move Cd from the wastewaters. In terms of removal rate, the system is more effective for industrial wastewater, while in terms of reducing Cd translation into rice grains, it is more effective for treating the coal mine wastewater.

irrigation; Cd pollution; constructed wetland; brown rice

X52

A

10.13522/j.cnki.ggps.2020729

1672 - 3317（2021）07 - 0074 - 07

董思俊, 何鐘響, 彭鷗, 等. 灌溉水凈化系統對水體中Cd去除及對稻米降鎘效果研究[J]. 灌溉排水學報, 2021, 40(7): 74-80.

DONG Sijun, HE Zhongxiang, PENG Ou, et al. A Constructed Wetland System to Remove Cd from Irrigation Water[J]. Journal of Irrigation and Drainage, 2021, 40(7): 74-80.

2020-12-28

國家重點研發計劃項目（2017YFD0801505）

董思?。?996-），男。碩士研究生，主要研究方向為重金屬污染治理與修復。E-mail: 610557947@qq.com

鐵柏清（1963-)，男。主要研究方向為農業環境防治與修復。E-mail: tiebq@qq.com

責任編輯：趙宇龍